«Новые динамические эффекты в антиферромагнитных диэлектриках. ...»

Российская Академия наук

Институт физических проблем им. П. Л. Капицы

На правах рукописи

Свистов Леонид Евгеньевич

Новые динамические эффекты в антиферромагнитных

диэлектриках.

Специальность 01.04.09 физика низких температур

Диссертация на соискание ученой степени

доктора физико-математических наук

Москва, 2007 Оглавление I Динамические эффекты в 3-D антиферромагнетиках. 6 1 Влияние неравновесных ядерных магнонов на намагниченность кристаллов MnCO3. 12 1.1 Введение................................ 12 1.2 Методика эксперимента....................... 1.3 Результаты эксперимента.

1.4 Обсуждение.............................. 2 Изменение магнитного момента кристалла MnCO3, вызванное возбуждением электронных магнонов. 2.1 Введение............................... 2.2 Методика эксперимента....................... 2.3 Результаты эксперимента.

2.4 Обсуждение результатов....................... 3 Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках. 3.1 Введение............................... 3.2 Спин-волновые резонансы в пластинах MnCO3......... 3.3 Спин-волновые резонансы в пластинах FeBO3.......... i Оглавление 3.3.1 Спин-волновые резонансы в неоднородно деформированных образцах FeBO3................... 3.3.2 Обсуждение

3.3.3 Спин-волновые резонансы в недеформированных образцах FeBO3........................... 3.3.4 Обсуждение.......................... 3.3.5 Приложение.......................... 4 Индуцирование магнитного момента звуковой накачкой в антиферромагнитном FeBO3. 4.1 Введение................................ 4.2 Методика эксперимента....................... 4.3 Результаты эксперимента.

4.4 Обсуждение результатов....................... II Исследование фрустрированных антиферромагнетиков. 5 Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой RbFe(MoO4 )2 5.1 Введение................................ 5.2 Образцы и методика эксперимента................. 5.3 Результаты экспериментов...................... 5.3.1 Восприимчивость и кривые намагничивания....... 5.4.1 Фазовые переходы в магнитном поле............ 5.4.2 Антиферромагнитный резонанс.............. 5.4.3 2D-3D кроссовер температурной зависимости теплоемкости............................. 5.4.4 Основные результаты первой части главы......... 5.5 Исследование магнитной структуры RbFe(MoO4 )2 методом 5.5.1 Спектры ядерного магнитного резонанса образцов 5.5.2 Спектры ядерного магнитного резонанса образцов 5.6 Обсуждение фазовой диаграммы RbFe(MoO4 )2 в области температур, близких к TN........................ 5.6.1 Температурная зависимость параметра порядка в коллинеарной фазе........................ 5.6.3 Критические свойства перехода из парамагнитной в 5.6.5 Приложение A. Моды АФМР в приближении обменножесткой 120- спиновой структуры............ 6.2 Образцы и методика эксперимента................. 6.3 Восприимчивость и кривые намагничивания........... 6.4 Электронный спиновый резонанс.................. 7 Исследование магнитных свойств квазиодномерного фрустрированного антиферромагнетика LiCuVO4 7.2 Кристаллическая и магнитная структура LiCuVO4....... 7.3 Методика эксперимента и образцы................. 7.4 Магнитная восприимчивость монокристаллов LiCuVO4..... 7.5 Антиферромагнитный резонанс в кристаллах LiCuVO4..... 7.6 Обсуждение спектров антиферромагнитного резонанса..... 7.7 Ядерный магнитный резонанс на ядрах немагнитных ионов 7.8 Обсуждение результатов, полученных методом ядерного магнитного резонанса на образцах LiCuVO4.............. 7.9.1 Приложение. Таблица магнитных свойств квазидвумерных антиферромагнетиков с треугольной решеткой... Введение В центре внимания работы находятся магнитные диэлектрики, в которых обменное взаимодействие является главным. В ионных кристаллах основную роль играет косвенное обменное взаимодействие спинов катионов через расположенные между ними анионы. Короткодействие обменного взаимодействия между спинами магнитной системы открывает экспериментальную возможность исследовать магнитные системы разных размерностей в трехмерных объектах. Так, например, если магнитные ионы занимают кристаллографические позиции вдоль цепочек, которые разделены немагнитными ионами, то обменное взаимодействие между ионами цепочки будет существенно превосходить взаимодействия ионов разных цепочек. Можно ожидать, что свойства таких объектов будут близки к свойствам одномерных магнетиков. Такие объекты называют квазиодномерными. По аналогии, квазидвумерными магнетиками называются слоистые структуры, в которых обменные взаимодействия между магнитными ионами внутри одного слоя существенно превосходят магнитные взаимодействия ионов соседних слоев.

Большинство экспериментальных результатов, обсуждаемых в работе, получено при достаточно низкой температуре, при которой магнитная система находится в магнитоупорядоченной фазе. Магноны (или спиновые волны) – магнитные возбуждения магнитоупорядоченного магнетика. В области низких температур они определяют его термодинамические свойства. Элементарное возбуждение – спиновая волна характеризуется частотой k и волновым вектором k. На языке квазичастиц – магноны имеют энергию k и квазиимпульс k. Магноны – Бозе частицы. Квадрат амплитуды спиновой волны A на волновом языке соответствует числу магнонов n на языке квазичастиц. Спиновые волны и связанные с ними магноны, во многом аналогичны звуковым волнам и связанным с ними квазичастицами – фононами. Понятие спиновой волны в физике твердого тела ввел Ф. Блох в г. [1]. В полностью упорядоченном ферромагнетике элементарное возбуждение (возбуждение магнона) связано с уменьшением суммарного спина образца на единицу. Спектр спиновых волн состоит из одной квадратичной ветви (k k 2 ) [1, 2], а температурные зависимости величины редукции магнитВведение.

ного момента и вклада в теплоемкость, связанные с этими возбуждениями, имеют вид: M, Cm T 3/2 [1]. Квантово-механическую задачу о нахождении спектра спиновых волн в изотропном гейзенберговском ферромагнетике решили Хольштейн и Примаков в 1940 г [3].

Спектр магнонов в антиферромагнетиках сотоит из нескольких ветвей, число которых определяется числом магнитных подрешеток. Каждая ветвь квазилинейна в области волновых векторов далеких от границы зоны Бриллюэна: i,k Ai + k 2. В случае, если щель в спектре одной из ветвей магнонов в антиферромагнетике мала, то в области низких температур M T 2, а Cm T 3 [4].

В отличии от фононов, которые представляют из себя слабо взаимодействующие квазичастицы, магноны существенно нелинейны. Взаимодействие между ними приводит к конечному времени жизни магнонов и, кроме того, к перенормировке спектра. Спектр магнонов можно считать независящим от температуры только при T TN.

