Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение

высшего профессионального образования «Нижегородский государственный

университет им. Н.И. Лобачевского»

Федеральное государственное бюджетное учреждение наук

и Институт физики

микроструктур Российской академии наук

На правах рукописи

Ластовкин Артём Анатольевич Исследование спектров излучения импульсных квантовых каскадных лазеров терагерцового диапазона и их применение для спектроскопии гетероструктур на основе HgTe/CdTe с квантовыми ямами 01.04.03 – Радиофизика 05.27.01 – Твёрдотельная электроника, радиоэлектронные компоненты, микро- и наноэлектроника, приборы на квантовых эффектах Диссертация на соискание учёной степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель доктор физико-математических наук проф. В. И. Гавриленко Нижний Новгород Оглавление Введение

Глава 1 Квантовые каскадные лазеры (обзор литературы).................. Лазеры среднего инфракрасного диапазона

1. 1.1.1 Перестройка частоты ККЛ

1.1.2 Спектральные особенности ККЛ

Лазеры терагерцового диапазона

1. 1.2.1 Волноводы и резонаторы для ТГц ККЛ

Технологии улучшения характеристик ТГц ККЛ

1. 1.3.1 Методы увеличения рабочей температуры ТГц ККЛ.......... 1.3.2 Увеличение мощности ТГц ККЛ

Глава 2 Спектральные исследования ККЛ ТГц диапазона.................. Исследуемые лазеры

2. Методика измерений характеристик ККЛ

2. 2.2.1 Вольт-амперные характеристики ТГц ККЛ

2.2.2 Методика измерений токовых зависимостей интенсивности излучения ККЛ

2.2.3 Спектральные характеристики излучения ККЛ

Экспериментальные результаты и их обсуждение

2. 2.3.1 Вольт-амперные характеристики

2.3.2 Исследование зависимостей интенсивности излучения ККЛ от тока

2.3.3 Осциллограммы импульсов излучения ККЛ

2.3.4 Спектры излучения ККЛ

спектральным разрешением

Методика измерений спектров ККЛ с высоким разрешением Результаты и обсуждение

3.2.1 ВАХ и излучательные характеристики

3.2.2 Спектры излучения ККЛ с высоким разрешением.............. 3.2.3 Исследование перестройки частоты ККЛ за время импульса генерации

3.2.4 Увеличение частоты ККЛ при нарастании мощности излучения

3.2.5 Перестройка частоты ККЛ в течение импульса излучения большой длительности

Глава 4 Терагерцовая спектроскопия полупроводниковых узкозонных гетероструктур на основе соединения HgCdTe с использованием ТГц ККЛ. Полупроводниковые узкозонные гетероструктуры на основе соединения HgCdTe (обзор литературы)

Методика исследования циклотронного резонанса двумерных носителей заряда в полупроводниковых гетероструктур с использованием ТГц ККЛ

Методика исследования циклотронного резонанса двумерных носителей заряда в полупроводниковых структур с использованием фурьеспектромметра

Шубникова – де Гааза

Метод расчёта зонной структуры КЯ и уровней Ландау...... Исследуемые образцы

Исследование ЦР в гетероструктурах с КЯ HgTe/CdHgTe(013) в классических магнитных полях

Спиновое расщепление Рашбы

Терагерцовая спектроскопия узкозонных гетероструктур на основе HgTe/CdTe(013) с КЯ в квантующих магнитных полях................. Заключение

Список литературы

С развитием технологий квантовой инженерии стало возможным создание квантовых каскадных лазеров (ККЛ) в терагерцовом (ТГц) диапазоне частот. При этом такие свойства лазеров, как когерентность излучения, компактность, возможность проектирование лазера заданной частоты, возможность перестройки частоты лазера температурой, током, внешними резонаторами и др., или, наоборот, возможность стабилизации частоты лазера, а также токовая накачка лазеров, определили востребованность таких источников в различных приложениях, в частности терагерцовой спектроскопии. При этом для терагерцовой спектроскопии остаются актуальными задачи управления частотой излучения ККЛ за счёт изменения их рабочих температур. Исследования процессов разогрева лазерной структуры позволяют контролировать перестройку частоты лазеров, что может быть использовано в приборах селективного обнаружения примесей разнообразных веществ. Также значительный исследовательский интерес представляет применение ККЛ в ТГц спектроскопии узкозонных полупроводниковых наноструктур, например, гетероструктур с квантовыми ямами (КЯ) CdHgTe (КРТ структуры), на основе которых могут быть созданы новые источники и приёмники излучения терагерцового диапазона. В таких структурах даже небольшое варьирование составов ям, барьерных слоёв и толщин КЯ приводит к значительным изменениям зонной структуры.

