Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение
высшего профессионального образования «Нижегородский государственный
университет им. Н.И. Лобачевского»
Федеральное государственное бюджетное учреждение наук
и Институт физики
микроструктур Российской академии наук
На правах рукописи
Ластовкин Артём Анатольевич Исследование спектров излучения импульсных квантовых каскадных лазеров терагерцового диапазона и их применение для спектроскопии гетероструктур на основе HgTe/CdTe с квантовыми ямами 01.04.03 – Радиофизика 05.27.01 – Твёрдотельная электроника, радиоэлектронные компоненты, микро- и наноэлектроника, приборы на квантовых эффектах Диссертация на соискание учёной степени кандидата физико-математических наук
Научный руководитель доктор физико-математических наук проф. В. И. Гавриленко Нижний Новгород Оглавление Введение
Глава 1 Квантовые каскадные лазеры (обзор литературы).................. Лазеры среднего инфракрасного диапазона
1. 1.1.1 Перестройка частоты ККЛ
1.1.2 Спектральные особенности ККЛ
Лазеры терагерцового диапазона
1. 1.2.1 Волноводы и резонаторы для ТГц ККЛ
Технологии улучшения характеристик ТГц ККЛ
1. 1.3.1 Методы увеличения рабочей температуры ТГц ККЛ.......... 1.3.2 Увеличение мощности ТГц ККЛ
Глава 2 Спектральные исследования ККЛ ТГц диапазона.................. Исследуемые лазеры
2. Методика измерений характеристик ККЛ
2. 2.2.1 Вольт-амперные характеристики ТГц ККЛ
2.2.2 Методика измерений токовых зависимостей интенсивности излучения ККЛ
2.2.3 Спектральные характеристики излучения ККЛ
Экспериментальные результаты и их обсуждение
2. 2.3.1 Вольт-амперные характеристики
2.3.2 Исследование зависимостей интенсивности излучения ККЛ от тока
2.3.3 Осциллограммы импульсов излучения ККЛ
2.3.4 Спектры излучения ККЛ
спектральным разрешением
Методика измерений спектров ККЛ с высоким разрешением Результаты и обсуждение
3.2.1 ВАХ и излучательные характеристики
3.2.2 Спектры излучения ККЛ с высоким разрешением.............. 3.2.3 Исследование перестройки частоты ККЛ за время импульса генерации
3.2.4 Увеличение частоты ККЛ при нарастании мощности излучения
3.2.5 Перестройка частоты ККЛ в течение импульса излучения большой длительности
Глава 4 Терагерцовая спектроскопия полупроводниковых узкозонных гетероструктур на основе соединения HgCdTe с использованием ТГц ККЛ. Полупроводниковые узкозонные гетероструктуры на основе соединения HgCdTe (обзор литературы)
Методика исследования циклотронного резонанса двумерных носителей заряда в полупроводниковых гетероструктур с использованием ТГц ККЛ
Методика исследования циклотронного резонанса двумерных носителей заряда в полупроводниковых структур с использованием фурьеспектромметра
Шубникова – де Гааза
Метод расчёта зонной структуры КЯ и уровней Ландау...... Исследуемые образцы
Исследование ЦР в гетероструктурах с КЯ HgTe/CdHgTe(013) в классических магнитных полях
Спиновое расщепление Рашбы
Терагерцовая спектроскопия узкозонных гетероструктур на основе HgTe/CdTe(013) с КЯ в квантующих магнитных полях................. Заключение
Список литературы
С развитием технологий квантовой инженерии стало возможным создание квантовых каскадных лазеров (ККЛ) в терагерцовом (ТГц) диапазоне частот. При этом такие свойства лазеров, как когерентность излучения, компактность, возможность проектирование лазера заданной частоты, возможность перестройки частоты лазера температурой, током, внешними резонаторами и др., или, наоборот, возможность стабилизации частоты лазера, а также токовая накачка лазеров, определили востребованность таких источников в различных приложениях, в частности терагерцовой спектроскопии. При этом для терагерцовой спектроскопии остаются актуальными задачи управления частотой излучения ККЛ за счёт изменения их рабочих температур. Исследования процессов разогрева лазерной структуры позволяют контролировать перестройку частоты лазеров, что может быть использовано в приборах селективного обнаружения примесей разнообразных веществ. Также значительный исследовательский интерес представляет применение ККЛ в ТГц спектроскопии узкозонных полупроводниковых наноструктур, например, гетероструктур с квантовыми ямами (КЯ) CdHgTe (КРТ структуры), на основе которых могут быть созданы новые источники и приёмники излучения терагерцового диапазона. В таких структурах даже небольшое варьирование составов ям, барьерных слоёв и толщин КЯ приводит к значительным изменениям зонной структуры.