В трехмерных магнетиках, в которых в рамках квазиклассического рассмотрения существует одна магнитная структура соответствующая минимуму энергии, учет взаимодействия магнонов обычно приводит к температурной зависимости коэффициентов, определяющих их спектр. Качественный вид спектра при этом не изменяется и определяется магнитной структурой [5].

Иная ситуация реализуется в случае, если основное состояние магнитной структуры вырождено, т.е. существует несколько структур с близкими значениями энергии. В этом случае тепловые и квантовые флуктуации могут оказаться решающими в выборе реализующейся при данной температуре магнитной структуры.

Работа состоит из двух частей.

Первая часть работы посвящена исследованиям нелинейных свойств антиферромагнетиков с анизотропией типа "легкая" плоскость на примере MnCO3 и FeBO3. В этой части работы экспериментально исследовалось изменение магнитного момента образца при возбуждении интенсивного пакета квазичастиц. Электронные магноны, ядерные магноны, квазифононы возбуждались линейным и параметрическим радиочастотными методами. Эти эксперименты были проведены с целью изучения процесса релаксации магнитной системы к термодинамически равновесному состоянию. В этой же части работы (глава 3) обсуждаются результаты исследования спин-волновых резонансов в тонких пластинах антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость. В этих исследованиях были изучены температурные зависимости собственной частоты и ширины линий спин-волновых резонансов с большими волновыми числами с целью определения температурной перенормировки спектра и оценки частоты релаксации.

Во второй части исследуются свойства квазидвумерных и квазиодномерных фрустрированных неколлинеарных антиферромагнетиков на примере RbFe(MoO4 )2 (глава 5), KFe(MoO4 )2 (глава 6), LiCuVO4 (глава 7). Интерес к таким объектам возник после теоретических работ [6–8], в которых рассматривались магнитные фазовые диаграммы двумерных антиферромагнитных систем, магнитные ионы которых расположены на треугольной решетке. Эти работы предсказывали в таких структурах необычные фазовые H–T диаграммы, многие из реализующихся магнитных структур которых определялись квантовыми и тепловыми флуктуациями. Теоретическое рассмотрение [9] показало, что такие необычные фазы сохраняются и в случае трехмерного магнитного порядка при условии слабого межплоскостного взаимодействия. В работе обсуждаются исследования, проведенные с помощью различных экспериментальных методик, фазовых диаграмм и магнитных структур, а также спектра магнитных возбуждений таких магнетиков.

Основные результаты работы, представляемые к защите.

1. Создана методика измерения изменения магнитного момента образца с помощью сверхпроводящего квантового магнитометра, при различных динамических воздействиях (возбуждении магнонов, ядерного магнитного резонанса, звука).

2. Изучено изменение магнитного момента M антиферромагнетика MnCO3 при возбуждении радиочастотной накачкой неравновесных коллективных колебаний ядерной и электронной спиновых систем (ядерных магноВведение.

нов). Показано, что наблюдаемое M определяется неравновесными ядерными магнонами с малыми волновыми векторами. Проведена оценка времени термализации неравновесных ядерных магнонов внутри ядерной спиновой подсистемы. Величина времени термализации внутри ядерной подсистемы оказалась много меньше времени спин решеточной релаксации T1, что оправдывает введение квазиравновесной температуры ядерной спиновой подсистемы Tn.

3. Изучено изменение магнитного момента легкоплоскостного антиферромагнетика MnCO3 при параметрическом возбуждении магнонов. Полученное значение уменьшения магнитного момента, по меньшей мере в 6 раз превосходит величину M, обусловленную магнонами, находящимися в параметрическом резонансе с СВЧ-накачкой. Это свидетельствует о том, что основной процесс релаксации связан с процессами образования вторичных квазичастиц, обладающих значительным магнитным моментом. Используя результаты теоретического рассмотрения собственных процессов релаксации магнонов в MnCO3 можно заключить, что самый вероятный процесс релаксации – упругое рассеяние магнонов на дефектах образца.

4. В образцах MnCO3 и FeBO3 в виде тонких пластин удалось наблюдать спин-волновые резонансы с рекордно большими порядками (n 100 1000).

Определена температурная зависимость константы неоднородного обменного взаимодействия FeBO3.

Обнаружено, что эффективность возбуждения спин-волновых резонансов существенно зависит от искусственно создаваемых в образце упругих деформаций. Создание в образцах в форме пластин изгибных деформаций позволяет разрешить спин-волновые резонансы с малыми волновыми числами.

5. Проведены экспериментальные исследования изменения магнитного момента M антиферромагнетика типа "легкая плоскость" FeBO3 при возбуждении в нем неравновесных фононов с помощью СВЧ-накачки и пьезоизлучателя. Обнаружено явление стимулированного намагничивания образца фононной накачкой, теоретически предсказанное в работе [10].

6. Экспериментально показано, что RbFe(MoO4 )2 является квазидвумерным антиферромагнетиком на треугольной решетке с магнитной анизотропиВведение.

ей типа "легкая плоскость". Получены параметры взаимодействий, определяющие магнитную структуру: обменные интегралы внутрислоевых и межслоевых взаимодействий, константа анизотропии и др.

7. Проведено исследование магнитных структур, реализующихся в RbFe(MoO4 )2 в области низких температур в магнитном поле методом ЯМР на ядрах Rb. Результаты исследования находятся в качественном соответствии с магнитными структурами, предложенными в теоретических работах [7–9]. ЯМР исследования обнаруживают переход из соизмеримой в несоизмеримую структуру.

8. Получены фазовые диаграммы RbFe(MoO4 )2 на плоскости магнитное поле – температура для H C3 и H C3. Магнитные фазы при TTN для H C3 могут быть сопоставлены с магнитными фазами, предложенными в теоретической работе [9]. Фазовая диаграмма и критическое поведение RbFe(MoO4 )2 демонстрируют хорошее количественное соответствие с результатами вычислений в рамках двумерной квазиклассической XY-модели [11].

9. Экспериментально показано, что KFe(MoO4 )2 является квазидвумерным антиферромагнетиком на треугольной искаженной решетке с магнитной анизотропией типа "легкая плоскость". Получены параметры взаимодействий, определяющие магнитную структуру. Предложена модель магнитной структуры с двумя типами магнитных плоскостей, упорядоченных коллинерным и спиральным образом, адекватно описывающая всю совокупность имеющихся к настоящему моменту экспериментальных данных.

10. Проведено исследование магнитных свойств квазиодномерного фрустрированного антиферрромагнетика LiCuVO4 методами электронного спинового резонанса и ядерного магнитного резонанса на немагнитных ионах Li1+ и V5+. В магнитоупорядоченной фазе в магнитном поле обнаружен ряд фазовых переходов. Показано, что все фазовые переходы происходят между несоизмеримыми спиральными магнитными структурами. Предложены магнитные фазы, описывающие весь комплекс имеющихся к настоящему моменту экспериментальных данных.

