ИНСТИТУТ ФИЗИКИ ТВЕРДОГО ТЕЛА

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК

На правах рукописи

Чехович Евгений Александрович

ЯДЕРНЫЕ СПИНОВЫЕ ЭФФЕКТЫ В

ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ КВАНТОВЫХ ТОЧКАХ ПРИ

ОПТИЧЕСКОМ ВОЗБУЖДЕНИИ

01.04.07 - физика конденсированного состояния

Диссертация на соискание учёной степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель доктор физико-математических наук Кулаковский В. Д.

Черноголовка 2010 Оглавление Введение 1. Литературный обзор 1.1. Ядерная спиновая система в твердом теле........... 1.1.1. Физические взаимодействия в системе ядерных спинов 1.1.2. Электронно-ядерные взаимодействия......... 1.1.3. Динамическая ядерная поляризация.......... 1.1.4. Релаксация ядерной поляризации........... 1.2. Спиновые состояния электронов и дырок в квантовых точках 1.2.1. Полупроводниковые квантовые точки......... 1.2.2. Энергетический спектр состояний в квантовых точках с различным зарядом.................. 1.3. Эффекты сверхтонкого взаимодействия электронов и ядер в полупроводниковых квантовых точках............. 1.3.1. Оптическая накачка и детектирование ядерной поляризации в квантовых точках.............. 1.3.2. Влияние сверхтонкого взаимодействия электронов и ядер на спиновую релаксацию электронов в квантовых точках........................ 2. Образцы и методика эксперимента 2.1. Структуры с квантовыми точками InP/GaInP........ 2.2. Структуры с квантовыми точками GaAs/AlGaAs....... 2.3. Спектроскопия фотолюминесценции.............. 2.4. Резонансная спектроскопия квантовых точек......... 3. Эффект Оверхаузера в одиночных квантовых точках InP/GaInP 3.1. Характеризация экситонных состояний в квантовых точках InP/GaInP............................. 3.2. Оптическая накачка ядерной спиновой поляризации в квантовых точках InP/GaInP с различными зарядовыми состояниями............................... 3.3. Обратная связь в системе электронных и ядерных спинов в квантовых точках InP/GaInP.................. 3.4. Выводы.............................. 4. Ядерная спиновая поляризация в квантовых точках InP/GaInP при резонансном оптическом возбуждении 4.1. Общие свойства отклика ядерной спиновой поляризации на резонансное оптическое возбуждение экситонных переходов в квантовых точках InP/GaInP................. 4.2. Эффект Оверхаузера и оптический ”солид-эффект” при резонансном возбуждении квантовых точкек InP/GaInP.... 4.3. Теоретическая модель...................... 4.4. Сравнение расчетов с экспериментом............. 4.5. Насыщение степени поляризации ядерных спинов при резонансной накачке......................... 4.6. Выводы.............................. 5. Динамика ядерной спиновой поляризации в квантовых точках 5.1. Динамика ядерной спиновой поляризации при оптическом возбуждении (динамика выстраивания) в квантовых точках 5.2. Методика измерения динамики ядерной спиновой поляризации в темноте (динамики затухания) в одиночных квантовых точках............................... 5.3. Динамика затухания ядерной спиновой поляризации в квантовых точках GaAs/AlGaAs................... 5.4. Динамика затухания ядерной спиновой поляризации в квантовых точках InP/GaInP.................... 5.5. Подавление ядерной спиновой диффузии в полупроводниковых КТ (сравнение динамики затухания ядерной поляризации в различных материалах).................. 5.6. Выводы.............................. Введение Основным направлением развития современных вычислительных систем является уменьшение физических размеров логических элементов.

Начиная с 60-х годов XX века в качестве основного элемента в вычислительной технике используется кремниевый полупроводниковый транзистор. Последовательное уменьшение размеров полупроводниковых интегральных схем привело к небывалому росту производительности компьютеров. Однако, миниатюризация полупроводниковых схем не может быть безграничной. Основой работы транзисторных логических вентилей и ячеек памяти является коммутация электрического тока — направленного движения макроскопически большого числа электронов. Уменьшение величины тока ограничено дробовым шумом, связанным с дискретной природой носителей. Кроме того, увеличение плотности элементов, а значит, и плотности тока, связано с еще одной проблемой — с увеличением тепловыделения.

Приближение к пределу миниатюризации кремниевой микроэлектроники заставляет исследователей обратится к принципиально новым подходам в создании информационных систем. Наибольший интерес представляет возможность создания квантового компьютера с использованием в качестве базового логического элемента двухуровневой квантовой системы (так называемого q-бита) [1–4]. В качестве возможных физических реализаций q-бита были предложены такие системы как, одиночные ионы, которые могут находиться в возбужденном или основном состоянии [5], или спины одиночных частиц, таких, как например, электроны или ядра [2,4,6]. Необходимым свойством для q-бита является его изоляции от взаимодействия с окружением на достаточно длинное время, в течение которого выполняются логические операции. С этой точки зрения хорошими кандидатами на роль q-бита являются спины одиночных ядер, помещенных в матрицу материала с нулевым спином: примеси атомов кремния Si [7, 8] или атомы углерода C в алмазе [6, 11–13]. В частности, в недавних работах было продемонстрирована возможность контролировать спин одиночного ядра C, взаимодействующего с одиночным электроном, локализованным на примесном центре в алмазе. Время когерентности такого q-бита при комнатной температуре достигает сотен микросекунд [6, 11]. Однако, перечисленные выше системы обладают существенным недостатком, а именно, невозможностью масштабирования.

III-V полупроводники широко используются в сложных электронных и оптоэлектронных устройств с малыми топологическими размерами.

Наиболее перспективным объектом для реализации q-бита на их основе является квантовая точка [14]. Квантовой точкой (КТ) называется область полупроводника размерами порядка 10-100 нм ограниченная в трех измерениях и имеющая меньший электростатический потенциал, чем окружающий материал. Такая потенциальная яма может быть образована или благодаря различию ширин запрещенных зон материалов КТ и окружения (нанокристаллы в матрице более широкозонного полупроводника [15, 16]) или вследствие совместного эффекта разницы ширин запрещенных зон и электрического поля (квантовые точки в двумерном электронном газе [17–19]). Из-за трехмерной локализации заряд (электрон проводимости или дырка в валентной зоне), находящийся в КТ, имеет дискретный энергетический спектр, что позволяет рассматривать его спиновые состояния как основу для реализации элементарной ячейки памяти или логического элемента (q-бита). В связи с этим большой интерес представляет изучение механизмов, приводящих к дефазировки и релаксации спинов электронов и дырок.

Во всех III-V полупроводниках ядра атомов имеют отличные от нуля ядерные спины. Несмотря на свою малость, магнитное взаимодействие между спинами ядер и спином заряда (сверхтонкое взаимодействие) оказывает существенное влияние на спиновую динамику локализованных в КТ носителей. Типичная квантовая точка состоит из 104 106 ядер, а потому их суммарный спин представляет собой макроскопическую величину. Флуктуации полного ядерного спина, действующего как эффективное магнитное поле, приводят к спиновой релаксации зарядов в КТ. Как было показано в работах [20,21], сверхтонкое взаимодействие является доминирующим фактором, определяющим максимально возможное время когерентности спина электрона в квантовой точке 1 мкс.

Для успешного использования КТ в качестве q-бита необходимо большое время когерентности электрона. Увеличить время когерентности можно путем создания конфигурации ядерной системы с узким распределением спиновых состояний [22–25]. Другим способом уменьшения флуктуаций ядерного спина является выстраивание моментов ядер в одном направлении [26]. В этом случае требуется создание большой степени ядерной поляризации (>99%) [25], тогда как до настоящего времени в квантовых точках удалось достичь степени поляризации ядер лишь 60% [27–30]. Помимо поиска способа манипуляции ядерной системой, обеспечивающей большие времена когерентности электрона, необходимо выяснение условий, при которых требуемая конфигурация ядерной системы могла бы сохраняться в течение продолжительного времени. В связи с этим особый интерес представляет исследование процессов релаксации ядерного спина в полупроводниковых КТ. Кроме того, выяснение условий при которых ядерная поляризация в нано-размерном объеме квантовой точки может быть заморожена на длительное время, представляет отдельный интерес, как модель запоминающего устройства, позволяющего реализовать высокую плотность хранения информации.

Целью настоящей диссертационной работы является экспериментальное исследование процессов накачки ядерной поляризации в III-V полупроводниковых наноструктурах при резонансном и нерезонансном оптическом возбуждении, а также изучение динамики ее релаксации.

Научную новизну работы составляют следующие результаты, выносимые на защиту:

1. Экспериментально исследовано возникновение ядерной поляризации в одиночных квантовых точках InP/GaInP с различным зарядом в широком диапазоне магнитных полей при нерезонансном оптическом возбуждении. Найдено, что при возбуждении циркулярно поляризованным светом ядерная поляризация в КТ возникает за счет двух механизмов:

сверхтонкого взаимодействия ядер (i) с поляризованными электронами в основном состоянии непосредственно в КТ, и (ii) с делокализованными электронами в смачивающем слое. Первый механизм эффективен в однократно заряженных КТ, причем накачка ядерного спина в положительно заряженных точках происходит в результате взаимодействия ядер с фотовозбужденным электроном, а в отрицательно заряженных КТ — с резидентным электроном, остающимся после рекомбинации фотовозбужденной электрон-дырочной пары в КТ.

2. Показано, что эффективность динамической ядерной поляризации при нерезонансном оптическом возбуждении в КТ InP/GaInP зависит от степени компенсации внешнего поля ядерным полем. Эта зависимость приводит к сильной положительной обратной связи в заряженных точках в диапазоне внешних полей 0.31 Tл, что позволяет реализовать 50% степень поляризации ядер в КТ. Найдено, что в этих условиях система электронных и ядерных спинов демонстрирует бистабильное поведение. В отрицательно заряженных КТ в состоянии с большой ядерной поляризацией наблюдается ускорение релаксации спина резидентного электрона, приводящее к изменению степени циркулярной поляризации излучения КТ на 7%.

3. Показано, что в положительно заряженных КТ InP/GaInP ядерная поляризация при резонансном оптическом возбуждении возникает в результате двух различных циклических процессов, начинающихся, соответственно, с возбуждения разрешенного оптического перехода (аналог классического эффекта Оверхаузера) или дипольно запрещенного перехода (аналог ”солид-эффекта”). Найдено, что при больших плотностях возбуждения накачка ядерной поляризации через запрещенный переход более эффективна, как в ненулевом, так и в нулевом магнитном поле. Эффект объяснен в рамках теоретической модели, основанной на решении оптических уравнений Блоха, как результат малой вероятности одновременного переворота спинов ядра и электрона, приводящей к ограничению эффективности процесса, связанного с возбуждением разрешенного перехода, но несущественной для ”оптического солид-эффекта”.

4. Экспериментально найдено, что при увеличении интенсивности резонансной оптической накачки запрещенного перехода в положительно заряженной КТ InP/GaInP происходит насыщение степени поляризации ядер на уровне 65%, практически не зависящем от внешнего магнитного поля.

Установлено, что такое насыщение достигается значительно раньше насыщения накачки трионов в КТ через запрещенный переход. Оно также не может быть связано с малой скоростью дырочной спиновой релаксации в КТ. Полученная максимальная степень ядерной поляризации совпадает с найденной ранее в экспериментах по нерезонансной оптической накачке в КТ в других III-V полупроводниках [27–30].