Мощным инструментом исследования зонной структуры полупроводников является метод циклотронного резонанса (ЦР) двумерных (2D) носителей заряда, позволяющий провести исследования, востребованные при создании на основе КРТ структур лазеров и приемников терагерцового диапазона.
Рабочая температура оказывает существенное влияние на спектр излучения ККЛ ТГц диапазона. Однако в опубликованных до настоящего времени работах (см., например [1], [2], [3]) перестройка частоты ТГц ККЛ при изменении рабочей температуры исследовалась только в узком интервале значений последней. Всего при нескольких значениях температуры были получены спектры излучения ККЛ в работах [4] и [5].
Исследования перестройки частоты ТГц ККЛ в течение импульса генерации ограничены лишь одной работой [3], где методом гетеродинирования исследована перестройка частоты излучения импульсного ККЛ в течение импульса относительно частоты излучения другого непрерывного ТГц ККЛ (гетеродина).
В настоящее время наблюдается возрождение интереса к узкозонным гетероструктурам с квантовыми ямами на основе HgTe/CdTe, которые обладают целым рядом уникальных свойств. Большая часть исследований таких структур посвящена изучению электронного транспорта. В работе [6] был исследован квантовый спиновый эффект Холла в образцах с инвертированной зонной структурой. В работах [7], [8] представлены результаты исследований осцилляций Шубникова – де Гааза образцов с ассиметричным профилем легирования. Обнаружено гигантское (до 30 мэВ) спиновое расщепление Рашбы. Эффективным методом изучения энергетического спектра узкозонных материалов является исследование циклотронного резонанса и межзонного магнитопоглощения в квантующих магнитных полях. В гетероструктурах HgTe/CdHgTe такие исследования были начаты в работах [9], [10], [11], [12] и до начала настоящей диссертационной работы были выполнены лишь на нескольких образцах с инвертированным зонным спектром.
спектральных характеристик импульсных квантовых каскадных лазеров терагерцового диапазона, развитие методики использования квантовых каскадных лазеров для терагерцовой спектроскопии полупроводниковых наноструктур и выявление особенностей зонного спектра узкозонных гетероструктур на основе HgTe/CdTe с квантовыми ямами, что включало в себя решение следующих задач:
1. Детальное изучение спектральных характеристик ККЛ терагерцового диапазона с дизайном активной области «резонансное испускание оптического фонона», размещённых в двойном металлическом полосковом волноводе, определение модового состава генерации и его изменения с температурой, рабочим током, временем в течение импульса генерации.
2. Определение методом фурье-спектроскопии высокого разрешения диапазона перестройки частоты моды генерации при изменении температуры, в том числе за счет разогрева в течение импульса генерации.
3. Развитие методики использования импульсных квантовых каскадных лазеров терагерцового диапазона для магнитооптических исследований полупроводниковых наноструктур.
4. Исследование ЦР 2D электронов в гетероструктурах на основе HgTe/CdTe в классических магнитных полях и определение зависимости циклотронной массы от концентрации электронов и ширины ямы.
5. Исследование ЦР и межзонных оптических переходов в гетероструктурах на основе HgTe/CdTe в квантующих магнитных полях.
Научная новизна:
1. Впервые продемонстрирована «перекачка» интенсивности излучения ТГц ККЛ в более высокочастотные моды с увеличением температуры, в том числе при разогреве активной области лазера в течение импульса генерации.
2. В широком температурном диапазоне (8-86 К) измерена перестройка частоты моды генерации ТГц ККЛ.
3. В гетероструктурах HgTe/CdHgTe с инвертированной зонной структурой экспериментально продемонстрировано возрастание циклотронной массы электронов при увеличении ширины КЯ.
4. В квантовых ямах HgTe/CdHgTe обнаружено гигантское расщепление расщеплением Рашбы.
5. В гетероструктурах на основе HgTe/CdTe с квантовыми ямами с электронов в квантующих магнитных полях и обнаружены переходы с трех нижних уровней Ландау.
6. Показано, что в образцах HgTe/CdHgTe n-типа с инвертированной зонной структурой ЦР дырок может наблюдаться и в отсутствие перекрытия зон.
Практическая и теоретическая значимость работы:
Продемонстрированный в работе эффект перестройки частоты моды генерации ТГц ККЛ в течение импульса может быть использован для создания на основе этих приборов газовых детекторов реального времени.
Результаты исследований спектральных характеристик импульсных ТГц ККЛ были использованы в работе при создании спектрометра ТГц диапазона для исследования ЦР двумерных носителей заряда в квантовых ямах HgCdTe. Этот спектрометр уже используется для магнитооптических исследований других узкозонных систем (см., например, [13]). Теоретическая энергетическом спектре гетероструктурах с КЯ на основе HgTe/CdTe.