Динамические эффекты в 3-D антиферромагнетиках.

Первая часть работы посвящена исследованию нелинейных свойств антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость на примере MnCO3 и FeBO3, кристаллическая структура которых описывается пространственной группой D6. Нейтронографические исследования [12, 13] показали, что ниже температуры TN (TN =32 K для MnCO3 и TN = 348 K для FeBO3 ) они становятся слабыми ферромагнетиками, у которых магнитные моменты двух подрешеток лежат в базисной плоскости, перпендикулярной оси третьего порядка. Скос магнитных подрешеток, с которым связан слабый ферромагнитный момент обусловлен взаимодействием Дзялошинского [14].

Анизотропия в плоскости обычно мала. Вырождение основного состояния магнитной системы относительно поворота вокруг оси высокого порядка приводит к тому, что одна из ветвей спектра магнонов в отсутствии магнитного поля обладает малой величиной щели, которая определяется слабыми по сравнению с обменным взаимодействиями.

В случае MnCO3 в области температур жидкого гелия величина щели определяется в основном сверхтонким взаимодействием электронной спиновой системы с моментами ядер Mn. Это взаимодействие приводит к появлению длинноволновых возбуждений, так называемых ядерных магнонов, частоты которых находятся вблизи частоты ядерного магнитного резонанса на ядрах Mn в сверхтонком поле, создаваемом на них электронным окружением.

В случае FeBO3 величина щели низкочастотной ветви спектра магнонов определяется магнитоупругим взаимодействием. При этом спектр фононов в области малых волновых векторов искажается и становится нелинейным.

Несмотря на то, что эффективные поля обусловленные магнитоупругим и сверхтонким взаимодействиями невелики ( 1 Oe), величина щели в спектре магнонов, искажения фононного спектра, а также зона ядерных возбуждений оказываются значительными, поскольку в случае антиферромагнетиков типа "легкая" плоскость параметры определяющие спектр квазичастиц зависят от произведения слабого эффективного поля и сильного обменного поля [15, 16]. Такое "обменное усиление" слабых взаимодействий является характерной особенностью легкоплоскостных антиферромагнетиков, и проявляется не только в линейной, но и в нелинейной динамике – во взаимодействии элементарных возбуждений.

Деление ветвей спектров квазичастиц на электронные магнонные, упругие и ядерные магнонные условно, поскольку нормальные моды представляют собой связанные колебания упругих и магнитных компонент. Чтобы подчеркнуть сложный характер колебаний к названию соответствующих ветвей спектра часто добавляют предлог квази- (квазимагнонная, квазифононная ветви спектра). С компонентами электронной спиновой подсистемы связаны значительные эффективные магнитные моменты квазифононов и ядерных магнонов в области малых волновых векторов.

Магнитометрия [17, 18], калориметрия [19], неупругое рассеяние нейтронов [20], рамановское [21, 22] и мандельштам-бриллюэновское [23, 24] рассеяние света, радиоспектроскопия (антиферромагнитный резонанс [25–29], ядерный магнитный резонанс [27, 30]), фононная спектроскопия [31–33],– далеко не полный перечень экспериментальных методик, с помощью которых исследовались спектры возбуждений антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость, и в частности MnCO3 и FeBO3. (Ссылки приведены только на работы, в которых исследовались MnCO3 и FeBO3.) Результаты экспериментальных и теоретических исследований спектров возбуждений таких антиферромагнетиков собраны в монографиях и обзорах (см. напр. [16, 34–36]).

Наиболее эффективным методом исследования релаксации низкочастотных ветвей квазичастиц (квазимагнонной, ядерной магнонной, и квазифононной) является метод параметрического возбуждения этих квазичастиц СВЧ магнитным полем параллельным постоянному магнитному полю. Метод параллельной накачки был предложен в 1961 г. [37] и реализован в ферромагнитном железоитриевом гранате [38]. При параметрическом процессе возбуждаются квазичастицы с частотой, равной половине частоты СВЧ накачки. На языке квазичастиц процесс параметрического возбуждения квазичастиц – это процесс распада СВЧ фотона с энергией p, волновой вектор которого мал (kp 0), на две квазичастицы с энергией p /2, волновые вектора которых равны и противоположны. Таким методом удается возбуждать квазичастицы с волновыми векторами от 0 до 106 cm1. Порог параметрического процесса определяется частотой релаксации возбуждаемых квазичастиц. Анализ температурных и полевых зависимостей порогового поля параметрического процесса и сравнение с существующими теоретическими моделями позволяет определить наиболее эффективные процессы релаксации.

Результаты экспериментальных исследований частот релаксации электронных магнонов, ядерных магнонов и квазифононов в антиферромагнетиках с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость и сравнение с существующими теоретическими представлениями можно найти в обзорах [34,36,39,40].

В главах 1,2,4 этой части работы обсуждаются эксперименты, в которых определялось изменение магнитного момента монокристаллических образцов антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость при возбуждении в них неравновесного пакета квазичастиц: ядерных магнонов, магнонов, фононов. Квазичастицы возбуждались параметрическим и резонансным методами. Изменение магнитного момента образца M обусловлено квазичастицами, находящимися в резонансе с СВЧ-накачкой, и со вторичными магнонами. Число квазичастиц, находящихся в резонансе с СВЧ накачкой, а также обусловленное ими изменение магнитного момента, может быть определено исходя из величины поглощаемой образцом СВЧ мощности, и частоты релаксации квазичастиц, определенной, например, по порогу их параметрического возбуждения. Таким образом, такие эксперименты позволяют получить величину изменения магнитного момента, связанного со вторичными квазичастицами, и в конечном итоге о сценарии термализации магнитной системы.

Поскольку измеряемая характеристика M– интегральная, то такие эксперименты имело смысл проводить на объектах, спектральные и нелинейные свойства которых были изучены экспериментально и теоретически. Обширная информация о магнитных свойствах MnCO3 и FeBO3, а также наличие теоретических исследований нелинейных магнитных свойств антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость, было одним из определяющих факторов при выборе объектов исследований.

Первые экспериментальные исследования изменения магнитного момента парамагнетика и ферромагнетика при возбуждении в них парамагнитного и ферромагнитного резонансов, соответственно, были выполнены Н. Бломбергеном и С.Вангом в 1953 г. [41]. В антиферромагнетике типа "легкая" плоскость изменение магнитного момента при возбуждении однородного колебания методом антиферромагнитного резонанса и магнонов с большими волновыми векторами, возбужденных методом параллельной накачки, исследовались в работах [42,43] на монокристаллах CoCO3 и FeBO3 соответственно. В первой работе изменение магнитного момента определялось оптическими методами. Во второй работе изменение магнитного момента измерялось с помощью SQUID-магнитометра. Результаты работы [43] стимулировали описываемые в этой части работы исследования.