Мощным инструментом исследования зонной структуры полупроводников является метод циклотронного резонанса (ЦР) двумерных (2D) носителей заряда, позволяющий провести исследования, востребованные при создании на основе КРТ структур лазеров и приемников терагерцового диапазона.

Рабочая температура оказывает существенное влияние на спектр излучения ККЛ ТГц диапазона. Однако в опубликованных до настоящего времени работах (см., например [1], [2], [3]) перестройка частоты ТГц ККЛ при изменении рабочей температуры исследовалась только в узком интервале значений последней. Всего при нескольких значениях температуры были получены спектры излучения ККЛ в работах [4] и [5].

Исследования перестройки частоты ТГц ККЛ в течение импульса генерации ограничены лишь одной работой [3], где методом гетеродинирования исследована перестройка частоты излучения импульсного ККЛ в течение импульса относительно частоты излучения другого непрерывного ТГц ККЛ (гетеродина).

В настоящее время наблюдается возрождение интереса к узкозонным гетероструктурам с квантовыми ямами на основе HgTe/CdTe, которые обладают целым рядом уникальных свойств. Большая часть исследований таких структур посвящена изучению электронного транспорта. В работе [6] был исследован квантовый спиновый эффект Холла в образцах с инвертированной зонной структурой. В работах [7], [8] представлены результаты исследований осцилляций Шубникова – де Гааза образцов с ассиметричным профилем легирования. Обнаружено гигантское (до 30 мэВ) спиновое расщепление Рашбы. Эффективным методом изучения энергетического спектра узкозонных материалов является исследование циклотронного резонанса и межзонного магнитопоглощения в квантующих магнитных полях. В гетероструктурах HgTe/CdHgTe такие исследования были начаты в работах [9], [10], [11], [12] и до начала настоящей диссертационной работы были выполнены лишь на нескольких образцах с инвертированным зонным спектром.

спектральных характеристик импульсных квантовых каскадных лазеров терагерцового диапазона, развитие методики использования квантовых каскадных лазеров для терагерцовой спектроскопии полупроводниковых наноструктур и выявление особенностей зонного спектра узкозонных гетероструктур на основе HgTe/CdTe с квантовыми ямами, что включало в себя решение следующих задач:

1. Детальное изучение спектральных характеристик ККЛ терагерцового диапазона с дизайном активной области «резонансное испускание оптического фонона», размещённых в двойном металлическом полосковом волноводе, определение модового состава генерации и его изменения с температурой, рабочим током, временем в течение импульса генерации.

2. Определение методом фурье-спектроскопии высокого разрешения диапазона перестройки частоты моды генерации при изменении температуры, в том числе за счет разогрева в течение импульса генерации.

3. Развитие методики использования импульсных квантовых каскадных лазеров терагерцового диапазона для магнитооптических исследований полупроводниковых наноструктур.

4. Исследование ЦР 2D электронов в гетероструктурах на основе HgTe/CdTe в классических магнитных полях и определение зависимости циклотронной массы от концентрации электронов и ширины ямы.

5. Исследование ЦР и межзонных оптических переходов в гетероструктурах на основе HgTe/CdTe в квантующих магнитных полях.

Научная новизна:

1. Впервые продемонстрирована «перекачка» интенсивности излучения ТГц ККЛ в более высокочастотные моды с увеличением температуры, в том числе при разогреве активной области лазера в течение импульса генерации.

2. В широком температурном диапазоне (8-86 К) измерена перестройка частоты моды генерации ТГц ККЛ.

3. В гетероструктурах HgTe/CdHgTe с инвертированной зонной структурой экспериментально продемонстрировано возрастание циклотронной массы электронов при увеличении ширины КЯ.

4. В квантовых ямах HgTe/CdHgTe обнаружено гигантское расщепление расщеплением Рашбы.

5. В гетероструктурах на основе HgTe/CdTe с квантовыми ямами с электронов в квантующих магнитных полях и обнаружены переходы с трех нижних уровней Ландау.