Полученные в диссертации результаты исследований этих структур могут быть использованы при создании новых оптоэлектронных приборов терагерцового диапазона.
Методы исследования:
Исследование спектральных характеристик импульсных ККЛ (модовый состав излучения) проводилось методом фурье-спектроскопии с использованием прибора, работающего в режиме пошагового сканирования.
стробоскопического преобразования с последующим накоплением для улучшения отношения сигнал/шум. Перестройка частоты моды генерации ККЛ исследовалась с использованием фурье-спектрометра быстрого гетероструктуры с КЯ на основе HgTe/CdTe исследовались транспортными методами (эффект Холла и осцилляции Шубникова – де Гааза) и методами абсорбционной спектроскопии. Спектры ЦР исследовались как с использованием монохроматических источников излучения (ККЛ, лампы обратной волны) с разверткой магнитного поля до 5.5 Тл, так с использованием фурье-спектрометра в постоянных магнитных полях. В импульсных магнитных полях до 45 Тл спектры магнитопоглощения (ЦР электронов и дырок, межзонные переходы) исследовались с использованием ККЛ среднего ИК диапазона (длина волны излучения 11,4 и 14,8 мкм).
Основные положения, выносимые на защиту:
1) В спектрах излучения импульсного квантового каскадного лазера терагерцового диапазона наблюдается «перекачка» интенсивности излучения в более высокочастотные моды с увеличением температуры, а также в течение импульса излучения, что связано с разогревом активной области лазера.
2) Повышение рабочей температуры (от 8 до 86 К) квантового каскадного лазера терагерцового диапазона приводит к изменению частоты генерации, достигающей 5 ГГц.
3) В квантовых ямах HgTe/CdHgTe с инвертированной зонной структурой эффективная масса в зоне проводимости возрастает с увеличением ширины квантовой ямы в отличие от ям с нормальной зонной структурой.
4) В ассиметричных (с односторонним селективным легированием барьеров) квантовых ямах HgTe/CdHgTe с инвертированной зонной структурой наблюдается сильное расщепление линии циклотронного резонанса электронов, связанное со спиновым расщеплением Рашбы (mc/mc 0.12 при R = 30 мэВ).
5) Пересечение нижнего уровня Ландау электронов и верхнего уровня Ландау дырок в квантовых ямах HgTe/CdHgTe с инвертированной зонной структурой позволяет одновременно наблюдать линии циклотронного резонанса электронов и дырок.
Степень достоверности и апробация результатов исследования Достоверность результатов исследований, представленных в диссертации, обеспечивается применением апробированных в ИФМ РАН и в других исследовательских центрах методик. Результаты экспериментальных исследований приводятся в сопоставлении с теоретическими расчетами, а также с другими данными, представленными в литературе. Результаты диссертации докладывались и обсуждались на XIII-XVII Международных симпозиумах «Нанофизика и наноэлектроника» (Нижний Новгород 2009гг.); IX, X Российских конференциях по физике полупроводников (Новосибирск-Томск 2009, Нижний Новгород 2011); Международном форуме по нанотехнологиям «Rusnanotech' 10» (Москва 2010); Всероссийской конференции молодых ученых «Микро- и нанотехнологии и их применение» (Черноголовка 2010); VII, VIII Всероссийских семинарах по радиофизике миллиметровых и субмиллиметровых волн (Нижний Новгород 2009, 2011); XIV научной конференции по радиофизике, посвящённой 80-й годовщине со дня рождения Ю.Н. Бабанова (Нижний Новгород 2010);
Международной конференции XIV Харитоновские тематические научные чтения «Мощная импульсная электрофизика» (Саров 2012); Международной конференции «Terahertz and Microwave radiation: Generation, Detection and Applications» (Москва 2012); Международной конференции «International Conference on Superlattices, Nanostructures, and Nanodevices» (Дрезден 2012);
Форуме молодых учёных (Нижний Новгород 2013); а также на семинарах Института физики микроструктур РАН. Результаты по теме диссертации опубликованы в 28 печатных работах, в том числе в 8 статьях в реферируемых научных журналах и в сборниках тезисов докладов и трудов конференций и симпозиумов (20 публикаций). Все вышеперечисленное в совокупности свидетельствует о достоверности полученных результатов и сделанных на их основании выводов.