Для измерения изменения магнитного момента образца под действием СВЧ накачки был сконструирован спектрометр, комбинированный с SQUID магнетометром. Первый вариант такого прибора позволял проводить измерения в области полей 0-150 Oe, при температуре ниже точки жидкого гелия.

Второй позволял проводить измерения в области полей 0-500 Oe и температур 1.4-130 K. В этом случае низкотемпературная часть СВЧ-спектрометра была теплоизолирована от гелиевого объема с измерительной ячейкой SQUID магнитометра. Первый прибор был изготовлен в Институте Кристаллографии РАН, второй в университете г. Дармштадт.

Глава 3 посвящена исследованию спин-волновых резонансов с большими волновыми числами (100-1000) в тонких монокристаллических пластинах антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость MnCO3 и FeBO3. Целью этой работы было исследование изменения спектра магнонов при увеличении температуры, а также получение температурной зависимости ширины линии спин-волновых резонансов, для получения независимой оценки частоты релаксации магнонов с большими волновыми векторами. Эксперименты, описанные в этой главе выполнены на стандартных ЭПР спектрометрах фирм BRUKER и VARIAN в университетах гг. Дармштадт, Буэнос Айрес, Аугсбург.

Монокристаллические образцы MnCO3 и FeBO3 были выращены гидротермальным методом в Институте Кристаллографии РАН И.Ю. Икорниковой и В.Р. Гакелем и в Институте Физики СО РАН Л.Н. Безматерных и В.Н. Селезневым. Магнитометрические измерения образцов FeBO3 выполнены в Университете г. Аугсбург D. Wiegen и А. Пименовой. Анализ качества образцов FeBO3 методом рентгеновской топографии был проведен И.Л.

Смольским в Институте Кристаллографии РАН. Обсуждаемые результаты опубликованы в [44–49]. Я признателен всем своим соавторам.

Глава Влияние неравновесных ядерных магнонов на намагниченность кристаллов MnCO3.

В этой главе обсуждаются экспериментальные исследования изменения магнитного момента M антиферромагнетика MnCO3 при возбуждении радиочастотной накачкой неравновесных ядерных магнонов. Показано, что наблюдаемое M в основном определяется неравновесными ядерными магнонами с волновыми векторами, близкими к нулю. Проведена оценка времени термализации неравновесных ядерных магнонов внутри ядерной спиновой подсистемы (T3 ). Величина времени термализации оказалась много меньше времени спин решеточной релаксации T1, что оправдывает введение квазиравновесной температуры ядерной спиновой подсистемы Tn. Результаты этой главы опубликованы в [45] 1.1 Введение.

Сверхтонкое взаимодействие между электронными и ядерными спинами в магнитоупорядоченных диэлектриках приводит к двум эффектам: во первых, магнитный момент электронных оболочек наводит локальное поле Hloc Глава 1. Влияние неравновесных ядерных магнонов на на ядре, которое определяет частоту свободной спиновой прецессии ядра n0.

Во-вторых, возникает связь между ядерными и электронными спиновыми колебаниями. Соответствующие коллективные колебания обоих систем могут рассматриваться как два типа квазичастиц: электронные магноны, энергия которых перенормирована благодаря взаимодействию с ядерной подсистемой, и ядерные магноны, соответствующие низкочастотным коллективным колебаниям, которые можно рассматривать, как колебания ядерных спинов, возмущенные колебаниями электронной спиновой системы [50]. Отличительной чертой ядерных магнонов, является то, что они существуют в парамагнитной системе ядерных спинов при наличии сильных тепловых флуктуаций и при малой величине ядерной поляризации (1%). Взаимодействие ядерной и электронной подсистем можно рассматривать в терминах косвенного взаимодействия между ядерными спинами (Сул-Накамуровское взаимодействие) [51,52], приводящего к их коррелированному на больших расстояниях движению.

Наиболее удобными объектами для изучения ядерных магнонов являются слабоанизотропные антиферромагнетики, поскольку они обладают низкочастотной ветвью в спектре магнонов [50]. Близость частот колебаний электронных и ядерных спинов приводит к тому, что сверхтонкое взаимодействие в таких магнетиках проявляется наиболее ярко.

Объектом исследования настоящей работы был выбран антиферромагнетик типа "легкая" плоскость MnCO3, нижние ветви спектра электронных и ядерных магнонов которого имеют вид [25, 50, 53, 54]:

где e = gµB / = 17.8·109 s1 kOe1 –гиромагнитное отношение, HD = 4. kOe – поле Дзялошинского, – константа обменной жесткости, которая пропорциональна обменному полю HE = 320 kOe (величина константы неоднородного обмена для магнонов, распространяющихся вдоль оси C3 составляет = 0.8 · 105 kOe cm). Hme =0.3 kOe2 – член обусловленный магнитоупруГлава 1. Влияние неравновесных ядерных магнонов на Рис. 1.1: Спектр электронных и ядерных низкочастотых возбуждений в MnCO3 в отсутствии динамической сверхтонкой связи (пунктирные линии) и в его присутствии (ek, nk, сплошные линии). Н=200 Oe. T=1.4 K. Соответствующий сдвиг ядерной ветви (частотный "pulling") зависит от ядерной поляризации. Штрих-пунктирной линией приведен спектр низкочастотных магнитных возбуждений, при перегреве ядерной спиновой системы от температуры Tn = 1.4 K до температуры Tn = 5 K РЧ-накачкой с частотой Глава 1. Влияние неравновесных ядерных магнонов на гим взаимодействием. n0 n Hloc = 2 · 640 MHz - частота ЯМР на Mn в отсутствии динамического сверхтонкого взаимодействия. Здесь локальное поле на ядре в основном определяется сверхтонким полем Hloc = AMsl (T ), которое пропорционально величине магнитного момента электронной магнитной подрешетки Msl (T ). В пределе малого внешнего магнитного поля H Hloc (600 kOe) и низкой температуры, T TN =32 K, n0 – величина постоянная. H ( 5.8K/T kOe) щель в спектре электронных спиновых волн (см. рис.1.1), обусловленная сверхтонким взаимодействием. Такая температурная зависимость следует из зависимости Кюри для ядерной поляризации: H msl (T ) 1/T. Влиянием высокочастотной ветви электронного спектра на спектральные и релаксационные свойства ядерных магнонов будем пренебрегать. В области малых волновых векторов k ядерные и электронные ветви спектра (1.1,1.2) сильно зависят от величины ядерной спиновой поляризации.