6. Показано, что в образцах HgTe/CdHgTe n-типа с инвертированной зонной структурой ЦР дырок может наблюдаться и в отсутствие перекрытия зон.

Практическая и теоретическая значимость работы:

Продемонстрированный в работе эффект перестройки частоты моды генерации ТГц ККЛ в течение импульса может быть использован для создания на основе этих приборов газовых детекторов реального времени.

Результаты исследований спектральных характеристик импульсных ТГц ККЛ были использованы в работе при создании спектрометра ТГц диапазона для исследования ЦР двумерных носителей заряда в квантовых ямах HgCdTe. Этот спектрометр уже используется для магнитооптических исследований других узкозонных систем (см., например, [13]). Теоретическая энергетическом спектре гетероструктурах с КЯ на основе HgTe/CdTe.

Полученные в диссертации результаты исследований этих структур могут быть использованы при создании новых оптоэлектронных приборов терагерцового диапазона.

Методы исследования:

Исследование спектральных характеристик импульсных ККЛ (модовый состав излучения) проводилось методом фурье-спектроскопии с использованием прибора, работающего в режиме пошагового сканирования.

стробоскопического преобразования с последующим накоплением для улучшения отношения сигнал/шум. Перестройка частоты моды генерации ККЛ исследовалась с использованием фурье-спектрометра быстрого гетероструктуры с КЯ на основе HgTe/CdTe исследовались транспортными методами (эффект Холла и осцилляции Шубникова – де Гааза) и методами абсорбционной спектроскопии. Спектры ЦР исследовались как с использованием монохроматических источников излучения (ККЛ, лампы обратной волны) с разверткой магнитного поля до 5.5 Тл, так с использованием фурье-спектрометра в постоянных магнитных полях. В импульсных магнитных полях до 45 Тл спектры магнитопоглощения (ЦР электронов и дырок, межзонные переходы) исследовались с использованием ККЛ среднего ИК диапазона (длина волны излучения 11,4 и 14,8 мкм).

Основные положения, выносимые на защиту:

1) В спектрах излучения импульсного квантового каскадного лазера терагерцового диапазона наблюдается «перекачка» интенсивности излучения в более высокочастотные моды с увеличением температуры, а также в течение импульса излучения, что связано с разогревом активной области лазера.

2) Повышение рабочей температуры (от 8 до 86 К) квантового каскадного лазера терагерцового диапазона приводит к изменению частоты генерации, достигающей 5 ГГц.

3) В квантовых ямах HgTe/CdHgTe с инвертированной зонной структурой эффективная масса в зоне проводимости возрастает с увеличением ширины квантовой ямы в отличие от ям с нормальной зонной структурой.

4) В ассиметричных (с односторонним селективным легированием барьеров) квантовых ямах HgTe/CdHgTe с инвертированной зонной структурой наблюдается сильное расщепление линии циклотронного резонанса электронов, связанное со спиновым расщеплением Рашбы (mc/mc 0.12 при R = 30 мэВ).

5) Пересечение нижнего уровня Ландау электронов и верхнего уровня Ландау дырок в квантовых ямах HgTe/CdHgTe с инвертированной зонной структурой позволяет одновременно наблюдать линии циклотронного резонанса электронов и дырок.

Степень достоверности и апробация результатов исследования Достоверность результатов исследований, представленных в диссертации, обеспечивается применением апробированных в ИФМ РАН и в других исследовательских центрах методик. Результаты экспериментальных исследований приводятся в сопоставлении с теоретическими расчетами, а также с другими данными, представленными в литературе. Результаты диссертации докладывались и обсуждались на XIII-XVII Международных симпозиумах «Нанофизика и наноэлектроника» (Нижний Новгород 2009гг.); IX, X Российских конференциях по физике полупроводников (Новосибирск-Томск 2009, Нижний Новгород 2011); Международном форуме по нанотехнологиям «Rusnanotech' 10» (Москва 2010); Всероссийской конференции молодых ученых «Микро- и нанотехнологии и их применение» (Черноголовка 2010); VII, VIII Всероссийских семинарах по радиофизике миллиметровых и субмиллиметровых волн (Нижний Новгород 2009, 2011); XIV научной конференции по радиофизике, посвящённой 80-й годовщине со дня рождения Ю.Н. Бабанова (Нижний Новгород 2010);