Глава 1 Квантовые каскадные лазеры (обзор литературы) В 1971 году Казаринов и Сурис предложили метод генерации электромагнитного излучения при токовой накачке при переходах электронов между подзонами размерного квантования в многопериодных (или многокаскадных) гетероструктурах с квантовыми ямами, которые могут быть получены последовательным эпитаксиальным выращиванием тонких межподзонных лазеров основывалась на генерации фотонов с энергией ниже продольного оптического (LO) фонона (в GaAs ELO = 36 meV) [15],[16]. При низкой температуре, электрон, находящийся на верхнем рабочем уровне, обладает недостаточной энергией для испускания оптического фонона и безызлучательного перехода на нижний рабочий уровень, за счет этого достигается большее времени жизни на верхнем рабочем уровне (куда электроны поступают за счет туннелирования из предыдущего каскада), что облегчает задачу создания инверсной населенности. Первые эксперименты по осуществлению межподзонной эмиссии в 1988 году продемонстрировали возможность генерации излучения в терагерцовом диапазоне, эксперименты проводились на структуре со сверхрешеткой GaAs/AlGaAs [17]. В 1994 г. был создан первый лазер среднего ИК диапазона, работающий на межподзонных переходах при токовой накачке [18], получивший название квантового каскадного лазера (ККЛ). ККЛ представляет собой помещенную в волновод многослойную гетероструктуру, поперек которой пропускается электрический ток (т.е. нормально к слоям). Структура состоит из чередующихся активных областей, в которых происходит излучение фотонов, и инжекционных областей, через которые носители движутся до следующей активной области. Лазеры обычно изготавливаются в виде полоска шириной от десяти до нескольких сот микрон и длиной до нескольких миллиметров. Традиционным способом изготовления зеркал является скалывание (по выделенным кристаллографическим направлениям) лазерного полоска перпендикулярно его оси.
В настоящее время ККЛ работают в широком диапазоне длин волн — в среднем ИК (2-28) мкм и в дальнем ИК (60-300 мкм или 1-5 ТГц) диапазонах [19]. К терагерцовым принято относить ККЛ, работающие в области более длинных волн по сравнению с полосой остаточных лучей в GaAs – материале, на основе которого изготовлены все известные ККЛ этого диапазона, т.е. при 60 мкм (f 5 ТГц).
Лазеры среднего инфракрасного диапазона Развитие ККЛ началось с освоения среднего ИК диапазонов, а первый работающий ККЛ терагерцового диапазона был создан лишь спустя 8 лет после первой демонстрации ККЛ, работающего в среднем ИК диапазоне. В первых ККЛ использовалась активная среда из трех квантовых ям [18]. В этой конструкции инверсия населенностей поддерживалась комбинацией двух факторов: опустошением нижнего рабочего уровня за счет резонансного испускания оптического фонона с переходом на уровень инжектора и туннелированием электронов из инжектора на верхний рабочий уровень.
Однако гибкость квантового конструирования межподзонных переходов делает возможным конструирования большого количества разнообразных активных областей. В литературе встречается описание различных структур ККЛ. На Рис. 1 показаны активные области некоторые из них:
Одна квантовая яма с инверсией населенности, основанной на подавлении безызлучательного рассеяния с верхнего рабочего уровня за счет брэгговского отражения на специально сформированной решетке в области инжектора см. Рис. 1а [20].
Две квантовые ямы с инверсией населенности, основанной на быстрой накачке верхнего рабочего уровня носителями за счет туннелирования с инжекторного уровня предыдущего каскада и быстром резонансном испускании оптического фонона с нижнего рабочего уровня на уровень, служащего инжектором для последующего каскада см. Рис. 1б (см., например, [21]).
Туннельный переход сквозь барьер с испусканием фотона с инверсией населенности, основанной исключительно на туннелировании см. Рис. 1в,г [22].
Переходы между подзонами в сверхрешетке. Рабочемум переходу соответствует переход между нижним уровнем верхней «минизоны» и верхним уровнем нижний «минизоны». Инверсия населенности здесь реализуется за счет быстрой откачки носителей заряда с нижнего рабочего состояния на нижлежащие состояния «минизоны». см. Рис. 1д [23].
Сверхрешетка связанных ям с постепенно изменяющимся периодом («chirped SL») («линейно наклоненная» без приложенного поля за счет соответствующего подбора концентраций и толщин квантовых ям). В сверхрешетках с постоянным периодом отдельные уровни в квантовых ямах из-за туннелирования сливаются в минизоны. При приложении внешнего электрического поля эти уровни расходятся по энергии, и минизоны разрушаются. Для компенсации внешнего электрического поля используется сверхрешетка с постепенно изменяющимся периодом, в результате чего на зонной диаграмме структуры уровни энергии в отдельных квантовых ямах при приложении постоянного электрического поля сходятся на одну горизонтальную линию см. Рис. 1е, т.е. возникает минизона (см., например, [24]).