При приложении сильного радио-частотного (РЧ) поля h ядерная спиновая система может быть существенно перегрета [27, 50] по отношению к решеточной температуре T в соответствии с явлением насыщения ЯМР. Соответствующие сдвиги электронной и ядерной ветвей спектра проиллюстрированы на рис.1.1. Сильная РЧ-накачка приводит к появлению интенсивного пакета неравновесных ядерных магнонов с n,k=0 p (p - частота РЧнакачки). При выключении накачки поляризация ядерной спиновой системы релаксирует к термодинамически равновесному состоянию со временем спинрешеточной релаксации T1. Спин-решеточная релаксация в MnCO3 исследовалась методами ЯМР и двойного резонанса в работах [27, 50, 55]. В случае, если релаксационные процессы внутри ядерной спиновой системы преобладают над спин-решеточными, то можно ожидать, что внутри ядерной спиновой системы установится квазиравновесное состояние, определяемое ядерной температурой Tn > T, величина которой будет приближаться к решеточной с характерным временем T1. В противном случае энергия неравновесного пакета будет непосредственно релаксировать в электронную спиновую и в упругую подсистемы. Какой из этих двух возможных сценариев реализуется зависит от соотношения времени спин-решеточной релаксации T1 и характерного времени, необходимого для установления термического равновесия Глава 1. Влияние неравновесных ядерных магнонов на в ядерной подсистеме, это время мы будем называть T3.

Процессы релаксации ядерных магнонов в MnCO3 исследовались спектроскопическими методами - по порогу их параметрического возбуждения и методом спинового эха в работах [39, 55–57]. Согласно этим работам наиболее вероятным процессом релаксации ядерных магнонов в MnCO3 в области температур, меньших 2 K, является процесс упругого рассеяния ядерных магнонов на флуктуациях ядерной поляризации. Этот процесс не приводит к термализации внутри ядерной подсистемы. В области бльших температур наиболее эффективным является процесс слияния ядерного магнона с фононом, в результате которого образуется фонон. Этот процесс, по всей видимости, определяет спин-решеточную релаксацию. Теоретический анализ других возможных процессов релаксации, которые в принципе могут приводить к термализации, рассмотрены в работе [58], однако, определить величины T и T3, используя результаты работы [58], практически невозможно.

Т.к. возбуждение одной квазичастицы энергии i,k = i,k приводит к определенному изменению магнитного момента µi,k = i,k /H [35], то можно получить информацию о неравновесном состоянии магнитной системы, измеряя изменение полного магнитного момента образца при возбуждении в нем неравновесных квазичастиц РЧ-полем. Сравнительно низкие частоты позволяют провести исследования во всей области частот, где существуют ядерные магноны. Благодаря слабой связи ядерной спиновой системы с электронными спинами и фонононами, перегрев ядерной спиновой системы происходит уже при сравнительно малой мощности РЧ-накачки, что позволяет провести исследования в широкой области температур ядерной подсистемы 1.2 Методика эксперимента.

Для измерения изменения магнитного момента образца под действием СВЧнакачки был сконструирован широкополосный СВЧ-спектрометр, скомбинированный со стандартным SQUID магнитометром. Прибор был сконструирован для работы в области частот 0.1 –8000 MHz и области полей до 450 Oe.

Глава 1. Влияние неравновесных ядерных магнонов на Ячейка SQUID Циммермановского типа [59] была сконструирована и изготовлена в Институте Геофизики РАН в Новосибирске. Трансформатор потока и ячейка SQUID располагались в отдельном объеме с жидким гелием при температуре T=4.2 K. Магнитное поле создавалось сверхпроводящим соленоидом, работающим в короткозамкнутом режиме. Коаксиальная РЧ-линия с образцом располагалась внутри металлического сосуда Дьюара, который являлся тепловым и высокочастотным экраном. Для уменьшения внешних шумов использовались дополнительные сверхпроводящие экраны.

РЧ-магнитное поле в образце, необходимое для возбуждения ядерной спиновой подсистемы, создавалось с помощью 1-3 витков, на которые была нагружена коаксиальная РЧ-линия. Ориентации статического поля H, высокочастотного поля h, относительно оси C3 кристалла изображены на рис.1.2. Изменение полного магнитного момента измерялось с точностью 5 · 107 G·cm3.

Абсолютная величина полного магнитного момента M измерялись с точностью 10% c помощью перемещения образца из измерительной ячейки.

Монокристаллические образцы MnCO3 были выращены в Институте Кристаллографии РАН И.Ю. Икорниковой и В.Р. Гакелем гидротермальным методом. Кристаллы представляли собой пластинки, развитые грани которых совпадали с базисной плоскостью кристаллов. Толщина образцов составляла 0.5 mm, а поперечные размеры составляли 13 mm. Измерения были выполнены на двух монокристаллах с различным содержанием Co2+ (0.17 и 0. at.%). Эти значения были получены с помощью EDAX-спектрометрии. С помощью измерения кривых намагничивания M(H) мы проверяли, что в полях больших 60 Oe, оба образца были однодоменными.

1.3 Результаты эксперимента.

На рис.1.3 приведены полученные зависимости относительного изменения магнитного момента образца M/M от частоты РЧ-накачки p, измеренные при разных уровнях мощности РЧ-генератора. Эти данные были получены на первом кристалле. Пики на полученных зависимостях, наблюдаемые при малых уровнях РЧ-мощности, связаны с резонансами в передающей лиГлава 1. Влияние неравновесных ядерных магнонов на Рис. 1.2: a. Схема низкотемпературной части измерительной установки (см.

текст). b. Ориентации РЧ-поля h, кристаллографической оси C3, и измеряемого изменения магнитного момента M.

Глава 1. Влияние неравновесных ядерных магнонов на нии, которые приводят к зависимости амплитуды радиочастотного поля h в образце от частоты p. Начиная с некоторого уровня РЧ-мощности, осцилляции исчезают, и зависимость M/M перестает меняться при увеличении РЧ–мощности(см. кривую 0 dB на рис. 1.3, снятую при p < 640 MHz). Зависимость M/M от величины p может быть разделена на две области.

Первая область частот простирается от частоты ЯМР, измеренного в режиме малой РЧ-мощности n,k=0(T = 1.4K) = 350 MHz до несмещенной частоты ЯМР n0 = 640 MHz. В этой области частот изменение магнитного момента образца связано с перегревом ядерной спиновой системы. Вторая область частот соответствует области частот, бльших 640 MHz. В этой области частот изменение магнитного момента образца связано с параметрическим возбуждением ядерных магнонов. В настоящей работе эффекты, связанные с параметрическим возбуждением ядерных магнонов, обсуждаться не будут.