5. Динамика релаксации ядерных спинов в квантовой яме (КЯ) GaAs/Al0.33 Ga0.67 As исследована с помощью время-разрешенного детектирования Оверхаузеровского сдвига в КТ, образованной флуктуациями толщины ямы. Найдено, что время затухания пространственно неоднородной ядерной спиновой поляризации составляет 60 с, а основным механизмом релаксации является спиновая диффузия. Коэффициент спиновой диффузии из КЯ в 15 раз меньше, чем в объемном GaAs, что объясняется суммарным влиянием квадрупольного эффекта, вызванного деформациями и понижением симметрии на гетерогранице, и увеличенного расстояния между ядрами галлия в барьере Al0.33 Ga0.67 As.

6. Исследована динамика релаксации ядерной поляризации в самоорганизованных квантовых точках InP/GaInP с различным зарядом. Найдено, что время затухания ядерной поляризации в КТ в одном и том же образце изменяется от точки к точке в пределах от 100 с до 6000 с. Наибольшие времена 6000 с, наблюдаемые в отрицательно заряженных точках, свидетельствуют о практически полном подавлении спиновой диффузии из КТ. Механизм подавления диффузии не может быть описан одним лишь влиянием квадрупольных эффектов, предложенных ранее для объяснения медленной ядерной динамики в КТ InGaAs/GaAs [31], и может быть обусловлен влиянием неоднородного найтовского поля электрона [32]. В некоторых КТ наблюдается большой разброс значений ядерного поля, детектируемых после достаточно длительной задержки. Стохастический характер регистрируемых величин ядерного поля свидетельствует о включении быстрой релаксации ядерной спиновой поляризации в КТ через спиновую диффузию при случайной перезарядке КТ.

Результаты автора отражены в работах [30, 33, 34].

Диссертация построена следующим образом.

В главе 1 дан обзор теоретических и экспериментальных работ, посвященных основным свойствам ядерной спиновой системы и эффектам сверхтонкого взаимодействия спинов ядер и электронов в твердом теле.

Изложены основные результаты работ, посвященных спиновым свойствам носителей в квантовых точках. В главе 2 дано описание экспериментальной техники и образцов, использованных в исследованиях. В 3-й главе приведены результаты экспериментального исследования поляризации ядерных спинов в самоорганизованных квантовых точках InP/GaInP оптическими методами. С помощью измерений магнитофотолюминесценции идентифицированы нейтральные и однократно заряженные индивидуальные КТ, и подробно исследована зависимость стационарной ядерной поляризации при нерезонансном возбуждении циркулярно поляризованным светом от интенсивности накачки и величины внешнего магнитного поля в квантовых точках с различным зарядом. В главе 4 представлены результаты измерений ядерной поляризации при селективном резонансном возбуждении положительно заряженных квантовых точек InP/GaInP. Предложена теоретическая модель, основанная на решении оптических уравнений Блоха, в рамках которой описаны экспериментальные результаты. Обсуждаются механизмы динамической ядерной поляризации и возможные причины ее насыщения. В 5-й главе обсуждаются результаты исследования динамики релаксации ядерной спиновой поляризации в квантовых точках GaAs/AlGaAs и InP/GaInP. Рассмотрены механизмы подавления спиновой диффузии, приводящие к замедлению ядерной спиновой релаксации в КТ InP/GaInP. И, наконец, в Заключении кратко сформулированы основные результаты исследований, выполненных в данной работе.

Глава 1.

Литературный обзор 1.1. Ядерная спиновая система в твердом теле Исследование свойств ядер началось на рубеже XIX и XX веков. В 1938 году в работе Раби был впервые продемонстрирован метод резонансной радиочастотной спектроскопии для исследования магнитных свойств ядер в пучках частиц [35]. В 1946 году метод ядерного магнитного резонанса (ЯМР) был адаптирован к изучению свойств ядер в твердых телах и жидкостях [36,37]. Исследования, проведенные в последующие десятилетия, позволили построить практически полную картину физических процессов в ядерной системе. Ниже приведен обзор основных свойств ядерной спиновой системы применительно к твердым телам.

1.1.1. Физические взаимодействия в системе ядерных спинов Ядра атомов, состоящие из протонов и нейтронов, обладают механическим моментом движения (спином). Величина спина может принимать как целые, так и полуцелые значения и для большинства стабильных изотопов лежит в пределах I=09/2 в единицах. Лишь у нескольких сортов ядер спин полностью отсутствует, для большинства же изотопов I 1/2. С ненулевым механическим моментом I связан магнитный момент N = I, где — гиромагнитное соотношение. Ядерный магнитный момент намного меньше электронного и лежит в пределах N =103 104 B, где B — магнетон Бора. Магнитное взаимодействие двух ядер j и k друг с другом сводится к диполь-дипольному взаимодействию, энергия которого дается выIj rj,k )(Ik rj,k ) точки в которых расположены ядра [38]. Полный гамильтониан дипольдипольного взаимодействия спинов ядер всего кристалла имеет вид:

jn, так и отрицательной n (|BN |) направление прецессии электронного спина будет определяться внешним магнитным полем.

Время релаксации компоненты спина вдоль поля T1, связанное с энергетической релаксацией, оказывается очень велико и может достигать десятков миллисекунд [67]. Однако, время дефазировки электронного спина T по-прежнему определяется сверхтонким взаимодействием. Основную роль играет компонента ядерного поля BN параллельная внешнему полю, которая изменяет период прецессии электронного спина. Как и в нулевом поле, случайное изменение BN во времени ведет к тому, что фаза электронной волновой функции через конечное время T2 после приготовления электронного спина окажется непредсказуемой, и выполнение логических операций с использованием q-бита основанном на электронном спине станет невозможным. Для массива КТ случайное распределение периодов прецессии вызовет дефазировку ансамбля электронных спинов за значительно меньшее время T2 1 нс, T2 T2 (или что тоже самое, сделает непредсказуемым результат большого числа повторных измерений на одном q-бите). Очень большое магнитное поле, при котором зеемановское расщепление электрона велико, так что становится возможной релаксация спина с возбуждением коротковолновых акустических фононов, приводит к ускорению продольной релаксации (время T1 ) [67,68], а, значит, и к ограничению времени когерентности.

Для увеличения времени электронной спиновой релаксацией было предложено несколько подходов. Один из способов увеличения времени когерентности спина электрона заключается в использовании метода спинового эха, в котором когерентное состояние электронного спина восстанавливается путем обращения направления прецессии ядерных спинов. С использованием данного подхода было продемонстрировано увеличение времени когерентности двухэлектронного q-бита c 10 нс до 1 мкс [19].

Другим направлением является манипуляция ядерными спинами для создания такого состояния, в котором флуктуации ядерного поля намного меньше, чем в случае статистического равновесия - так называемое сужение спектра ядерных состояний (nuclear spin state narrowing) [22–25]. В рамках такого подхода было продемонстрировано увеличение времени когерентности в 70 раз при подавлении флуктуаций ядерного поля за счет манипуляции электронными спинами в двойной квантовой точке [22, 23].

На схожем принципе основано удлинение электронной спиновой когерентности при резонансном фотовозбуждении оптических переходов в КТ. В частности, в ансамблях отрицательно заряженных точек наблюдалась фокусировка частот прецессии электронных спинов за счет автоподстройки ядерного поля [69]. В экспериментах на одиночных КТ также было обнаружено уменьшение ядерных флуктуаций за счет обратной связи в системе электронных и ядерных спинов при резонансной лазерной накачке [43, 65].

Наиболее прямым способом уменьшения флуктуаций ядерного спина является выстраивание моментов ядер в одном направлении [26]. В этом случае, однако, увеличение времени когерентности на один порядок требует большой степени ядерной поляризации (>99%) [25], тогда как до настоящего времени в квантовых точках удалось достичь степени поляризации ядер лишь 60% [27–30].

Глава 2.

Образцы и методика эксперимента 2.1. Структуры с квантовыми точками InP/GaInP Образцы с квантовыми точками (КТ) InP/GaInP, исследуемые в данной работе, были выращены в Университете города Шеффилд методом эпитаксии из газовой фазы металло-органического соединения низкого давления в кварцевом реакторе с горизонтальным потоком. Образцы были выращены на подложках GaAs (100), разориентированных в направлении на угол =310, что позволяло избежать упорядочивания типа CuPt в матрице GaInP. Рост буферного слоя GaAs и слоя GaInP происходил при температуре 690 C. Перед нанесением слоя InP подложка охлаждалась до температуры 650 C. После формирования слоя квантовых точек InP температура вновь поднималась до 690 C и выращивался верхний слой GaInP. Скорость роста составляла 0.7 нм/с для слоев GaAs и GaInP и 0.35 нм/с для InP, соответственно. С помощью рентгеновской диффрактометрии было установлено, что рассогласование постоянных решеток слоев GaAs и GaInP не превышало 0.04%.

Квантовые точки InP/GaInP имеют выраженное бимодальное распределение геометрических размеров [70]. Точки первого типа (”сформировавшиеся” точки) имеют вид усеченных пирамид с высотой 15 нм и с основанием 40-50 нм. Точки второго типа (”частично сформировавшиеся” точки) имеют латеральные размеры схожие с точками первого типа, в то время как их высота имеет величину лишь порядка 5 нм [71]. Ширина запрещенной зоны составляет 1.65 эВ в сформировавшихся КТ и 1.8 эВ в частично сформировавшихся точках. Большой размер КТ первого типа приводит к тому, что в них может накапливаться значительное количество носителей зарядов [70], в результате чего фотолюминесценция (ФЛ) из таких точек имеет вид сильно уширенных линий (1 мэВ). В то же время ФЛ основного состояния КТ второго типа состоит из узких спектральных линий с шириной менее 15 мкэВ. В настоящей работе исследуются свойства экситонных состояний и ядерной поляризации лишь в частично сформировавшихся точках с энергией излучения 1.8-1.9 эВ.

В процессе роста и тестирования данных структур было установлено, что плотность КТ второго типа в образцах сильно зависит от угла разориентации подложки. Из измерений фотолюминесценции было найдено, что в образце с =3 плотность точек составляет 109 см1 и увеличивается до более чем 1010 см1 при =10. Существенный рост плотности КТ с увеличением разориентации подложки может быть связан с повышенной плотностью моноатомных ступенек, служащих центрами зарождения точек в таких структурах [72]. В данной работе были использованы оба типа структур. Ниже образец с =3 с низкой плотностью КТ обозначен для краткости как НП-образец, а образец с высокой плотностью КТ (=10 ) как ВП-образец.

2.2. Структуры с квантовыми точками GaAs/AlGaAs Помимо структур с квантовыми точками InP/GaInP в данной работе также были исследованы образцы с GaAs/AlGaAs КТ. Образец представлял собой квантовую яму GaAs с номинальной толщиной 13 монослоев, выращенную в барьере Al0.33 Ga0.67 As. Скорость роста составляла 0.1 нм/с (0.15 нм/с) для квантовой ямы (барьера). Квантовые точки формировались в результате моноатомных флуктуаций толщины квантовой ямы. Энергия локализации экситонов в таких КТ составляет порядка 15 мэВ. Из данных сканирующей туннельной микроскопии было найдено, что латеральные размеры КТ находятся в пределах 10-100 нм при плотности 109 см1.