Сверхрешетка связанных ям с дизайном «bound-to-continuum», в котором для излучения фотонов используются переходы из связанного состояния в свободные. Лазер является фактически двухуровневым с осуществляется переход электрона с излучением фотона, является хорошо локализованным в квантовой яме. Нижние состояния электронов сливаются в минизону, что обеспечивает быстрый их отток из области излучения, что необходимо для создания инверсной населенности. Время испускания нерадиационный переход с испусканием оптического фонона см. Рис. 1ж [25], [26].
Рис. 1. Различные активные области, описанные в литературе. Основанные на: а - одной квантовой яме, б - двух квантовых ямах, в - трех квантовых ямах, г - туннельном переходе сквозь барьер с испусканием фотона, д - легированной сверхрешетке, е - сверхрешетка с постепенно изменяющимся периодом, ж - сверхрешетка связанных ям с дизайном «bound-to-continuum».
Рис. 2. Энергетическая диаграмма зоны проводимости 3,2 ТГц ККЛ. Цветные кривые – квадраты волновых функций электронов, жирные красные и чёрные кривые соответствуют уровням лазерного перехода, красные стрелки указывают направление перехода в реальном пространстве. (a) – диагональность лазерного перехода (дизайна) 0%, (b) – диагональность лазерного перехода (дизайна) 70 %. [27].
«диагональности» излучательных переходов. Дизайн лазеров, в которых вертикальным (Рис. 2а). Если энергетические уровни относятся к разным КЯ, то такой дизайн ККЛ называется диагональным (Рис. 2b). Сила осциллятора диагонализации.
За исключением приборов с активными областями из одной квантовой ямы, ККЛ на основе всех остальных описанных выше структур работали вплоть до комнатной температуры в среднем ИК диапазоне. Активные среды, основанные на двух - трех квантовых ямах и сверхрешетке, получили дальнейшее развитие.
1.1.1 Перестройка частоты ККЛ Традиционным способом изготовления резонатора является формирование зеркал на сколах по выделенным кристаллографическим направлениям (обычно [110]). При этом лазер излучает на продольных модах резонатора Фабри-Перо:, где m – номер моды, neff – эффективный показатель преломления, L – длина резонатора. ККЛ с резонаторами ФабриПеро способны выдавать сравнительно большие мощности излучения, но обычно в многомодовом режиме. Такой многомодовый режим работы лазеров не удобен в ряде прикладных задач, например, в задачах газовой спектроскопии, в которых более востребованным является одномодовой режим излучения. Для таких задач было предложено использовать систему с распределённой обратной связью (РОС), основная идея которой заключается в формировании на поверхности волновода диэлектрических брэгговских зеркал – решетки, соответствующего периода. При этом частота излучения лазера определяется соотношением для волнового числа, где амплитуда модуляции реальной части эффективного показателя преломления ( ), что является проявлением периодичности встроенной решетки; –амплитуда модуляции коэффициента поглощения; длина волны, – период решётки, – целое число или степень решетки [28].
Подбирая параметры решётки, можно достичь условий распространения заданной моды волновода. Первый ККЛ с РОС был реализован группой сотрудников из исследовательского центра Bell Labs (Нью-Джерси, США) в 1997 году [29]. В их работе опубликованы результаты исследований ККЛ, излучающих на длинах волн 5,4 и 8,5 мкм. На Рис. 3 представлен снимок ККЛ, выполненный сканирующим электронным микроскопом, из работы [29]. На снимке отчетливо видна решётка, протравленная на поверхности лазера.
Рис. 3. Снимок ККЛ сканирующем электронным микроскопом [29].
Рис. 4. Экспериментальная установка из работы [36] для спектральных исследований ККЛ, помещённого во внешний перестраиваемый оптический резонатор.
Частоту ККЛ можно перестраивать за счет изменения температуры значения коэффициента перестройки частоты для лазеров ИК диапазона с РОС порядка 0,1 см-1K-1[29],[30], [31], [32]; при этом диапазон перестройки частоты составляет ~10–20 см-1 [33], и ограничен верхней рабочей температурой лазера порядка сотен кельвин. Например, в работе [34] температурная перестройка в непрерывном режиме генерации лазера 9 мкм на 14,2 см-1 была достигнута при нагреве до температуры 423 К. Однако при таком нагреве мощность генерации лазера падала ниже уровня 1 мВт.
Частоту лазеров можно изменять за счет изменения приложенного напряжения и, соответственно, тока, протекающего через структуру, но в более узком диапазоне. Таким способом не удаются сильно разогреть структуру из-за узкого диапазона напряжений, при котором осуществляется согласование рабочих энергетических уровней между каскадами лазера.