В дальнейшем будем обозначать n,k=0(Tn = T ) как n. На рис. 1.4 приведены зависимости M/M от РЧ-мощности в случае, когда частота накачки p = 350 MHz равнялась частоте ЯМР (p = n ), и в случае нерезонансной накачки p = 400 MHz (n < p < n0 ). Для резонансной накачки M монотонно росло с увеличением СВЧ-мощности, в то время как при нерезонансной накачке существенное изменение магнитного момента образца наблюдалось только при достижении некоторого уровня РЧ-мощности. Такое поведение обусловлено тем, что процесс перегрева ядерной системы имеет пороговый характер и происходит эффективно только при достижении некоторого порогового значения РЧ-магнитного поля [50].

Механизм насыщения [27, 50] связан с процессом перегрева ядерной спиновой системы, который приводит к сдвигу частоты ЯМР: n (T n > T ) p.

В случае, если величина p достаточно близка к n, то возбуждаются ядерные спины всего образца и происходит однородный перегрев всего образца, приводящий к однородному уменьшению ядерной поляризации, которая зависит от величины РЧ-мощности накачки. В случае, если частота накачки существенно отличается от n, однородное возбуждение ядерной системы требует чрезвычайно большого уровня мощности для нерезонансного перегрева ядерной спиновой системы. Локальный перегрев в областях вблизи дефектов, где значение частоты ЯМР близко к p, становится более эффекГлава 1. Влияние неравновесных ядерных магнонов на Рис. 1.3: Относительное изменение магнитного момента образца в зависимости от частоты накачки p, снятое при различных уровнях РЧ-мощности (сплошная линия-0 dB, штрих-пунктирная - –3 dB, пунктирная - –10 dB).

Частота РЧ-генератора растет.

Рис. 1.4: Зависимость M/M от мощности РЧ-накачки при частотах накачки: • – p = n ;, нерезонансная накачка, n < p < no (H=400 Oe, T =1. K).

Глава 1. Влияние неравновесных ядерных магнонов на тивным. В этом случае наблюдается неоднородное распределение величины ядерной поляризации в кристалле: в части образца будет ядерная температура близка к T, а в перегретой части – температура, соответствующая условию n (Tn > T ) p. Такое неоднородное состояние исследовалось экспериментально в работах [27, 50]. По мере увеличения РЧ-мощности объем образца, для которого выполняется условие резонанса p n, увеличивается, что приводит к увеличению эффективности перегрева ядерной системы и к резкому изменению M.

Чтобы избежать сложностей, связанных с описанием процесса перегрева ядерной подсистемы, мы будем обсуждать результаты измерения, полученные при достаточно большой РЧ-мощности, т.е. в режиме насыщения, при котором ядерная спиновая система перегрета во всем объеме образца, и во всем образце выполняется условие n (T n > T ) p. Выполнение этого условия проверялось методом двойного резонанса. Помимо РЧ-накачки для наблюдения антиферромагнитного резонанса в образце создавалось переменное СВЧ-магнитное поле из частотного диапазона 3–8 GHz. Антиферромагнитный резонанс регистрировался по изменению магнитного момента образца M. При приложении РЧ-мощности, достаточной для перегрева ядерной системы, наблюдалась единственная линия АФМР, положение которой определялось в соответствии с 1.1,1.2 частотой РЧ-накачки p.

Частотные зависимости относительного изменения магнитного момента образца при температурах T=1.4 и 4.2 K при приложении постоянной мощности РЧ-накачки приведены на рис. 1.5. Помимо экспериментов по двойному резонансу, о том, находится ли ядерная магнитная система образца в насыщенном состоянии, можно судить по отсутствию на зависимостях M(p ) периодических особенностей, связанных с наличием резонансов в передающей линии. В малых магнитных полях (H < 300 Oe) перевести образец в насыщенное состояние удавалось только в ограниченной области частот РЧнакачки в окрестности p (рис. 1.5). В бльших магнитных полях (H = Oe, рис. 1.5) насыщение достигалось во всей области n < p < n0.

Аналогичные эксперименты были проведены на образцах с различным содержанием примесных ионов Co2+. Пороговые значения РЧ-мощности, приГлава 1. Влияние неравновесных ядерных магнонов на Рис. 1.5: Относительное изменение магнитного момента M/M в зависимости от частоты РЧ-накачки p для двух различных температур (сплошные линии: T = 1.4 K; пунктирные: T = 4.2 K) при постоянном уровне мощности РЧ-генератора (0 dB). (a) H=200 Oe; насыщение достигалось при p / 500 MHz. (b) H=400 Oe; насыщение достигалось во всем частотном диапазоне. На вставке приведена та же зависимость в масштабе, увеличенном в раз по оси ординат (T = 4.2 K; H = 200 Oe).

Глава 1. Влияние неравновесных ядерных магнонов на водящие к перегреву ядерной системы зависели от качества образца, однако, кривые M(p )/M, полученные в режиме насыщения с точностью 10% совпадали. Этот факт позволяет предположить, что наблюдаемая величина M, полученная в режиме насыщения, связана с собственными свойствами MnCO3, а не с кристаллическими несовершенствами.

1.4 Обсуждение.

В области полей и температур, в которой проводились обсуждаемые эксперименты (T TN и H HD, Hloc ), полный магнитный момент образца в основном определяется скосом двух антиферромагнитных подрешеток ( для MnCO3 угол скоса HD /HE 0.8 ) и равен:

где N0 - полное число магнитных ионов Mn2+ в образце, и S = 5/2. Обсудим возможные причины уменьшения магнитного момента образца под действием РЧ-накачки ядерной спиновой системы.

Во-первых, оценим изменение магнитного момента, связанное с изменением температуры от T до Tn, считая ядерную спиновую систему парамагнитной в локальном поле Hloc :

магнитное отношение. msl - ядерный магнитный момент одной из магнитных подрешеток, фактор HD /HE - связан со скосом подрешеток. Этот вклад на несколько порядков величины меньше, чем обнаруженный в эксперименте.

Вклад в M от электронных и ядерных магнонов будем рассматривать в рамках следующей модели. Будем предполагать, что РЧ-накачка создает неравновесный пакет ядерных магнонов с волновым вектором, близким к нулю, а все остальные возбуждения находятся в термодинамическом равновесии. Перегрев ядерной спиновой подсистемы приводит к сдвигам электронной и ядерной ветвей спектра и, следовательно, к изменению их чисел заполнения. Возбуждение квазичастицы с энергией i,k = i,k приводит к изменению магнитного момента на величину µi,k = i,k /H [35], где индексы i = e, n соответствуют электронной и ядерной ветвям спектра. Умножая вклад отдельной квазичастицы с волновым вектором k на соответствующие числа заполнения n(Ti, i,k ), и предполагая, что температура электронной спиновой системы равна температуре решетки T, изменение магнитного момента при перегреве ядерной спиновой подсистемы может быть получено суммированием по всему спектру:

+ {µn,k (Tn )n(Tn, n,k (Tn )) µn,k (T )n(T, n,k (T ))} + Nµn,k0 (p ).