Международной конференции XIV Харитоновские тематические научные чтения «Мощная импульсная электрофизика» (Саров 2012); Международной конференции «Terahertz and Microwave radiation: Generation, Detection and Applications» (Москва 2012); Международной конференции «International Conference on Superlattices, Nanostructures, and Nanodevices» (Дрезден 2012);

Форуме молодых учёных (Нижний Новгород 2013); а также на семинарах Института физики микроструктур РАН. Результаты по теме диссертации опубликованы в 28 печатных работах, в том числе в 8 статьях в реферируемых научных журналах и в сборниках тезисов докладов и трудов конференций и симпозиумов (20 публикаций). Все вышеперечисленное в совокупности свидетельствует о достоверности полученных результатов и сделанных на их основании выводов.

Глава 1 Квантовые каскадные лазеры (обзор литературы) В 1971 году Казаринов и Сурис предложили метод генерации электромагнитного излучения при токовой накачке при переходах электронов между подзонами размерного квантования в многопериодных (или многокаскадных) гетероструктурах с квантовыми ямами, которые могут быть получены последовательным эпитаксиальным выращиванием тонких межподзонных лазеров основывалась на генерации фотонов с энергией ниже продольного оптического (LO) фонона (в GaAs ELO = 36 meV) [15],[16]. При низкой температуре, электрон, находящийся на верхнем рабочем уровне, обладает недостаточной энергией для испускания оптического фонона и безызлучательного перехода на нижний рабочий уровень, за счет этого достигается большее времени жизни на верхнем рабочем уровне (куда электроны поступают за счет туннелирования из предыдущего каскада), что облегчает задачу создания инверсной населенности. Первые эксперименты по осуществлению межподзонной эмиссии в 1988 году продемонстрировали возможность генерации излучения в терагерцовом диапазоне, эксперименты проводились на структуре со сверхрешеткой GaAs/AlGaAs [17]. В 1994 г. был создан первый лазер среднего ИК диапазона, работающий на межподзонных переходах при токовой накачке [18], получивший название квантового каскадного лазера (ККЛ). ККЛ представляет собой помещенную в волновод многослойную гетероструктуру, поперек которой пропускается электрический ток (т.е. нормально к слоям). Структура состоит из чередующихся активных областей, в которых происходит излучение фотонов, и инжекционных областей, через которые носители движутся до следующей активной области. Лазеры обычно изготавливаются в виде полоска шириной от десяти до нескольких сот микрон и длиной до нескольких миллиметров. Традиционным способом изготовления зеркал является скалывание (по выделенным кристаллографическим направлениям) лазерного полоска перпендикулярно его оси.

В настоящее время ККЛ работают в широком диапазоне длин волн — в среднем ИК (2-28) мкм и в дальнем ИК (60-300 мкм или 1-5 ТГц) диапазонах [19]. К терагерцовым принято относить ККЛ, работающие в области более длинных волн по сравнению с полосой остаточных лучей в GaAs – материале, на основе которого изготовлены все известные ККЛ этого диапазона, т.е. при 60 мкм (f 5 ТГц).

Лазеры среднего инфракрасного диапазона Развитие ККЛ началось с освоения среднего ИК диапазонов, а первый работающий ККЛ терагерцового диапазона был создан лишь спустя 8 лет после первой демонстрации ККЛ, работающего в среднем ИК диапазоне. В первых ККЛ использовалась активная среда из трех квантовых ям [18]. В этой конструкции инверсия населенностей поддерживалась комбинацией двух факторов: опустошением нижнего рабочего уровня за счет резонансного испускания оптического фонона с переходом на уровень инжектора и туннелированием электронов из инжектора на верхний рабочий уровень.

Однако гибкость квантового конструирования межподзонных переходов делает возможным конструирования большого количества разнообразных активных областей. В литературе встречается описание различных структур ККЛ. На Рис. 1 показаны активные области некоторые из них:

Одна квантовая яма с инверсией населенности, основанной на подавлении безызлучательного рассеяния с верхнего рабочего уровня за счет брэгговского отражения на специально сформированной решетке в области инжектора см. Рис. 1а [20].

Две квантовые ямы с инверсией населенности, основанной на быстрой накачке верхнего рабочего уровня носителями за счет туннелирования с инжекторного уровня предыдущего каскада и быстром резонансном испускании оптического фонона с нижнего рабочего уровня на уровень, служащего инжектором для последующего каскада см. Рис. 1б (см., например, [21]).