Типичная перестройка лазера в этом случае составляет ~2-3 см-1 (см., например, [33]).
Диапазон перестройки лазеров можно расширить, используя внешний резонатор. При этом необходимо минимизировать отражение от торцов лазерной структуры, тем самым предотвратить формирование резонатора на сколах лазерной структуры. Для этого используют многослойное антибликовое покрытие торцов лазера [35]. Такой подход приводит к добавлению технически сложных оптических компонентов в схему лазера:
линз, дифракционной решетки, механических приводов и т.д. (см. Рис. 4).
Однако такие «ухищрения» дают возможность перестраивать ККЛ в дифракционную решетку внешнего резонатора (решёточная перестройка).
опубликована группой исследователей G. P. Luo, C. Peng, H. Q. Le, S. S. Pei и др. в 2001 году [36]. В работе наблюдали перестройку частоты лазера в импульсном режиме, которая достигала 32 см-1 при температуре 80 К.
Однако при нагреве лазера до 230 К, область перестройки частоты лазера сужалась и составляла 5 см-1. Годом позже появилась работа, в которой авторы наблюдали при комнатной температуре перестройку частоты лазера на 7,6 см-1 [37]. Следует отметить последующую работу «пионеров» в этой области G. P. Luo, C. Peng, H. Q. Le, S. S. Pei и др., опубликованную также в 2002 году [38]. В работе приводятся данные о достижении диапазона перестройки лазера в 54 см-1 при температуре 84 K и одномодовом режиме генерации. Наиболее значительных результатов им удалось добиться при сочетании двух методов: перестройки за счет температуры лазерной структуры и решёточной перестройки. Таким способом удалось добиться диапазона перестройки 91 см-1 [39].
В дальнейшем было предложено использовать лазеры с дизайном активной области «bound–to–continuum». Такой дизайн даёт возможность изготавливать ККЛ с большими коэффициентами усиления в более широкой области частот. В 2007 году была представлена работа, в которой авторам удалось добиться перестройки ККЛ, работающего в непрерывном режиме, на 120 см-1, при этом частота лазера изменялась от 7,96 до 8,84 мкм [35].
Сочетая в активной области лазера две различные каскадные структуры, усиление в которых приходится на разные области частот, удаётся добиться лучших параметров перестройки. В работе [40] сообщалось о перестройки лазера в импульсном режиме на 290 см-1 (8,2–10,4 мкм). В работе [41] перестройка лазера, но уже в непрерывном режиме, составила 200 см-1 (8,2– 9,3 мкм). Лучшие результаты были получены при сочетании в ККЛ пяти различных каскадных структур в 2009 году [42]. Авторы работы наблюдали перестройку частоты лазера, работающего в импульсном режиме, в широкой области 430 см-1 (7,6-11,4 мкм).
1.1.2 Спектральные особенности ККЛ Разрешающая способность прецизионных газовых детекторов и спектрометров зависит от параметров применяемых генераторов. В таких системах регистрируется резонансное поглощение излучения газовыми средами. Поэтому важным параметром генераторов является ширина спектральной линии.
«Естественная» ширина спектральной линии ККЛ (ширина линии при идеальных условиях: отсутствие шумов источников тока; отсутствие температурного дрейфа параметров лазерной структуры, резонаторов, питания лазера и т.д.) может быть оценена в несколько герц [43]. В литературе описаны различные методики измерения ширины линии излучения ККЛ. Супергетеродинный метод заключается в спектральном анализе, регистрируемой разностной частоты между частотами излучения ККЛ и эталонного высокостабильного генератора, в качестве которого применяют обычно газовый лазер. Разрешающая способность такого метода, ограничивается стабильностью эталонных генераторов, а также стабильностью источников питания. Для CO-лазеров (5,2 мкм, линии Р(18)7-6, Р(12)8-7, Р(19)7-6) типичная стабильность частоты ~1 МГц в течение 1 с, МГц в течение 10 мин [44]. Для СO2-лазеров стабильность частоты линии 9,2 мкм (9R(48)) того же порядка и составляет менее 1 МГц/с [45]. При этом для достижения уровня биений частоты менее 1 МГц стабильность источников питания должна достигать уровня 10-8 В за время записи спектров [44]. В итоге измеренная ширина спектральной линии ККЛ в таких экспериментах порядка 1 МГц [44], [45].