N - число термически неравновесных магнонов, частота которых близка к p. Эти магноны возбуждены либо непосредственно РЧ-накачкой, либо посредством упругого рассеяния. Изменение магнитного момента, вызванное возбуждением одного электронного магнона, в соответствии, с 1.1 равно:

а с возбуждением одного ядерного магнона (1.2):

Изменение магнитного момента образца, обусловленное возбуждением одного электронного (ядерного) магнона с волновым вектором k, приведено на верхней (нижней) панели рис. 1.6.

Рис. 1.6: Изменение магнитного момента, обусловленное возбуждением одного электронного магнона (верхняя панель), и ядерного магнона (нижняя панель) в кристалле MnCO3 в зависимости от волнового вектора. H C H=400 Oe, T TN.

Вычисленные вклады в M, соответствующие термически равновесным электронным магнонам и ядерным магнонам (первые два слагаемые в 1.5) приведены на рис.1.7a,b.

Рис. 1.7: Вычисленное относительное изменение магнитного момента M/M в зависимости от частоты РЧ-накачки p, связанное с изменением чисел заселенностей: (a)– термически равновесных электронных магнонов (первый член в 1.5); (b) – термически квазиравновесных ядерных магнонов (второй член в 1.5). H=450 Oe. T = 1.4 K – сплошные линии. T = 4.2 K – пунктирные линии.

Оба вклада монотонно возрастают с увеличением температуры ядерной спиновой подсистемы, в отличие от наблюдаемой в эксперименте зависимости. Более того, абсолютная величина эффекта опять слишком мала, чтобы объяснить наблюдаемую в эксперименте величину M. Отметим, что оба вычисленных вклада демонстрируют скачок намагниченности при p = n0.

Скачок намагниченности наблюдается и на экспериментальной зависимости M(p ), измеренной при температуре T = 4.2 K (см вставку на рис. 1.5).

Глава 1. Влияние неравновесных ядерных магнонов на Небольшая ступенька, наблюдаемая при p = 640 MHz, имеет тот же порядок величины, как и ожидаемый (1.7).

Таким образом, можно заключить, что наблюдаемое в эксперименте изменение магнитного момента обусловлено термически неравновесными ядерными магнонами (последнее слагаемое в 1.5).

Т.е. из величины M можно оценить число неравновесных ядерных магнонов с волновыми векторами k 0. Поток энергии из ядерной системы в решетку определяется температурой ядерной системы и временем релаксации T1. Из этих экспериментальных величин можно получить оценку характерного времени установления термодинамического равновесия в ядерной системе В стационарном состоянии, поглощаемая ядерной спиновой системой РЧмощность, должна равняться потоку энергии из ядерной спиновой системы в решетку. Рассеиваемая ядерной спиновой системой мощность определяется временем спин-решеточной релаксации T1 [35, 50]:

Здесь 2msl (T n)Hloc – энергия ядерной спиновой системы. В случае, если характерное время термализации в ядерной спиновой системе существенно меньше, чем время спин решеточной релаксации T3 T1, уравнение баланса энергии приводит к следующему выражению для числа неравновесных ядерных магнонов:

Подставляя 1.7, получаем выражение для изменения магнитного момента:

Преобразуя это уравнение, с учетом 1.2,1.3, получаем Глава 1. Влияние неравновесных ядерных магнонов на где значение величины A определяется комбинацией параметров MnCO и равно 5.1. Это уравнение позволяет оценить T3 /T1 в зависимости от T, H и p непосредственно из экспериментальных данных.

Рис. 1.8: Отношение T3 /T1 в зависимости от частоты РЧ-накачки, полученные из экспериментальных данных и 1.11. (a) H=200 Oe; (b) H=400 Oe.

Результаты проведенной оценки приведены на рис.1.8 и 1.9 (значение температуры ядерной спиновой системы рассчитано из величины n = p по формуле 1.2). Анализ полевых, температурных и частотных зависимостей позволяет сделать следующие выводы:

(i) Во всей исследованной области параметров характерное время термализации в ядерной подсистемы T3 много меньше, чем время спин-решеточной Глава 1. Влияние неравновесных ядерных магнонов на Рис. 1.9: Отношения T3 /T1 в зависимости от температуры ядерной спиновой системы, полученные из экспериментальных данных и 1.11.

релаксации T1. Этот факт показывает, что сделанное ранее предположение о раздельных температурах ядерной и решеточной систем правильно.

(ii) Время термализации T3 монотонно убывает с ростом температуры ядерной спиновой системы Tn.

(iii) Используя данные для T1 в MnCO3, полученные в работах [27, 55], можно оценить абсолютную величину характерного времени термализации ядерной спиновой системы T3 : T1 (T = 1.4 K) = 1100µs T3 (T = 1. K, Tn > 5 K) 20...50 µs. Эту величину можно сравнить со значением времени T2, полученным в работе [55] из экспериментов по спиновому эхо в MnCO3. T2 (4.2 K, H= 490 Oe)= 2 µs. Время термализации T3, по меньшей мере, на порядок превосходит время спин-спиновой релаксации T2.

(iiii) В области температур 1.4 K T 4.2 K и Tn > 10 K соотношение T3 /T1 пропорционально T и практически не зависит от Tn. Согласно [55] T1, в исследованной области температур, в MnCO3 от нее почти не зависит. Слабая зависимость T3 от ядерной спиновой температуры Tn и сильная Глава 1. Влияние неравновесных ядерных магнонов на зависимость от температуры решетки показывает, что процесс термализации ядерной спиновой системы не определяется многочастичными взаимодействиями ядерных магнонов, а обусловлен взаимодействиями с магнонами и фононами, числа заполнений которых зависят от температуры решетки Т.