2.3. Спектроскопия фотолюминесценции Основной методикой исследования квантовых точек в данной работе являлась оптическая спектроскопия фотолюминесценции. Для работы с индивидуальными КТ поверхность образца покрывалась непрозрачной металлической пленкой с периодически расположенными отверстиями диаметром 400-800 нм. Принципиальная схема установки изображена на рисунке 2.1. Образец помещался в оптический криостат, оснащенный сверхпроводящим магнитом. Фотолюминесценция КТ возбуждалась светом полупроводникового лазера, который, проходя через светоделитель, фокусировался на поверхность образца с помощью объектива в пятно диаметром 1-3 мкм в зависимости от типа объектива. Перемещение объектива относительно образца позволяло выбирать отдельную апертуру на поверхности образца. Люминесценция, собранная тем же объективом, фокусировалась на входную щель двойного монохроматора Ramanor U-1000 и детектировалась с помощью азотно охлаждаемой ПЗС матрицы. Линейные поляризаторы и фазовые пластинки, установленные на оптическом пути лазера и сигнала люминесценции, позволяли осуществлять возбуждение и детектирование в линейных либо циркулярных поляризациях. В ряде экспериментов использовалось излучение нескольких лазеров с разной мощностью/поляризацией, в этом случае пучки сводились с помощью дополнительного светоделителя.

В данной работе эксперименты проводились на двух типах низкотемпературных установок. В первом случае это был проточный криостат Oxford, позволяющий регулировать температуру холодного пальца, на который монтировался образец, от 15 K до комнатной и получать магнитное поле до 5 Tл. Микроскопный объектив находился вне криостата. Существенным ограничением такой системы являлся неизбежный пространРис. 2.1. Принципиальная схема установки низкотемпературной микрофотолюминесценции.

ственный дрейф образца, что ограничивало время одного измерения на одиночных КТ в пределах 30 мин. Данная установка использовалась для первичной характеризации структур с КТ.

Во втором случае использовалась система фирмы Attocube. В ней образец и объектив располагались в низкотемпературной вставке. Пространственное сканирование поверхности образца при этом достигалось за счет того, что образец был смонтирован на трехкоординатной системе прецизионных пьезо-подвижек. Низкотемпературная вставка помещалась в дьюар со свободно испаряющимся жидким гелием. В этой установке температура могла меняться от 4.2 K до 70 K, а магнитное поле от 0 до 8 Т. Жесткость конструкции и отсутствие вибраций, связанных с принудительной прокачкой гелия, обеспечивали длительное постоянство условий эксперимента (до 40 часов). Высокая стабильность позволила полностью автоматизировать эксперимент: магнитное поле, интенсивность и поляризация накачки, поляризация детектирования и прочие параметры эксперимента изменялись с помощью компьютера согласно заранее заданной программе. Основная часть работы была выполнена именно на этой установке.

В обеих установках магнитное поле было направленно параллельно оптическому пути лазера и сигнала ФЛ и перпендикулярно поверхности образца (геометрия Фарадея). Для экспериментов, требующих магнитного поля в плоскости образца (геометрия Фойхта), использовалось дополнительное зеркало, установленное под углом 45 непосредственно рядом с образцом.

При исследовании ядерной спиновой системы в КТ, основным способом создания динамической ядерной поляризации была оптическая накачка. Возбуждение циркулярно поляризованным лазером приводит к генерации поляризованных электронов, передающих свой спин ядрам за счет сверхтонкого взаимодействия. Для повышения эффектиности этого процесса в случае InP точек использовалось фотовозбуждение с энергией ниже запрещенной зоны барьера GaInP (1.89 эВ), а в случае GaAs точек использовалось возбуждение с энергией в области состояний квантовой ямы (1.84 эВ). Благодаря малой разности энергий возбуждения и люминесценции удавалось получить высокую степень поляризации фотоэлектронов и, как результат, высокую степень поляризации ядер (50%).

Метод детектирования ядерной поляризации в одиночной КТ, использованный в данной работе, также основан на использовании эффекта сверхтонкого взаимодействия. Ядерная поляризация проявляется как эффективное ядерное поле, действующее на электроны. Величина этого поля может быть измерена по дополнительному спектральному расщеплению линии люминесценции КТ. Ширина аппаратной функции спектральной установки, использованной в данной работе составляла 50 мкэВ, в то же время положение спектральной линии, определяемое как центр тяжести линии излучения, могло быть определено с точностью до ±1 мкэВ, что позволяло детектировать изменение степени ядерной поляризации менее 1%.

В экспериментах по исследованию динамики ядерной поляризации временное разрешение достигалось за счет использования затворов блокирующих излучение лазеров и систему детектирования в соответствии с временной диаграммой, заданной программируемым генератором цифровых сигналов. В большей части экспериментов использовались механические затворы, обеспечивающие минимальную длительность импульса от 2 мс и длительность фронта/спада 0.5 мс. Достоинством таких затворов является полное подавление света в закрытом состоянии. При необходимости получения более коротких импульсов в дополнение к механическим использовались акусто-оптические модуляторы, работающие с субмикросекундным разрешением и обеспечивающие контраст 1:5000. Кроме того, в ряде экспериментов были использованы электрооптические модуляторы (ячейки Поккельса), позволяющие переключать знак циркулярной поляризации за время 0.5 мкс.

2.4. Резонансная спектроскопия квантовых точек В главе 4 данной работы приведены результаты исследования влияния резонансного фотовозбуждения на ядерную поляризацию в одиночных квантовых точках. В этих экспериментах использовалось излучение лазера с перестраиваемой энергией фотонов, близкой к энергии ФЛ из основного состояния электрон-дырочной пары в КТ. Для проведения таких экспериментов потребовалась модификация установки, её схема показана на рис.

2.2. Рассеянное излучение резонансного лазера намного сильнее сигнала ФЛ КТ, что не позволяет измерять излучение самой квантовой точки. Для решения этой проблемы было применено временное разделение возбуждения и детектирования (методика ”накачка-тестирование”).

Образец освещался излучением одномодового лазера со спектральной шириной менее 1 мкэВ и с перестраиваемой длиной волны, близкой к длине волны рекомбинации основного состояния экситона в выбранной КТ.

Для тестирования состояния точки излучение резонансного лазера блокировалось затвором на короткий промежуток времени. Одновременно образец освещался нерезонансным лазером (энергия фотонов 1.89 эВ) и открывался затвор на спектрометре. Такой цикл повторялся периодически, Рис. 2.2. Принципиальна схема установки для резонансной спектроскопии одиночных время детектирования было выбрано намного меньшим периода повторения (1/300 периода) для уменьшения влияния нерезонансного лазера на ядерную поляризацию КТ. Кроме того, длительность детектирования была меньше времени выстраивания ядерной спиновой поляризации под влиянием тестирующего лазера, так что ядерное поле оставалось практически постоянным во время измерения. Для записи спектра ФЛ КТ с хорошим отношением сигнал/шум указанный цикл повторялся несколько раз за время накопления спектра (1 мин).

Длина волны резонансного лазера контролировалась с помощью интерферометрического волнометра, обеспечивающего высокую стабильность и точность определения энергии фотона 0.01 мкэВ. В установке был предусмотрен дополнительный затвор, позволяющий заводить излучение перестраиваемого лазера в монохроматор (пунктирная линия).

Измерения энергии одного и того же лазера волнометром и спектрометром позволяло периодически калибровать спектрометр в процессе измерений. Такая калибровка была необходима для устранения эффекта теплового дрейфа зеркал и решеток спектрометра. Этот дрейф приводит к параллельному сдвигу спектрального изображения в плоскости ПЗС детектора, в результате которого энергия, измеренная спектрометром, E spectrometer, отличается от точного значения энергии, измеряемого волнометром, E precise, на некоторую величину E(T ), зависящую от температуры, E spectrometer =E precise + E(T ). Используя энергии лазера, изspectrometer precise меренные обоими способами (Elaser и Elaser ), и значение энергии ФЛ квантовой точки, измеренное только на спектрометре, EQD, можно вычислить точную энергию перехода КТ: EQD =EQD spectrometer spectrometer precise E(T )=EQD -(Elaser -Elaser ). Таким образом, в данной методике энергии оптических переходов КТ (а значит, и ядерная поляризация, рассчитанная из спектрального расщепления) измерялись как функции энергии резонансного лазера.

Глава 3.

Эффект Оверхаузера в одиночных квантовых точках InP/GaInP 3.1. Характеризация экситонных состояний в квантовых точках InP/GaInP На рисунке 3.1 показаны типичные спектры фотолюминесценции образца с высокой плотностью точек (ВП-образец) InP/GaInP, измеренные с открытой поверхности (диаметр пятна возбуждения d=3 мкм) и из апертуры в металлической маске диаметром d=400 нм при возбуждении лазером с энергией кванта 3 эВ, превосходящей ширину запрещенной зоны барьера GaInP. В спектре, измеренном на открытой поверхности образца, отчетливо видны два распределения: одно с центром около 1.67 эВ и другое, более интенсивное и широкое, с центром 1.8 эВ. Бльшая энергия люминесценции свидетельствует о меньшем размере КТ [70]. Кроме того, время-разрешенные измерения при возбуждении фемтосекундным лазером дают разное время затухания люминесценции: 700-1200 пс для высокоэнергетических точек и 350 пс для низкоэнергетических. Меньшее время затухания для низкоэнергетичных КТ свидетельствует о бльших геомето рическим размерах по сравнению с высокоэнергетичными. Таким образом, низкоэнергетическое и высокоэнергетическое распределения могут быть сопоставлены точкам первого и второго типов, соответственно. При уменьИнтенсивность ФЛ Рис. 3.1. Типичные спектры люминесценции КТ из образца с высокой плотностью точек.

шении размера области, из которой детектируется люминесценция, число линий в высокоэнергетическом распределение заметно сокращается, но остается достаточно плотным. В то же время линии, соответствующие низкоэнергетическому распределению, присутствуют лишь в некоторых апертурах, что свидетельствует о низкой плотности сформировавшихся КТ по сравнению с частично сформировавшимися.

Использованные в данной работе структуры с КТ InP/GaInP не были легированы и не содержали электрического затвора, позволяющего регулировать количество зарядов в КТ. Наличие примесей, случайно распределенных в барьере, приводит к тому, что при низкой температуре часть точек может быть заполнена электронами или дырками. В данной работе для определения зарядового состояние конкретных КТ использовались результаты измерения магнито-фотолюминесценции в конфигурациях Фарадея и Фойхта. Систематический анализ данных, полученных с большого количества индивидуальных КТ, показал, что в одном и том же образце могут наблюдаться различные типы спектров, которые могут быть приписаны излучению нейтральных, положительных и отрицательных однократно заряженных КТ. Ниже описаны результаты, позволяющие различить зарядовые состояния и определить магнитные свойства носителей, необходимые для дальнейшего рассмотрения.

Рис. 3.2. Спектры люминесценции двух различных нейтральных КТ, измеренные в двух ортогональных линейных поляризациях (1 и 2 ) в нулевом магнитном поле.

На рисунке 3.2 показаны спектры, измеренные в двух ортогональных линейных поляризациях для двух точек (N1 и N2, НП-образец), которые могут быть приписаны излучению нейтральных КТ. В нулевом магнитном поле каждой точке соответствует два линейно поляризованных дублета с обратным порядком компонент обозначенных X и XX. При уменьшении накачки возбуждения дублет XX, отщепленный от X на 5 мэВ, исчезает.