Существенно лучше результаты были продемонстрированы при исследовании спектров излучения ККЛ при фазовой автоподстройке частоты (ФАПЧ) [46]. В работе [47] ККЛ используется как генератор частоты, управляемый напряжением. В роли задающего генератора применяется CO газовый лазер. Ширина спектральной линии, стабилизированного таким продемонстрирована возможность синхронизации с провалом Лэмба газовой линии CO2, соответствующей переходу 0111–0110 P(30). Особенностью этой работы является спектральный анализ излучения лазера в длительном ( недели) промежутке времени, в течение которого биения частоты составили 75 кГц.
Другой подход состоит в стабилизации частоты ККЛ с одной модой внешнего резонатора. Для этого часть излучения ККЛ направляют на оптический резонатор Фабри-Перо. Управляющим сигналом сервосистемы является изменение интенсивности прошедшего или отраженного излучения в моде при изменении частоты излучения ККЛ. Такой вид стабилизации частоты известен как метод Паунда–Древера–Холла см., например, [49]. В работе [43] совмещаются техники супергетеродинной регистрации спектров и Паунда–Древера–Холла стабилизации частоты лазеров. Сообщается об стабилизации частоты лазера, излучающего на длине волны 8,5 мкм, при этом ширина линии составила 5,6 Гц.
Такие свойства ККЛ, как работа при комнатной и выше температуре, одномодовый режим генерации, перестройка в широком диапазоне частот, определили привлекательность использования лазеров в устройствах различных газовых спектрометров и газодетекторов [50],[51], [52].
Подходы, отработанные при создании квантовых каскадных лазеров, излучающих в среднем ИК диапазоне, позволили создать приборы и для дальнего ИК (терагерцового) диапазона. Получение излучения в терагерцовой области при излучательной релаксации электронов в квантовых ямах осложняется конкурирующими процессами эмиссии фононов и электрон-электронного рассеяния В ряде работ наблюдалась длинноволновая ИК электролюминесценция в параболических квантовых ямах [54], [55]. В работах [56] в квантово-каскадных структурах наблюдалось спонтанное терагерцовое излучение, возбуждаемое инжекционным током, в области температур 4–120 K с эффективностью 10-12 при плотностях тока через структуру 10 А/см2.
Первый терагерцовый ККЛ был основан на сверхрешетке с постепенно изменяющимся периодом («chirped SL») [57], [58], что позволило получить инверсию населенности для межподзонных переходов с энергией квантов на оптическом фононе при низких температурах (Рис. 5). Однако он работал только в импульсном режиме и лишь до температуры 50 K [59], [60]. С тех пор были достигнуты значительные успехи, как в технике эпитаксиального роста каскадных структур, так и в изготовлении волноводов. Необходимо отметить, что обычные диэлектрические волноводы ККЛ не являются подходящими для терагерцовых лазеров вследствие больших потерь из-за поглощения на свободных носителях и практических ограничений на толщину эпитаксиального роста.
Рис. 5. а - зонная диаграмма периода структуры ККЛ при приложенном электрическом поле 3,15 кВ/см.
Показаны квадраты модулей волновых функций и энергия оптического фонона. Толщины в нм КЯ и барьеров (жирный шрифт) слева направо соответственно: 3,0/18,6/0,7/15,4/0,5/13,6/2,3/12,8/1,8/ 11,8/2,3/10,8/3,2/10,4; б - ВАХ, максимум выходной мощности в зависимости от амплитуды импульса приложенного тока при различных значениях температуры, на вставке – спектр излучения ККЛ при T = 0 K, I = 1,49 A[60].
Наибольшие успехи были достигнуты с использованием структур, содержащих в активной зоне две квантовые ямы, с инверсией населенности, основанной на резонансном испускании (за время меньшее пикосекунды) продольного оптического (LO) фонона, что позволяет селективно уменьшать населенность нижнего уровня [61]. Кроме того, использование волновода с металлом по обеим сторонам активной части структуры позволило обеспечить высокое модовое ограничение и получить резонатор с малыми потерями для терагерцового лазера. Была также увеличена туннельная прозрачность между состояниями инжектора и верхним излучающим состоянием. Вместе эти достижения позволили получить генерацию лазерного излучения при более высокой температуре. Типичные максимальные рабочие мощности и температуры для различных дизайнов ККЛ терагерцового диапазона, приведенные в обзорной статье 2007 года, представлены на Рис. 6 [62]. Заметим, что в диапазоне частот 3 – 4.5 ТГц достигнутая величина выходной мощности превышает 100 мВт, а рабочие температуры достигают 160 К в импульсном и 100 К в непрерывном режимах. С коротковолновой стороны рабочий диапазон частот ограничен полосой остаточных лучей в GaAs ( ), на основе которого созданы все ККЛ терагерцового диапазона. В длинноволновой области лазеры работают вплоть до частот 1.2 ТГц (и даже на частотах менее 1 ТГц в сильном магнитном поле), однако при продвижении от 3 к 1 ТГц выходные мощности и рабочие температуры существенно снижаются, что связано с различными физическими ограничениями.