Туннельный переход сквозь барьер с испусканием фотона с инверсией населенности, основанной исключительно на туннелировании см. Рис. 1в,г [22].

Переходы между подзонами в сверхрешетке. Рабочемум переходу соответствует переход между нижним уровнем верхней «минизоны» и верхним уровнем нижний «минизоны». Инверсия населенности здесь реализуется за счет быстрой откачки носителей заряда с нижнего рабочего состояния на нижлежащие состояния «минизоны». см. Рис. 1д [23].

Сверхрешетка связанных ям с постепенно изменяющимся периодом («chirped SL») («линейно наклоненная» без приложенного поля за счет соответствующего подбора концентраций и толщин квантовых ям). В сверхрешетках с постоянным периодом отдельные уровни в квантовых ямах из-за туннелирования сливаются в минизоны. При приложении внешнего электрического поля эти уровни расходятся по энергии, и минизоны разрушаются. Для компенсации внешнего электрического поля используется сверхрешетка с постепенно изменяющимся периодом, в результате чего на зонной диаграмме структуры уровни энергии в отдельных квантовых ямах при приложении постоянного электрического поля сходятся на одну горизонтальную линию см. Рис. 1е, т.е. возникает минизона (см., например, [24]).

Сверхрешетка связанных ям с дизайном «bound-to-continuum», в котором для излучения фотонов используются переходы из связанного состояния в свободные. Лазер является фактически двухуровневым с осуществляется переход электрона с излучением фотона, является хорошо локализованным в квантовой яме. Нижние состояния электронов сливаются в минизону, что обеспечивает быстрый их отток из области излучения, что необходимо для создания инверсной населенности. Время испускания нерадиационный переход с испусканием оптического фонона см. Рис. 1ж [25], [26].

Рис. 1. Различные активные области, описанные в литературе. Основанные на: а - одной квантовой яме, б - двух квантовых ямах, в - трех квантовых ямах, г - туннельном переходе сквозь барьер с испусканием фотона, д - легированной сверхрешетке, е - сверхрешетка с постепенно изменяющимся периодом, ж - сверхрешетка связанных ям с дизайном «bound-to-continuum».

Рис. 2. Энергетическая диаграмма зоны проводимости 3,2 ТГц ККЛ. Цветные кривые – квадраты волновых функций электронов, жирные красные и чёрные кривые соответствуют уровням лазерного перехода, красные стрелки указывают направление перехода в реальном пространстве. (a) – диагональность лазерного перехода (дизайна) 0%, (b) – диагональность лазерного перехода (дизайна) 70 %. [27].

«диагональности» излучательных переходов. Дизайн лазеров, в которых вертикальным (Рис. 2а). Если энергетические уровни относятся к разным КЯ, то такой дизайн ККЛ называется диагональным (Рис. 2b). Сила осциллятора диагонализации.

За исключением приборов с активными областями из одной квантовой ямы, ККЛ на основе всех остальных описанных выше структур работали вплоть до комнатной температуры в среднем ИК диапазоне. Активные среды, основанные на двух - трех квантовых ямах и сверхрешетке, получили дальнейшее развитие.

1.1.1 Перестройка частоты ККЛ Традиционным способом изготовления резонатора является формирование зеркал на сколах по выделенным кристаллографическим направлениям (обычно [110]). При этом лазер излучает на продольных модах резонатора Фабри-Перо:, где m – номер моды, neff – эффективный показатель преломления, L – длина резонатора. ККЛ с резонаторами ФабриПеро способны выдавать сравнительно большие мощности излучения, но обычно в многомодовом режиме. Такой многомодовый режим работы лазеров не удобен в ряде прикладных задач, например, в задачах газовой спектроскопии, в которых более востребованным является одномодовой режим излучения. Для таких задач было предложено использовать систему с распределённой обратной связью (РОС), основная идея которой заключается в формировании на поверхности волновода диэлектрических брэгговских зеркал – решетки, соответствующего периода. При этом частота излучения лазера определяется соотношением для волнового числа, где амплитуда модуляции реальной части эффективного показателя преломления ( ), что является проявлением периодичности встроенной решетки; –амплитуда модуляции коэффициента поглощения; длина волны, – период решётки, – целое число или степень решетки [28].