Такое поведение характерно для эмиссии экситона (X) и биэкситона (XX) в нейтральной КТ [60, 73].

На рисунке 3.3 (а) показаны спектры ФЛ нейтральной точки X 0 N1, измеренные при различных значениях магнитного поля. В геометрии Фарадея (B||Oz) спектры записаны в циркулярных поляризациях ( + и ), а в геометрии Фойхта (BOz) — в двух ортогональных линейных (1 и 2 ).

Энергии люминесценции всех спектрально разрешенных компонент показаны символами на рисунке 3.3 (б) как функции магнитного поля.

В нулевом поле спектр ФЛ состоит из линейно-поляризованного дублета, расщепленного анизотропным электрон-дырочным обменным взаимодействием на величину b 50 мкэВ. Известно, что магнитное поле, параллельное поверхности образца (геометрия Фойхта), приводит к смешиванию оптически активных состояний с величиной проекции момента Jz =±1 и так называемых ”темных” состояний с Jz =±2, для которых оптическая рекомбинация запрещена в дипольном приближении в силу закона сохранения момента [60]. В результате такого смешивания Рис. 3.3. (а) Спектры фотолюминесценции нейтральной КТ N1, измеренные в циркулярных поляризациях в геометрии Фарадея и в ортогональных линейных поляризациях в геометрии Фойхта. Части спектров в геометрии Фарадея, отделенные вертикальной чертой, домножены на 10 для наглядности. (б) Энергии спектральных компонент излучения нейтральной КТ как функции внешнего магнитного поля. Символы - эксперимент, сплошные линии - аппроксимация (см. текст).

”темные” состояния приобретают ненулевую силу осциллятора и уже в небольшом поле (Bx =0.5 Tл) проявляются в спектре люминесценции в виде дополнительной линии с энергией, меньшей энергии основного дублета на 0 200 мкэВ. Дальнейшее увеличение магнитного поля приводит к сдвигу всех экситонных состояний, и, в пределе большого поля, наблюдаются четыре спектральные линии. При этом линии, происходящие из дублета Jz =±1, пересекаются в магнитном поле Bx 2 Tл и в большом поле имеют порядок, противоположный порядку в нулевом поле.

Магнитное поле, перпендикулярное поверхности образца (B Oz), приводит к увеличению расщепления экситонного дублета и постепенному превращению линейных поляризаций в циркулярные (см. параграф 1.2.2).

Однако, в данной точке поле также приводит к появлению и росту интенсивности двух дополнительных спектральных линий, которые становятся заметными при Bz >0.3 Tл. Нетрудно проследить, что в пределе нулевого поля энергии этих компонент соответствуют ”темным” состояниям экситона, которые наблюдаются в геометрии Фойхта (см. рис. 3.3 (б)). Появление линий, соответствующих состояниям Jz =±2, в геометрии Фарадея может быть связанно с нарушением симметрии квантовой точки или с небольшим отклонением оси квантования КТ от оси роста Oz [60].

Спектральные компоненты, соответствующие экситонным состояниям с Jz =±2, имеют значительно больший сдвиг в магнитном поле по сравнению с состояниями Jz =±1, в результате чего при определенных значениях поля происходят пересечения. В поле Bz 2.5 Tл интенсивность компоненты Jz =+2 существенно возрастает, такой рост может быть связан с антипересечением состояний Jz =+1 и Jz =+2 [74–76], вызванным электрондырочным обменным взаимодействием в низкосимметричной КТ. В то же время, энергия ”темной” компоненты Jz =2 намного меньше энергий всех остальных компонент, и явление антипересечения для нее не наблюдается, ее интенсивность монотонно растет с ростом Bz.

Измерения спектра ФЛ при разных плотностях мощности фотовозбуждения свидетельствуют о том, что интенсивности всех компонент насыщаются с ростом накачки. Было найдено, что насыщение ”темных” компонент происходит при значительно меньших интенсивностях лазера, чем разрешенных линий. При этом максимальная интенсивность компонент Jz =±1 превышает максимальную интенсивность линии Jz =2 в 1/ раз в поле 8 Тл. Фотовозбуждение создает примерно равные доли дипольно активных и ”темных” экситонов (см. стр. 57). Поэтому можно принять, что при высоких накачках, когда интенсивности всех компонент насыщаются, все экситонные состояния имеют примерно равную заселенность. Отсюда, учитывая, что излучение состояний Jz =±2 связано лишь с подмешиванием состояний Jz =±1, можно оценить величину смешивания волновых функций оптически запрещенных и разрешенных уровней 1%, вызванного магнитным полем Bz.

Малость величины означает, что смешивание состояний не приводит к существенной модификации экситонных энергий. Поэтому для зависимостей энергий разрешенных Jz =±1 [запрещенных Jz =±2] уровней от внешнего поля по-прежнему можно использовать выражения (1.19), полученные для симметричных КТ [60] где E0 — ширина запрещенной зоны в КТ, B — магнетон Бора, — константа диамагнитного сдвига, 0 — расщепление между разрешенным и запрещенным дублетами, b(d) — расщепление разрешенного (запрещенного) дублета, а ge,z (gh,z )— электронный (дырочный) g-фактор.

Аппроксимация экспериментальных данных с использованием выражения (3.1) показана на рисунке 3.3 (б) сплошными линиями. В расчетах были использованы следующие значения параметров, наилучшим образом описывающие эксперимент: 5.8 мкэВ/Tл2, 0 200 мкэВ, b 65 мкэВ.

Расщепление ”темных” состояний d не разрешается в спектрах и было положено равным нулю. Наличие запрещенных компонент в спектре ФЛ позволяет независимо определить абсолютные значения g-факторов электронов и дырок. Учитывая порядок + и поляризованных компонент, было найдено, что ge,z +1.64, gh,z +2.74.

Заметим, что величина 0, связанная с обменным взаимодействием, вызванным рассогласованием решеток InP и GaInP, практически одинакова для всех нейтральных точек. В то же время тонкая структура (b ), связанная с нарушением латеральной симметрии КТ, варьируется от точки к точке в пределах 070 мкэВ. Аналогично, смешивание состояний экситонов с Jz =±1 и Jz =±2 магнитным полем B Oz наблюдается лишь в части КТ.

На рисунке 3.4 представлены спектры ФЛ двух других квантовых (N и N4) точек из НП-образца во внешнем магнитном поле в геометриях Фарадея и Фойхта, демонстрирующих поведение, отличное от нейтральных КТ.

В нулевом магнитом поле спектр излучения каждой из точек состоит из одиночной неполяризованной линии, которая расщепляется на циркулярно поляризованный дублет в поле B||Oz. В геометрии Фойхта линия расщепляется на четыре компоненты, попарно линейно поляризованные в ортогональных направлениях. Однако, в отличие от спектра излучения нейтральа) (б) - + Рис. 3.4. Спектры фотолюминесценции двух различных однократно заряженных КТ измеренные в циркулярных поляризациях в геометрии Фарадея и в ортогональных линейных поляризациях в геометрии Фойхта.

ных точек, все компоненты квартета имеют сравнимые интенсивности при любых значениях поля и интенсивности накачки. Такой тип спектра характерен для излучения однократно заряженных квантовых точек X c [59, 60].

Зависимости энергий компонент от внешнего поля в геометрии Фарадея [Фойхта] описываются простыми соотношениями (см. уравнение 1.20) где значения диамагнитного сдвига и g-факторов ge и gh зависят от направления магнитного поля (B Ox или B Oz). Из аппроксимации результатов, показанных на рисунке 3.4, было найдено, что z 6.3 мкэВ/Tл2, x 0.9 мкэВ/Tл2 для X C N3 (z 4.5 мкэВ/Tл2, x 1.1 мкэВ/Tл2 для X C N4). Из измерений в геометрии Фойхта были отдельно найдены значения gфакторов электронов и дырок: ge,x 1.63, |gh,x |0.55 для X C N3 (ge,x 1.60, |gh,x |0.61 для X C N4). Величины ge,x для заряженных точек находятся в хорошем согласии со значением ge,z, найденным для нейтрального экситона, что свидетельствует об изотропии электронного g-фактора. Из измерений для заряженных точек в геометрии Фарадея может быть получена только разность gh,z -ge,z, Однако, принимая во внимание, что ge,x =ge,z можно найти электронный и дырочный g-факторы отдельно: gh,z 3.02 для X C N3 (gh,z 2.45 для X C N4). Существование значительной компоненты дырочного g-фактора в плоскости образца gh,x 1/5 gh,z может свидетельствовать о смешивании состояний тяжелых (jz =±3/2) и легких (jz =±1/2) дырок, вызванном анизотропными деформациями в квантовой точке [59].

Спектроскопия квантовых точек в магнитных полях различной конфигурации позволяет различить заряженные и нейтральные КТ и дает важную информацию о магнитных свойствах носителей, а также о симметрийных свойствах точек. Однако, тонкая структура спектров излучения точек, заряженных одним носителем, полностью совпадает для положительных и отрицательных КТ.

В данной работе для определения знака заряда в КТ были использованы результаты измерения эффекта Ханле. В этих экспериментах образец возбуждался циркулярно поляризованным светом. Знак поляризации лазера переключался с частотой 16 кГц для того, чтобы избежать возникновения ядерной поляризации. Степень поляризации люминесценции, определяемая как c = (Ico Icross )/(Ico + Icross ), где Ico (Icross ) — интенсивность ФЛ, ко-(кросс-)поляризованной с излучением лазера, измерялась как функция магнитного поля Bx в плоскости образца. Результаты таких экспериментов для нескольких заряженных точек показаны символами на рисунке 3.5 (все точки кроме КТ N5 из НП-образца, КТ N5 — из ВП-образца). Сплошными кривыми на том же рисунке показаны результаты аппроксимации кривыми Лоренца.

Как известно, эффект Ханле состоит в том, что под влиянием магнитного поля в плоскости образца носители, поляризованные по спину вдоль оси роста структуры, начинают прецессировать вокруг направления поля. Если период вращения оказывается меньше времени рекомбинации, то большая часть спинов оказывается деполяризованной, что наблюдается как уменьшение степени циркулярной поляризации излучения, созданной цирСтепень поляризации ФЛ,% Степень поляризации ФЛ,% Рис. 3.5. Эффект Ханле в индивидуальных однократно заряженных КТ. Символами показана экспериментальная зависимость степени циркулярной поляризации люминесценции от магнитного поля в плоскости образца при возбуждении циркулярным светом. Сплошные линии — аппроксимация кривыми Лоренца.

кулярной накачкой. В пределе большого поля степень поляризации должна стремиться к нулю. Однако, из рисунка 3.5 видно, что с ростом поля поляризация выходит на некоторую константу c ±5%, отличную от нуля и варьирующуюся от точки к точке. По-видимому, это связано с влиянием несовершенства формы субмикронного отверстия в металлической апертуре или с асимметрией самой КТ, в результате чего прохождение света поляризованного по правому и по левому кругу через отверстие может оказаться различным. Влияние данного паразитного эффекта сводится лишь к некоторому сдвигу кривой Ханле по оси ординат, в то время как наиболее существенным является изменение c с изменением поля. Из результатов, приведенных на рисунке 3.5, можно заключить, что существует два разных типа квантовых точек: для КТ, показанных на рисунке (а), поле Bx приводит к уменьшению c, т.е. к подавлению положительной поляризации, в то время как в КТ, показанных на рисунке (б), происходит подавление отрицательной поляризации.