Рис. 6. Рекордные достигнутые выходной мощности (а) и температуры (b) ККЛ терагерцового диапазона как функции частоты для различных дизайнов активной области и режимов работы: CSLpulsed – сверхрешетка с переменным периодом, импульсный режим; CSL-CW – сверхрешетка с переменным периодом, непрерывный режим; BTC-pulsed - “bound-to-continuum”, импульсный режим; BTC-CW - “bound-to-continuum”, непрерывный режим; RP-pulsed – резонансное испускание оптического фонона, импульсный режим; RP- CW – резонансное испускание оптического фонона, непрерывный режим. “B-field” – результаты, полученные в магнитных полях [62].
Отработанные в среднем ИК диапазоне методы управления излучением ККЛ были реализованы и в терагерцовой области частот. Так, например, применение техники супергетеродинного приёма в сочетании с фазовой автоподстройкой частоты позволяет оценить «естественную» ширину спектральной линии ТГц ККЛ на уровне 10 Гц [63]. Использование ТГц ККЛ в оптической схеме с внешним резонатором позволило наблюдать перестройку частоты лазера более чем на 100 ГГц (3,34 см-1) ([64], [65]).
Следует отметить другой подход, позволяющий перестраивать частоту лазера в широком диапазоне частот. Если сформировать из лазерной структуры мезу, поперечные размеры которой много меньше длины волны (wire laser), то большая часть электрического поля будет вне лазерной структуры. Причём область, занимаемую электрическим полем, можно эффективно регулировать специальными плунжерами. Если к лазерной структуре в область электрического поля подвести металлический плунжер, то область электрического поля уменьшиться, а в случае специального диэлектрического плунжера, наоборот, область электрического поля увеличится. Изменение размеров области поля ведёт к изменению значения поперечного волнового числа, что в свою очередь, в соответствии с генерации лазерной структуры. Такой метод позволяет эффективно перестраивать частоту ТГц ККЛ в широком диапазоне частот. В работе [66] Продемонстрирована одномодовая непрерывная перестройка частоты 3,8 ТГц ККЛ на 137 ГГц (4,57 см-1), что соответствует перестройке на 3,6%.
Одна из особенностей работы с ККЛ связана с тем, что наибольшая мощность излучения достигается при охлаждении лазерной структуры до низких (около «гелиевых») температур. Для охлаждения лазеров можно применять различные криостаты. Параметры криостатов замкнутого цикла одного из ведущих производителей – компании Advanced Research Systems представлены в Таблица 1. Мощность охлаждения криостатов составляет десятые доли Вт при гелиевых температурах. Самая мощная установка обеспечивает охлаждение на уровне 0,8 Вт при T = 4,2 К. Характерная мгновенная рассеиваемая мощность лазерной структуры составляет несколько ватт (см. Рис. 34). Поэтому применение криостатов для охлаждения лазеров до T = 4,2 К возможно только при работе в импульсном режиме и выборе соответствующий длительности и скважности импульсов, чтобы средняя рассеиваемая лазерной структурой мощность не превышала мощность охлаждения используемого криостата замкнутого цикла. К неудобству работы с криостатом можно отнести большое время достижения рабочей температуры, которое составляет порядка 1,5 часов Таблица 1, а также значительное время, необходимое для «отогрева» криостата. Опыт работы с криостатом De-202N показал, что смена лазера, размещенного внутри криостата и охлажденного до низких температур возможна только на следующий день. Использование таких криостатов для охлаждения ККЛ сопряжено с необходимостью выводить терагерцовое излучение из криостата, что приводит к большим потерям. ККЛ, особенно с M-M резонатором, обладают широкой диаграммой направленности [67]. Поэтому значительная часть лазерного излучения не доходит до выходного оптического окна криостата. Часть излучения поглощается и отражается оптическим окном криостата. Следует отметить, что оптические окна, изготовленные из общепринятых материалов для среднего ИК диапазона (кварцевые, фторопластовые), плохо подходят для терагерцового диапазона из-за значительного поглощения. Кроме того, из-за значительного поглощения на парах воды (см, например, [68]) терагерцовое излучения в атмосфере быстро затухает. Поэтому для передачи терагерцового излучения из криостата замкнутого цикла до фурье-спектрометра или исследуемого образца обычно используют вакуумированные оптические волноводы или применяют продувку волноводов «сухими» газами (гелием, азотом).
Таблица 1. Технические характеристики криостатов замкнутого цикла производства компании Advanced Research Systems [69] ступенями охлаждения