Рассмотрим сначала КТ с отрицательной поляризацией (рис. 3. (б)). Аппроксимация экспериментальных кривых с помощью кривых состояния Ts. При этом Ts включает в себя все процессы, приводящие к исчезновению спина: спиновую релаксацию и рекомбинацию носителей.

Экспериментальные данные на рис. 3.5 (б) хорошо описываются одиночными контурами Лоренца, которые дают gTs 2.3 нс (1.1 нс) для X N (N5). Используя значения ge,x и gh,x, найденные из измерений в геометрии Фойхта, можно получить для X N4 Ts 1.4 нс (3.8 нс), если наблюдаемые кривые соответствуют деполяризации электрона (дырки). Независимо от знака заряда, полученные значения Ts превышают экспериментально измеренное время радиационной рекомбинации 0.8-1.2 нс в данных КТ.

Таким образом, можно заключить, что кривые Ханле, наблюдаемые для данного типа точек, соответствуют спиновой памяти резидентного носителя в КТ. Явление спиновой памяти в КТ, заряженных электронами, было найдено ранее как для образцов n-типа [77–79], так и для структур с диодами Шоттки [64]. Было установлено, что негативная циркулярная поляризация (c (см. рис. 3.5 (а)) означает, что при + возбуждении (e-h пары) преобладают трионы |ehh. Неравновесная заселенность трионов приводит к тому, что число спин-флип процессов |e, Iz + 1 |e, Iz превышает число обратных процессов |e, Iz |e, Iz + 1. В результате возникает избыточное количество ядер c проекцией спина Iz, меньшей равновесного значения, что наблюдается как дополнительное ядерное поле BN |Bz |. В связи с этим, поле BN, измеренное при накачке Pexc =70 мкВт, может служить мерой максимальной ядерной поляризации, достижимой при данном значении внешнего поля.

Зависимости ядерной поляризации от внешнего магнитного поля в положительно и отрицательно заряженных квантовых точках при возбуждении циркулярным светом в обеих поляризациях с высокой интенсивностью накачки Pexc =70 мкВт показаны на рис. 3.11. В обоих типах КТ оптическая накачка в нулевом магнитном поле приводит к возникновению ядерного поля |BN |0.2 Tл [66]. Увеличение внешнего поля приводит к подавлению ядерной спиновой релаксации, вызванной диполь-дипольным взаимодействием. В результате максимально достиа) (б) 1. Рис. 3.11. Зависимость ядерной поляризации в отрицательно (а) и положительно (б) заряженных квантовых точках от внешнего магнитного поля при возбуждении + (квадраты, BN 0) поляризованным лазером, с высокой мощностью Pexc =70 мкВт.

жимая ядерная поляризация возрастает. При этом в случае интенсивного + возбуждения положительная обратная связь между BN и скоростью динамической ядерной поляризации приводит к тому, что в диапазоне магнитных полей Bz =01.1 Тл выполняется условие BN >Bz, и ядерное поле растет почти линейно по Bz. Наибольшее ядерное поле |BN |1.2 Tл, соответствующее степени ядерной поляризации SN 50%, достигается в диапазоне полей Bz =12.5 Тл для X и Bz =14 Тл для X +.

В случае накачки отрицательная обратная связь между BN и ws приводит к уменьшению абсолютной величины достижимого ядерного поля по сравнению со случаем + возбуждения. Как уже было показано ранее (см. рис. 3.9), при увеличении накачки Pexc от 0 до 70 мкВт, BN в положительно заряженной КТ монотонно меняется от 0 до 0.3 Tл при Bz =0.85 Tл. Во внешнем магнитном поле Bz 1.53.5 Тл зависимость BN (Pexc ) в положительно заряженной КТ при возбуждении приобретает немонотонный характер. В отличие от поведения BN (Pexc ) при Bz =0.85 Tл, показанного на рис. 3.9, в этих полях первоначальный рост BN сменяется уменьшением при Pexc >20 мкВт. Полное изменение ядерного поля в диапазоне накачек 0|Bz |, однако, зависимости степени поляризации от интенсивности накачки имеют различный характер. В отрицательной КТ ”переключение” BN сопровождается ”переключением” c, в то время как степень поляризации в положительно заряженной точке неизменна в пределах экспериментальной погрешности (на графиках (в) и (г) масштаб шкалы ординат одинаковый).

Степень поляризации ФЛ Ядерное поле B, Тл Рис. 3.12. Зависимости спектрального расщепления (а, б) и степени циркулярной поляризации (в, г) от накачки при возбуждении + лазером в отрицательно (а, в) и положительно (б, г) заряженных квантовых точках в магнитном поле Bz =0.5 Tл и Bz =0.85 Tл, соответственно. Направление изменения мощности показано стрелками Как было показано выше, состояние с большой величиной ядерной поляризации |BN | возникает благодаря росту скорости передачи спина от электронов к ядрам ws при уменьшении электронного расщепления Ee.

Из рисунка 3.12 (в) видно, что в отрицательно заряженной КТ в состоянии с большой ядерной поляризацией (|BN |>|Bz |) степень поляризации ФЛ соответствует подавлению отрицательной циркулярной поляризации, непосредственно связанной со спиновой памятью резидентного электрона в КТ (см. раздел 3.1, стр. 50). Таким образом, наблюдаемое в отрицательно заряженной КТ уменьшение |c | с ростом |BN | отражает ускорение деполяризации электрона из-за увеличении скорости передачи спина ядрам ws.

Различие между поведением степени поляризации в положительно и отрицательно заряженных точках может быть понято, если учесть, что скорость электронно-ядерного спин-флип процесса, 1/spinf lip существенно меньше скорости рекомбинации триона в КТ, 1/r. Влияние сверхтонкого взаимодействия спинов ядер и электрона на степень поляризации излучения в положительно заряженных КТ, пропорциональное вероятности переворота ядра за время жизни триона, определяется соотношением r /spinf lip течение которого электрон может взаимодействовать с ядрами, определяется временем между фотовозбуждениями точки exc (при условии что это время меньше времени переворота спина электрона из-за взаимодействия с фононами, которое может превосходить 100 мкс [67]). В эксперименте, показанном на рисунке 3.12 (в), интенсивность фотовозбуждения 10 мкВт мала по сравнению с интенсивностью насыщения данной отрицательно заряженной КТ 100 мкВт, что соответствует exc 10r. В этих условиях в отрицательно заряженных КТ деполяризация электронов из-за взаимодействия с ядрами определяется соотношением exc /spinf lip, которое в раз больше отношения r /spinf lip, определяющего деполяризацию электрона в положительно заряженных КТ, что и позволяет наблюдать бистабильное поведение степени циркулярной поляризации c в излучении X.

3.4. Выводы В данной главе получены следующие результаты:

— Исследованы экситонные состояния в частично сформировавшихся квантовых точках InP/GaInP, выращенных методом эпитаксии из металлоорганического соединения. На основании результатов измерений магнитофотолюминесценции и эффекта Ханле идентифицированы нейтральные, положительно и отрицательно однократно заряженные одиночные КТ. Из измерений в различных конфигурациях магнитного поля определены параметры тонкой структуры в нейтральных КТ 0 200 мкэВ, |b |50 мкВт) наряду с дальнейшим ростом |BN | и уширением пиков наблюдается сглаживание скачков поляризации.

Из уравнений (4.2), (4.3) следует, что при фиксированной плотности накачки лазера наибольшие скорости поляризации WOE (WSE ) и величины ядерного поля |BN | должны достигаться при точном резонансе с разрешенным (запрещенным) переходом. Измеренные в резонансе величины ядерного поля |BN | и степени поляризации ядер SN =|BN |/BN,max в зависимости от Pres при Bz =2.5 Tл показаны на рисунке 4.12. В случае OE процесса степень поляризации растет с увеличением Pres и достигает максимального значения SN 45%, в то время как для SE процесса насыщение Рис. 4.12. Зависимость ядерного поля и степени поляризации ядер SN от мощности лазера Pres, настроенного в резонанс с разрешенным (OE) или запрещенным (SE) переходами в магнитном поле Bz =2.5 Tл.

происходит при SN 65%. При малых Pres величина SN растет значительно быстрее в случае SE процесса, так что насыщение происходит при меньшей мощности, чем в случае OE процесса.

эффективности OE и SE процессов совпадают и растут линейно по мощности WOE WSE Pres (см. рис. 4.7). Согласно линейному уравнению (4.3), справедливому при |BN | BN,max, ядерное поле и степень поляризации SN также должны расти линейно с накачкой, с коэффициентом пропорциональности, определяемым скоростью релаксации. Более быстрый рост SN, наблюдаемый в случае SE процесса, может быть объяснен, если принять, что отличается для двух процессов, а именно: OE >SE. Причина повышенной скорости релаксации в случае OE процесса по сравнению с SE процессом, по-видимому, связана с бльшей долей времени, которую квантовая точка заселена трионами. Действительно, при одинаковой интенсивности лазера 2 вероятность возбуждения триона в случае солидR эффекта будет меньше за счет множителя 2 1. Присутствие фотовозбужденного электрона в КТ приводит к появлению действующего на ядра неоднородного электрического поля, которое смешивает зеемановские уровни ядер через квадрупольное взаимодействие. Поэтому осцилляции такого поля при возбуждении/рекомбинации могут приводить к ускорению релаксации ядерного спина [93].

Детальный учет факторов, влияющих на релаксацию спиновой поляризации ядер, выходит за рамки данного рассмотрения. Достаточно отметить, что является коэффициентом пропорциональности между скоростью поляризации Wpump и результирующим ядерным полем BN, который однако практически не влияет на характер зависимости от накачки Pres. А именно, как было показано выше, максимальная скорость поляmax ризации через запрещенный переход WSE =r /2 существенно превосходит скорость для разрешенного перехода WOE =2 r /2. Поэтому можно быmax ло ожидать, что насыщение BN, связанное с насыщением запрещенного перехода, должно происходить при накачке порядка (R )2 1, значительно большей, чем в случае эффекта Оверхаузера (R )2 1 (см. рис.

4.12). Однако в эксперименте насыщение степени поляризации SN в случае SE происходит при меньшей интенсивности лазера, чем в случае OE процесса. Следовательно, насыщение SN в случае солид-эффекта не может быть связано с насыщением самог запрещенного перехода и определяется другими, неучтенными в модели факторами.

Наблюдаемая максимальная поляризация SN 65% заметно меньше 100%. Рассмотрим некоторые факторы, которые могут ограничивать степень ядерной поляризации.

Использованные выше уравнения (4.2) были получены в приближении бесконечно быстрой дырочной релаксации. Переворот дырки является необходимым шагом в каждом цикле, приводящем к перевороту ядра, как для OE, так и для SE процесса. В случае ненулевого времени спиновой релаксации дырки h, квантовая точка может проводить конечную долю времени в состоянии |h, в котором она выходит из резонанса с лазером.

В течение этого времени в КТ не может происходить оптическая накачка ядер. Влияние дырки будет сказываться лишь при больших накачках, когда скорости поляризации WOE и WSE, вычисленные согласно уравнению (4.2), превысят максимально возможную скорость переворота спина дырки h. В этом случае, максимально достижимые скорости поляризации будут определяться наименьшим из значений h и полученным из выражений (4.2): WOE min{2 r /2, h } и WSE min{r /2, h }. Точное знаmax max чение h в КТ InP/GaInP не известно, однако для большинства структур оно превосходит время радиационной рекомбинации [68]. Поэтому стоит ожидать, что максимальная эффективность солид-эффекта действительно будет ограничена временем жизни спина дырки. Однако, известно, что в большом магнитном поле дырочная релаксация определяется взаимодействием с акустическими фононами. Вычисления показывают, что h должно резко уменьшатся с ростом поля, как B 7 [94]. Общий характер такой зависимости подтверждается измерениями в структурах с КТ InGaAs, в которых наблюдается уменьшение h в 50 раз при увеличении B от 1.5 Tл до 12 Tл [68]. В то же время, максимальная степень поляризации SN 65%, полученная в данной работе при возбуждении запрещенного перехода, оказывается неизменной в диапазоне Bz =18 Tл (ср. со случаем нерезонансной накачки, рис. 3.11). Следовательно, дырочная релаксация не является фактором ограничивающим SN.

Увеличение степени ядерной поляризации приводит к уменьшению количества ядер, доступных для переворота спина. В случае ядерного спина 1/2, поляризация SN 65% означает уменьшение числа еще не выстроенных ядер лишь в 2 раза по сравнению SN =0. Как уже было упомянуто ранее, в InP наибольший вклад в сдвиг Оверхаузера дает поляризация ядер индия со спином IIn =9/2, у которых проекция ядерного спина на внешнее поле может принимать любое полуцелое значение от 9/2 до 9/2. Из них лишь состояние с проекцией 9/2 окажется ”запрещенным” для дальнейшего увеличения поляризации, поэтому следует ожидать еще меньшего влияния нехватки ядер, чем в простом случае ядерного спина 1/2. Так, например, состоянию ядерной системы, в котором ядра поровну распределены между подуровнями с проекциями спина 7/2 и 9/2, будет соответствовать степень поляризации SN =88%, при том что все ядра с проекцией спина 7/2 будут доступны для спин-флипа.

Таким образом, следует заключить, что наблюдаемое в эксперименте насыщение ядерного поля не может быть связано ни с насыщением оптического перехода в КТ, задействованного в динамической накачке ядерного спина, ни с медленной спиновой динамикой дырок. Описание процессов динамической поляризации при SN, близких к 100%, оказывается невозможным в рамках предложенной теоретической модели, и может свидетельствовать о существовании фундаментального предела степени поляризации достижимой оптической накачкой в квантовых точках. Здесь можно отметить, что в других полупроводниках максимальная степень ядерной поляризации, достигнутая в условиях нерезонансной оптической накачки, имеет схожее значение 4065% [27, 29, 30], что может указывать на общий механизм насыщения ядерной поляризации. Выяснение причин наблюдаемого насыщения потребует более полного рассмотрения, с учетом специфических свойств взаимодействия носителей с ядрами в КТ, включая подавление ядерных спиновых флуктуаций и возможное формирование так называемых ”темных” состояний [23, 26], в которых электронно-ядерный спин-флип оказывается невозможным.

4.6. Выводы В данной главе были получены следующие результаты:

— Разработана методика резонансной спектроскопии ”накачкатестирование”, основанная на детектировании Оверхаузеровского сдвига в спектре нерезонансной люминесценции. Данная методика была использована для изучения механизмов накачки ядерной поляризации в одиночных положительно заряженных квантовых точках InP/GaInP при селективном оптическом возбуждении переходов триона.

— Экспериментально найдено, что высокая степень ядерной поляризации возникает при возбуждении как разрешенных (аналог классического эффекта Оверхаузера), так и дипольно запрещенных переходов в КТ (аналог солид-эффекта). Обнаружено, что накачка ядерной поляризации через запрещенный переход оказывается более эффективной, в том числе и в нулевом магнитном поле, где солид-эффект оказывается доминирующим процессом.

— В рамках развитой в работе теоретической модели, основанной на рассмотрении двух циклических процессов ядерной поляризации, было дано объяснение наблюдаемым в эксперименте спектрам, в том числе явлению бистабильности и различию знаков асимметрии спектральных зависимостей степени ядерной поляризации, связанных с эффектом Оверхаузера и солид-эффектом. На основании анализа предложенной модели показано, что при большой интенсивности оптического возбуждения солид-эффект является наиболее эффективным механизмом динамической поляризации в квантовых точках. Скорость накачки в таком процессе ограничена лишь временем рекомбинации триона или переворота спина дырки, но не ограничена малой величиной вероятности одновременного переворота спинов электрона и ядра.

— Экспериментально найдено, что при накачке ядерной поляризации через запрещенный переход степень поляризации ядер насыщается на уровне 65%, практически не зависящем от внешнего магнитного поля. Данная степень поляризации является наибольшей полученной в экспериментах по оптической накачке в полупроводниковых КТ. Из анализа данных установлено, что такое насыщение не связано с насыщением оптического перехода или с медленной релаксацией дырки, а отражает фундаментальные свойства электронно-ядерного взаимодействия в квантовой точке, учет которых требуют более полной теоретической модели.

Глава 5.

Динамика ядерной спиновой поляризации в квантовых точках В предыдущих главах 3 и 4 были рассмотрены стационарные эффекты, связанные с взаимодействием поляризованных электронов и ядерной спиновой системы при нерезонансном и резонансном оптическом возбуждении. Минимальный масштаб времени, на котором можно манипулировать электронным спином, определяется временем рекомбинации экситона и составляет 1 нс. Типичная КТ содержит 104 105 ядер и, поскольку переворот электрона может привести к перевороту спина лишь одного ядра, то характерный масштаб времени манипуляции ядерной поляризацией составляет не менее 10100 мкс. Из-за малой вероятности электронноядерного спин-флипа не каждый поляризованный фотоэлектрон участвует в накачке ядерных спинов, поэтому в действительности данное время оказывается еще длиннее. В данной главе будут представлены результаты исследования динамики ядерной поляризации при нерезонансном оптическом возбуждении (далее называемой ”динамика выстраивания” ядерных спинов) в КТ InP/GaInP и GaAs/AlGaAs. Кроме того, в отличие от поляризованных фотоэлектронов, которые исчезают за время 1 нс в результате рекомбинации, неравновесная ядерная спиновая поляризация может существовать и после выключения оптического возбуждения. Результаты изучения динамики ядерной поляризации в отсутствие оптической накачки (далее ”динамика затухания”) в широком диапазоне экспериментальных условий также изложены в данной главе как для GaAs/AlGaAs, так и для InP/GaInP квантовых точек.

5.1. Динамика ядерной спиновой поляризации при оптическом возбуждении (динамика выстраивания) в квантовых точках Как было показано в главе 3, стационарное значение ядерного поля BN при фиксированной величине внешнего поля зависит от интенсивности и поляризации оптического возбуждения. Быстрое изменение параметров накачки (например, переключение знака циркулярной поляризации) приводит к тому, что ядерное поле начинает изменяться во времени по некоторому закону BN (t), характеризующему динамику выстраивания ядерных спинов. Временная диаграмма, использованная в измерениях динамики выстраивания ядерной поляризации при нерезонансном оптическом возбуждении, показана на рисунке 5.1 (а). Цикл начинается с того, что образец освещается длинным импульсом ”стирания” (длительностью terase ), который приводит ядерное поле к заданной величине, устраняя влияние предыдущего цикла. После этого стирающий лазер блокируется, и КТ возбуждается лазером ”накачки”, с отличной поляризацией/интенсивностью.

Затвор на системе детектирования (спектрометре) открывается на короткое время tdet спустя время tpump после начала импульса накачки. Для улучшения соотношения сигнал/шум данный цикл повторяется несколько раз в течение накопления спектра ФЛ. Измеряя величину спектрального расщепления (и соответствующую величину BN ) как функцию tpump, можно получить кривую динамики выстраивания ядерных спинов. В большинстве экспериментов импульс накачки имел циркулярную поляризацию, а импульс стирания либо циркулярную поляризацию противоположного знака, либо линейную поляризацию. В последнем случае, ядерное поле перед началом накачки было близко к нулю BN 0. Длительности импульсов стирания и детектирования также варьировались, чтобы сделать возможным измерение динамики в широком диапазоне времен накачки tpump, при этом поддерживались постоянными соотношения terase = 8tpump, tdet = tpump /4.

Статические эффекты, связанные с динамической ядерной поляризацией в квантовых точках InP/GaInP, были подробно исследованы в главе 3.

Ядерные спиновые эффекты в КТ GaAs/AlGaAs, образованных флуктуациями толщины ямы (см. описание образца в разделе 2.2), хорошо изучены [27, 33, 61, 95], и во многом схожи с рассмотренными явлениями в InP КТ. Их важным отличием является то, что в нейтральных квантовых точках GaAs возможна накачка значительной степени ядерной поляризации при небольших плотностях возбуждения в магнитном поле, при котором зеемановское расщепление превосходит величину тонкой структуры оптически активного экситона (B |gh ge |Bz >b, b 3 мкэВ в исследуемых образцах GaAs/AlGaAs). Так же, как и в КТ InP, в структурах с КТ GaAs/AlGaAs существует обратная связь в системе электронных и ядерных спинов, приводящая к ядерной спиновой бистабильности [33] (см.

раздел 3.3). В исследуемых в данной главе нейтральных КТ GaAs/AlGaAs спиновая бистабильность реализуется в магнитном поле Bz =2 Тл при возбуждении + -поляризованным светом, в результате чего в зависимости величины ядерного поля от интенсивности накачки наблюдается гистерезис.

При интенсивности накачки Pexc >0.35 мкВт возможно лишь одно устойчивое состояние с большой ядерной поляризацией BN 2 Tл (при вычислении ядерного поля использовано значение электронного g-фактора ge =0. из [96]), причем эта величина BN практически не изменяется при дальнейшем росте плотности возбуждения (ср. с зависимостью BN (Pexc ) на рис.

3.12 (а) для случая InP КТ, где ядерная поляризация практически постоянна при Pexc >17 мкВт).

Результаты измерения динамики выстраивания ядерных спинов в нейтральной КТ GaAs/AlGaAs показаны на рис. 5.1 (б) при Bz =2 Тл.

В данном эксперименте импульс стирания имел линейную поляризацию, Ядерное поле BN, Tл Рис. 5.1. (а) Временная диаграмма измерения динамики выстраивания ядерных спинов при оптическом возбуждении. (б) Динамика выстраивания в нейтральной КТ GaAs/AlGaAs при различных интенсивностях + -поляризованной накачки (символы). Импульс стирания имеет линейную поляризацию. Сплошные кривые — результат аппроксимации эксперимента моноэкспоненциальными зависимостями с временами buildup =3.4; 1.3; 0.4 с, для накачек Ppump =0.35; 1; 5 мкВт, соответственно.

(в, г) Динамика выстраивания ядерной поляризации в отрицательно заряженной КТ InP/GaInP N5 при Bz =0 (кружки), 0.4 Tл (треугольники), 2 Tл (квадраты). Открытые (сплошные) символы соответствуют эксперименту с стиранием/ + накачкой ( + стиранием/ накачкой), оба импульса имеют мощность 70 мкВт. Пунктирной стрелкой отмечено быстрое первоначальное изменение BN, не наблюдаемое из-за ограниченного временного разрешения системы.

поляризован. Отметим, что в данных структурах мощность возбуждения Ppump =5 мкВт соответствует максимуму интенсивности люминесценции КТ (наибольшему заполнению КТ нейтральными экситонами). При всех плотностях накачки ядерное поле достигает BN 2 Tл в пределе длинных tpump, однако релаксация ядерного поля к стационарному значению происходит с различной скоростью. Все три кривые хорошо аппроксимируются экспоненциальными зависимостями (сплошные линии на рис. 5. (б)), время накачки ядерного спина оказывается равным buildup =3.4; 1.3;

0.4 с, при накачке Ppump =0.35; 1; 5 мкВт, соответственно. Наблюдаемое увеличение скорости выстраивания спинов ядер с ростом интенсивности возбуждения объясняется ростом доли времени, в течение которого КТ заполнена поляризованным экситоном, который может передавать спин ядрам.

Аналогичный эффект был обнаружен при исследовании заряженных квантовых точек InP/GaInP. В случае положительно заряженных КТ ускорение накачки ядерного спина также объясняется увеличением времени, в течение которого КТ заполнена поляризованными трионами. В отрицательно заряженных точках электрон постоянно находится в КТ. В этом случае динамическая ядерная поляризация обусловлена взаимодействием ядер с резидентным электроном. Рост плотности возбуждения приводит к увеличению степени поляризации спина электрона, что и вызывает увеличение скорости выстраивания ядерной поляризации.

Рассмотрим зависимость динамики ядерной поляризации от внешнего магнитного поля на примере отрицательно заряженных КТ InP/GaInP.

На рисунке 5.1 (в) показаны результаты измерения динамики выстраивания ядерных спинов при B=0 и при Bz =2 Тл. В данном эксперименте использовались ( + )-поляризованные импульсы стирания (накачки) с мощностью 70 мкВт. Из рисунка видно, что в нулевом внешнем поле ядерное поле изменяется от BN =0.2 Тл до BN =0.2 Тл в течении нескольких миллисекунд. Увеличение Bz до 2 Тл приводит к заметному уменьшению скорости выстраивания ядерных спинов — равновесная поляризация достигается за время порядка нескольких секунд. Уменьшение скорости передачи спина от электронов к ядрам с ростом магнитного поля связано с увеличением разности зеемановских энергий, которая должна быть скомпенсирована при спин-флипе (см. уравнение 3.3 в разделе 3.2).

Зависимость спинового расщепления электрона от эффективного ядерного поля приводит к нелинейности динамики BN (см. уравнение 3.4).

На рисунке 5.1 (г) показаны результаты измерения динамики выстраивания ядерных спинов при Bz =0.4 Тл. В данном эксперименте использовался + или -поляризованный импульс накачки, при этом импульс стирания имел противоположную циркулярную поляризацию. Мощность обоих импульсов была 70 мкВт, так что две экспериментальные кривые соответствуют динамике BN при быстром переключении знака поляризации возбуждения с + на и наоборот, с на +. Как видно из рисунка 5.1 (г), зависимость величины ядерного поля от времени накачки асимметрична по отношению к знаку циркулярной поляризации возбуждения. В случае + -поляризованной накачки ядерное поле изменяется от 0.2 Тл до своего стационарного значения 0.6 Тл за время 0.3 с и далее остается практически постоянным. В случае накачки наблюдается более плавный рост поляризации, при этом BN продолжает изменяться при задержках tpump >1 с. Экспериментальная зависимость BN (tpump ) при накачке, измеренная для tpump 0.007 с, начинается с уровня 0.2 Тл, отличного от стационарного значения BN 0.6 Тл, создаваемого импульсом стирания. Такое отличие означает, что первоначальное изменение BN, показанное стрелкой на рисунке 5.1 (г), происходит за время наименьшей задержки, используемой в эксперименте, tpump 0.007 с. Это время определяется разрешающей способностью системы в данном эксперименте. Таким образом, независимо от знака поляризации накачки, максимальная скорость изменения ядерного поля |dBN /dt| наблюдается в области ядерных полей BN Bz (т. е. когда электронное расщепление Ee 0): при возбуждении быстрое изменение ядерной поляризации происходит на начальном этапе, а в случае + возбуждения с задержкой 0.3 с — при прближении к равновесному значению BN. В случае эксперимента с + поляризованной накачкой наблюдаемая скорость изменения BN при tpump 0.3 с оказывается ограниченной из-за того, что ядерное поле детектируется в течение конечного времени tdet.

Поскольку зависимости BN (tpump ) не являются экспоненциальными, для количественной оценки скорости выстраивания ядерной поляризации было использовано время buildup, за которое BN изменяется на (1 e1 )0.7 от величины полного динамического диапазона BN (tpump )BN (tpump =0). В случае экспоненциальной динамики ядерной поляризации BN (tpump )exp(tpump /0 ) величина buildup совпадает с временем 0. Зависимость buildup от магнитного поля Bz в отрицательно заряженной квантовой точке InP/GaInP показана на рисунке 5.2 для слуВремя выстраивания build-up, с Рис. 5.2. Зависимость времени выстраивания ядерной поляризации buildup от магнитного поля Bz в отрицательно заряженной квантовой точке InP/GaInP для случая + поляризованной накачки.

чая + поляризованной накачки. Время buildup увеличивается от 5 мс до 2.5 с при увеличении поля от 0 до 2 Тл. Немонотонное изменение buildup (Bz ) в области Bz 0.51.5 Тл связано с нелинейностью эффектов динамической ядерной поляризации, выражающихся в неэкспоненциальной динамике выстраивания ядерных спинов при данных значениях поля.

Резкое замедление скорости выстраивания (в 500 раз) с ростом магнитного поля находится в качественном согласии с уравнением (3.3), однако это уравнение не описывает постоянство buildup в полях Bz =28 Тл.

Из измерений в положительно заряженных КТ InP/GaInP было найдено, что время выстраивания ядерной поляризации имеет в них такую же зависимость от магнитного поля, как и в случае отрицательно заряженных КТ: обнаружено, что buildup возрастает от 4 мс при B=0 до 2 с при Bz >2 Тл. В нейтральных КТ InP/GaInP, где динамическая ядерная поляризация наблюдается лишь в магнитном поле при больших плотностях возбуждения (см. стр. 59 в разделе 3.2), время выстраивания ядерных спинов составляет buildup 1 с при Bz >2 Тл и при мощности циркулярно поляризованной накачки Ppump =400 мкВт.

5.2. Методика измерения динамики ядерной спиновой поляризации в темноте (динамики затухания) в одиночных квантовых точках Затухание ядерной поляризации в квантовых точках было исследовано с помощью методики ”накачка-тестирование”. Временная диаграмма эксперимента показана на рисунке 5.3. Цикл начинается с циркулярно поляризованного импульса лазера накачки длительностью tpump, который создает неравновесное ядерное поле в КТ. После окончания импульса накачивающий лазер блокируется, и КТ остается в темноте в течение времени задержки tdelay. По истечении времени задержки образец освещается коротким импульсом тестирования длительностью tprobe, в течение которого записывается спектр ФЛ КТ. Измерения величины ядерного поля в течение импульса тестирования при различных временах задержки позволяет определить закон затухания поля BN (tdelay ). Для каждого эксперимента длительности импульсов выбирались исходя из соотношения tprobe tpump, при этом длительность импульса накачки доtbuildup статочна для достижения стационарного значения начального ядерного поля BN (tdelay =0), не зависящего от величины поляризации до начала цикла, а тестирующий импульс оказывает минимальное влияние на величину ядерной поляризации во время детектирования. В большинстве экспериментов были использованы следующие значения длительностей импульсов tpump 7tbuildup и tprobe tbuildup /10.

В разделе 5.1 было найдено, что tbuildup сильно уменьшается в малых магнитных полях, поэтому в измерениях в этих условиях надо использовать короткие импульсы тестирования. В экспериментах с заряженными точками InP/GaInP в полях Bz 0.3 Тл спектр измерялся в течение одного тестирующего импульса, поэтому полученные значения BN соответствовали мгновенному значению ядерного поля в квантовой точке. В этих экспериментах наибольшая использованная задержка tdelay 4000 с ограничивалась лишь суммарным временем задержек 40 часов, необходимым для измерения подробной зависимости BN (tdelay ). Во всех экспериментах по измерению динамики затухания BN для блокирования лазеров использовались механические затворы, обеспечивающие полное подавление света, что особенно важно для устранения влияния остаточной засветки при больших задержках tdelay.

заряженных КТ InP/GaInP нерезонансным лазером с мощностью Psat 2030 мкВт, соответствующей насыщению интенсивности ФЛ триона, позволяет создавать высокую степень поляризации ядер локализованную в объеме КТ. В нейтральных КТ InP/GaInP накачка существенного ядерного поля требует использования значительно большей мощности возбуждения, которая приводит к поляризации ядер не только в самой КТ, но и в ее окрестности. Поэтому в экспериментах по измерению динамики затухания BN в заряженных точках InP и нейтральных точках GaAs мощность импульса накачки была порядка Psat, а при исследовании нейтральных КТ InP использовалась значительно большая мощность 15Psat.

В большинстве экспериментов по измерению BN (tdelay ) при повторении циклов, показанных на рис. 5.3, поляризация импульсов накачки чередовалась между + и, что позволяло измерять кривые динамики затухания BN для начальной поляризации противоположных знаков в одном эксперименте. Такое чередование позволяло исключить сценарий, при котором большое количество импульсов одной поляризации могло бы привести к поляризации ядер в значительной области вокруг КТ из-за спиновой диффузии, изменив тем самым динамику затухания BN [38, 51, 52].

5.3. Динамика затухания ядерной спиновой поляризации в квантовых точках GaAs/AlGaAs Динамика затухания ядерной поляризации в нейтральных КТ GaAs/AlGaAs изучалась в магнитном поле Bz =2 Тл. Для накачки ядерной поляризации использовались циркулярно поляризованные импульсы длительностью tpump =10 с и мощностью 8 мкВт, а для тестирования — линейно поляризованные импульсы мощностью 4 мкВт и длительностью tdet =0.15 с. Экспериментально измеренные кривые затухания ядерной поляризации показаны символами на рисунке 5.4 для обеих циркулярных поляризаций импульса накачки. Из рисунка видно, что при увеличении задержки tdel ядерное поле, детектируемое в тестирующем импульсе, стремится к нулю. Аппроксимация экспоненциальными функциями, показанная на рисунке 5.4 линиями с коротким пунктиром, дает характерное время затухания dec 60 с как для положительного, так и для отрицательного начального ядерного поля BN (tdel = 0).

В параграфе 1.1.4 было отмечено, что основные механизмы релаксации ядерной поляризации в чистых объемных полупроводниках при низких температурах (T 20 K) в большом магнитном поле (B>1 Тл) сильно поСпектральное расщепление, мкэВ Рис. 5.4. Кинетика затухания ядерной поляризации в нейтральной КТ GaAs/AlGaAs в поле Bz =2 Тл. Сплошными (открытыми) символами показан результат эксперимента с + ( ) поляризованными импульсами накачки. Линиями показана экспоненциальная аппроксимация с dec 60 с (линии с коротким пунктиром) и решение уравнения диффузии (5.1) для толщины квантовой ямы GaAs 4 нм, d =1000 с, и коэффициента диффузии D6·1015 см2 /с (сплошные линии) или D=1·1013 см2 /с (пунктирные линии).

давлены [50]. В GaAs в этих условиях релаксация пространственно однородной намагниченности ядерных спинов происходит за время dec 1000 с.

В низкоразмерных полупроводниковых наноструктурах эффективным методом релаксации пространственно неоднородной ядерной поляризации является спиновая диффузия, механизм которой состоит в передаче спина ядра Iz соседнему ядру того же сорта Iz путем их одновременного изменения на ±1: |Iz, Iz + 1 |Iz + 1, Iz либо |Iz, Iz + 1 |Iz + 1, Iz [38, 52].

Динамика пространственного распределения ядерного поля описывается уравнением диффузии (1.16) где D — коэффициент диффузии, а время d описывает затухание поляризации вызванное всеми прочими механизмами. Расчет коэффициента диффузии, учитывающий передачу спина между ближайшими соседями (см. параграф 1.1.4), дает схожие значения для всех веществ D1012 1013 см2 /с [51]. Расчеты подтверждаются в измерениях динамики спиновой поляризации ядер расположенных вблизи примесных центров.

Для GaAs таким образом было получено значение D=1013 см2 /с [52].

Быстрое затухание ядерной поляризации в исследуемых структурах с КТ GaAs (dec 60 с) по сравнению со случаем объемного полупроводника (dec 1000 с) свидетельствует о существенном вкладе диффузии в процессы релаксации, которые могут быть описаны с помощью уравнения (5.1). В изучаемых структурах GaAs/AlGaAs (см. раздел 2.2) в самих квантовых точках, образованных флуктуациями толщины ямы, локализуется лишь небольшая доля фотовозбужденных экситонов. Поэтому накачка циркулярным светом приводит к почти равномерной поляризации ядер во всем двумерном слое квантовой ямы GaAs, т. е. начальная поляризация BN (r, t = 0) не зависит от координат в плоскости Oxy. После выключения накачки временная эволюция BN (r, t) также не зависит от координат в плоскости образца. Таким образом, в отличие от случая точечных примесных центров [52], в изучаемых структурах диффузия носит одномерный характер, что соответствует замене BN (r, t)BN (z, t), /z в уравнении (5.1). При этом квантовая точка, образованная флуктуациями толщины ямы, выполняет роль точечного зонда, расположенного в плоскости квантовой ямы.

Уравнение (5.1) решалось численно для ядерной поляризации BN (z, t) внутри квантовой ямы GaAs толщиной 4 нм и в окружающем барьере AlGaAs. Время релаксации было принято равным d =1000 с [50], коэффициент диффузии D считался равным для ямы и барьера и был подгоночным параметром в расчете. Наилучшее согласие с экспериментом получается при D6·1015 см2 /с. Соответствующее решение показано на рис.

5.4 сплошными линиями, там же пунктирными линиями для сравнения показан расчет для D=1·1013 см2 /с. Полученное значение D6·1015 см2 /с для GaAs/AlGaAs в 15 раз меньше коэффициента диффузии для объемного GaAs. Такое различие следует приписать замедлению диффузии на границе гетероперехода и в материале барьера AlGaAs.

Рассмотрим возможные механизмы, ответственные за уменьшение D. Поскольку зеемановские расщепления различных изотопов отличаются, диффузия возможна лишь между ядрами одного сорта. В барьере Al0.33 Ga0.67 As часть атомов галлия замещена атомами алюминия, отсутствующими в самой яме. Замещение части атомов галлия приводит к увеличению среднего расстояния между ними, и, следовательно, к уменьшению вероятности одновременного переворота спинов W. В результате, релаксация поляризации ядер галлия, находящихся в квантовой яме, оказывается подавлена из-за уменьшения коэффициента диффузии для данного сорта ядер в барьере. Подавление диффузии может также происходить на границе квантовой ямы. В этом случае уменьшение W может происходить не только из-за изменения расстояния, но и из-за различия зеемановских энергий ядер одного сорта. Такое различие может возникать из-за взаимодействия квадрупольного момента ядра с градиентом электрического поля, который различается на гетерогранице и в глубине материала из-за понижения симметрии на интерфейсе и рассогласования решеток [31, 97, 98].

Квадрупольный эффект, вызванный нарушением кубической симметрии на гетерогранице, может также приводить к неэквидестантности зеемановских уровней ядер [99] (см. параграф 1.1.1). В результате процессы переворота спинов соседних ядер |Iz, Iz + 1 |Iz + 1, Iz оказываются затруднены при Iz = Iz.

Найденное уменьшение D в системе GaAs/AlGaAs в 15 раз по сравнению с объемным GaAs не очень велико, что не позволяет разделить вклад перечисленных выше механизмов. Несмотря на уменьшение D, пространственная диффузия остается основным механизмом релаксации ядерных спинов в квантовой яме: время затухания пространственно неоднородной поляризации (dec 60 с) значительно меньше, чем в случае пространственно однородной (dec 1000 с). Как будет показано в следующем разделе, для квантовых точек InP/GaInP может реализовываться случай, когда диффузия практически полностью подавлена, а время затухания неоднородной поляризации сравнимо с временем затухания в объемном материале.

5.4. Динамика затухания ядерной спиновой поляризации в квантовых точках InP/GaInP В отличие от образцов с КТ GaAs/AlGaAs характер динамики затухания ядерной поляризации в структурах InP/GaInP сильно меняется от точки к точке и зависит от ряда факторов включая заряд КТ. Для изучения механизмов релаксации ядерного спина измерения динамики затухания ядерной спиновой поляризации были выполнены для нескольких квантовых точек InP/GaInP с различными зарядовыми состояниями (нумерация квантовых точек N1-N6, рассматриваемых в данном разделе, соответствует нумерации использованной в главе 3). Ниже представлены результаты измерения зависимостей BN (tdel ) в различных экспериментальных условиях и рассмотрены основные особенности полученных результатов. Подробный анализ механизмов релаксации и сравнение динамики затухания в различных материалах приведены в следующем разделе 5.5.

Для изучения процессов ядерной спиновой релаксации, специфических для квантовых точек, эксперименты были выполнены в магнитном BL 0.1 мТл, когда механизмы релаксации, присущие объемным поле Bz полупроводникам, подавлены. Использование больших полей (Bz >3 Tл) позволяет также получать высокую начальную степень спиновой поляризации ядер при оптической накачке (см. рис. 3.11), что увеличивает соотношение сигнал/шум при детектировании BN. Кроме того, в этих условиях удается получить хорошее спектральное разделение зеемановских компонент в спектре ФЛ КТ (см. рис. 3.4), что также уменьшает погрешность определения BN.

На рисунке 5.5 показаны результаты измерения динамики затухания ядерной поляризации в четырех КТ InP/GaInP с различным зарядом в магнитном поле Bz =4.1 Tл при накачке + -поляризованным лазером.

В этих экспериментах ядерное поле измерялось в одном цикле ”накачкитестирования”. Данные, представленные на рис. 5.5, были получены в результате усреднения нескольких измерений (как правило от 4 до 6), повтоа) Ядерное поле BN, Tл Рис. 5.5. (а) Кинетика затухания ядерной поляризации в двух положительно заряженных КТ N3 и N6 InP/GaInP в поле Bz =4.1 Тл (символы). Пунктирными линиями показаны экспоненциальные аппроксимации с dec 95 с (4200 с) для КТ N (N6). Сплошная линия — расчет согласно уравнению 5.1 с коэффициентом диффузии D2·1015 см2 /с для КТ N3. (б) Кинетика затухания ядерной поляризации в нейтральной КТ N1 и отрицательно заряженной КТ N4 InP/GaInP в поле Bz =4.1 Тл (символы). Пунктирными линиями показаны экспоненциальные аппроксимации с ренных для одной задержки tdel, а величины погрешностей определялись как стандартное отклонение.

На рисунке 5.5 (а) символами показаны экспериментальные зависимости BN (tdel ) для двух положительно заряженных КТ N3 и N6. В КТ N затухание ядерной поляризации происходит намного быстрее, чем в КТ N6.

Пунктирными линиями на этом же рисунке показаны наилучшие среднеквадратичные аппроксимации результатов с помощью экспонент. Времена затухания, полученные из аппроксимации, равны dec 95 с и dec 4200 с для КТ N3 и N6, соответственно. Отметим однако, что из рисунка 5.5 (а) видно, что характер затухания BN в КТ N3 сильно отличается от экспоненциального: затухание происходит значительно быстрее на начальном этапе, а затем сильно замедляется. Такой характер зависимости BN (tdel ) свидетельствует о доминирующем вкладе спиновой диффузии в спиновую релаксацию ядер в КТ — скорость деполяризации уменьшается по мере того как пространственное распределение BN становится более однородным.

Для описания процесса спиновой диффузии воспользуемся уравнением (5.1). Результат численного решения для КТ цилиндрической формы высотой 4 нм и диаметром 30 нм с коэффициентом диффузии, используемым в качестве подгоночного параметра, DN 3 2·1015 см2 /с для КТ N3 показан на рис. 5.5 (а) сплошной линией. Как видно, модель, учитывающая диффузию, описывает эксперимент лучше, чем экспоненциальная зависимость, характерная для динамики затухания пространственно-однородной поляризации. В положительно заряженной КТ N6 после наибольшей использованной задержки tdel =4000 с ядерная поляризация уменьшается лишь до половины своего начального значения BN (tdel =4000 c)0.5BN (tdel =0), что не позволяет извлечь информацию о диффузионной составляющей в спиновой релаксации ядер в этой КТ.

На рисунке 5.5 (б) символами показаны экспериментальные зависимости BN (tdel ) еще для двух КТ InP/GaInP: для отрицательно заряженной КТ N4 и для нейтральной КТ N1. Пунктирными линиями на том же рисунке показаны результаты экспоненциальной аппроксимации. В отрицательно заряженной КТ N4 наблюдается самое медленное затухание BN с харакN терным временем dec 5800 с. В нейтральной точке зависимость BN (tdel ) описывается временной константой dec 350 с. Как уже отмечалось выше (см. раздел 5.2), накачка большой ядерной поляризации в нейтральных КТ возможна лишь при высоких плотностях возбуждения. В данном эксперименте, для нейтральной КТ InP использовалась накачка мощностью Ppump 400 мкВт, при которой ядерная поляризация может создаваться делокализованными носителями в смачивающем слое (см. раздел 3.2). Поэтому нельзя исключить, что поляризация индуцировалась не только в самой КТ, но и в окружающем ее материале (см. стр. 59), что могло привести к замедлению динамики затухания BN по сравнению с положительно заряженной КТ N3.

На рисунке 5.6 показаны результаты измерения динамики затухания ядерной поляризации в еще одной отрицательно заряженной точке N5. В этой точке характер релаксации принципиально отличается от наблюдаЯдерное поле BN, Tл Рис. 5.6. Кинетика затухания ядерной поляризации в отрицательно заряженной КТ N5 InP/GaInP в поле Bz =8 Тл. Сплошными (открытыми) символами показан результат эксперимента с ( + ) поляризованными импульсами накачки ющегося в рассмотренных выше КТ. Эксперимент был выполнен в большом магнитном поле Bz =8 Tл. Импульс накачки длительностью tpump =15 с имел циркулярную поляризацию + или, причем циклы с противоположным знаком поляризации накачки чередовались, как описано в разделе 5.2. Для каждой задержки tdel ядерная поляризация измерялась в одном цикле с помощью тестирующего импульса длительностью tprobe =0.15 сек, так что каждая точка на рисунке 5.6 соответствует однократному измерению мгновенного значения ядерного поля в КТ.