Возможным механизмом, приводящим к термализации ядерной подсистемы является четырехчастичный процесс взаимодействия ядерных магнонов (n) с электронными магнонами(m): m1 + n1 m2 + n2. В результате такого взаимодействия образуются магнон с близкой энергией (т.к. дисперсия ядерных магнонов мала) и ядерный магнон с большим k (плотность таких состояний велика). Т.к. такие четырехчастичные процессы не меняют полное число ядерных возбуждений, они не вносят вклад в спин-решеточную релаксацию. О том, что наиболее эффективными процессами релаксации электронных магнонов на возбуждениях ядерной системы являются те, которые не приводят к изменению поляризации ядерной системы, можно заключить из исследований релаксации электронных магнонов на возбуждениях ядерной спиновой системы в антиферромагнетике типа "легкая" плоскость CsMnF3 [60]. В этой работе было показано, что перегрев ядерной спиновой системы существенно увеличивает частоту релаксации электронных магнонов. В области малых полей (H=1.3 kOe) и низких температур (T=1.7 K) этот процесс становится основным при (Tn 5 K) и его вклад в частоту релаксации составляет 2105 1/s. В то же время, в этой же работе было обнаружено, что параметрическое возбуждение интенсивного пакета неравновесных электронных магнонов (1016 -1017 1/см3 ) не приводит к заметному изменению времени спин-решеточной релаксации ядерной спиновой системы T1 (T1 1 s). Такая ситуация возможна только в том случае, если при процессах рассеяния электронных магнонов величина ядерной поляризации не меняется. Вместе с тем, эти процессы могут определять процессы термализации ядерной системы.

Глава Изменение магнитного момента кристалла MnCO3, вызванное возбуждением электронных магнонов.

Измерено изменение магнитного момента легкоплоскостного антиферромагнетика MnCO3 при параметрическом возбуждении магнонов с частотой /2=18 GHz. Полученное значение уменьшения магнитного момента, связанного с параметрическим возбуждением одного магнона, составляет 5.0±1.5µB. Обнаружено линейное по СВЧ-мощности уменьшение магнитного момента образца. Обсуждаемые результаты опубликованы в работе [44].

2.1 Введение Для описания статических и динамических магнитных свойств магнитоупорядоченных кристаллов необходимо знать спектр магнонов, а также их релаксационные свойства, т.е. механизмы взаимодействия магнонов друг с другом и другими возбуждениями магнетика – фононами, ядерными магнонами, примесными колебательными модами и др. Одним из классов магнетиков, Глава 2. Изменение магнитного момента кристалла MnCO3, вызванное хорошо изученных теоретически и экспериментально, являются антиферромагнетики с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость (АФМЛП).

Спектр магнонов в веществах этого класса, как показано в [17], имеет две ветви: квазиакустическую 1,k и квазиоптическую 2,k :

где – магнитомеханическое отношение, HD –поле Дзялошинского, H – параметр спектра, обусловленный магнитоупругим и сверхтонким взаимодействиями, HA – поле анизотропии, HE – обменное поле, H– постоянное магнитное поле, лежащее в базисной плоскости кристалла, и – константы неоднородного обменного взаимодействия, k и k – компоненты волнового вектора вдоль кристаллографической оси C3 и в базисной плоскости.

Релаксационные свойства магнонов в АФМЛП также активно изучались как теоретически, так и экспериментально. Большую информацию о релаксационных свойствах спиновой системы можно получить, исследуя явление параметрического возбуждения магнонов (см., например, обзор [34]). Воздействуя на образец высокочастотным магнитным полем h достаточной амплитуды (h > hc ), можно возбудить в образце существенное количество неравновесных магнонов квазиакустической ветви в узком частотном интервале. Частота возбужденных магнонов k равна половине частоты внешнего высокочастотного воздействия p, волновой вектор k определяется значением поля H. Величина порогового ВЧ магнитного поля hc параметрического процесса пропорциональна частоте релаксации k возбуждаемой группы волн [61]:

Эта зависимость позволяет экспериментально определить время жизни параметрически возбужденных магнонов с частотой k, связанных с полем накачки; T2wk = 1/k.

Возбуждение неравновесного магнона приводит к уменьшению проекции магнитного момента M образца на направление внешнего статического поля Глава 2. Изменение магнитного момента кристалла MnCO3, вызванное H. Изменение магнитного момента, связанное с возбуждением одного магнона нижней ветви спектра АФМЛП, равно [35]:

где k – энергия магнона с волновым вектором k. Естественно ввести T1k – время релаксации магнитного момента образца к своему равновесному значению при возбуждении группы магнонов с частотой и волновым вектором Изменение магнитного момента M при возбуждении однородной прецессии (/2 = 36 GHz) в АФМЛП CoCO3 исследовалось в работе [42], а при возбуждении неоднородных колебаний в АФМЛП в работе [43]. В этих работах показано, что в исследованных веществах время T1wk, по крайней мере, на порядок превосходит T2wk. Такое различие объяснялось авторами этих работ тем, что наиболее вероятные процессы ралаксации, определяющие T2wk, не приводят к релаксации магнитного момента. Так в FeBO3, наиболее вероятен распад параметрического магнона на магнон и фонон [62].

Магнон, получающийся в результате распада, обладает меньшей частотой и в соответствии с 2.4 с ним связано большее значение µwk, чем с исходным, и, следовательно, этот процесс не приводит к релаксации намагниченности.

Поскольку спин-решеточная релаксация носит многоступенчатый характер, то теоретическое определение T1k для сравнения с экспериментом представляет непростую задачу. Расчет времени T1k для CoCO3 еще более сложен, поскольку в этом веществе наиболее вероятный процесс рассеяния магнонов– рассеяние на магнитной примеси [63].

В этой части работы обсуждается исследование изменения магнитного момента M образца при параметрическом возбуждении магнонов. В качестве объекта исследования был выбран АФМЛП MnCO3, статические и динамические свойства которого к настоящему моменту хорошо изучены [34, 54]. Значения констант, определяющих спектр магнонов (2.1,2.2) в MnCO3 : = 2 · 2.8 GHz/kOe, HE = 320 kOe, HD = 4.4 kOe, HA = 3.04 kOe, H = (5.8/Tn + 0.3) kOe2, = 0.8 · 105 kOe cm. Tn – температура ядерной Глава 2. Изменение магнитного момента кристалла MnCO3, вызванное системы (в К).

Согласно работам [64,65], в MnCO3 наиболее вероятным собственным процессом, определяющим T2k, является процесс слияния двух магнонов квазиакустической ветви в магнон квазиоптической ветви. Наиболее вероятный процесс релаксации магнонов верхней ветви – распад на низкочастотный магнон и фонон ( [65]). Из анализа спектра магнонов (2.1,2.2) и в соответствии с (2.4) следует ожидать, что магнитные моменты всех вторичных квазичастиц малы по сравнению с магнитным моментом параметрически возбужденной группы магнонов. Таким образом, принимая во внимание только собственные процессы релаксации можно ожидать, что в MnCO3 время T1k будет близко к T2k ; последнее может быть определено из измерений порога параметрического возбуждения магнонов.

2.2 Методика эксперимента.

Для измерения изменения магнитного момента M образца под действием СВЧ-поля был создан прибор, совмещающий СВЧ-спектрометр проходного типа со SQUID-магнитометром. В отличие от работы [43] прибор позволял проводить измерения в диапазоне статических полей 0–150 Oe. Описываемые в этой части эксперименты проводились на приборе, который отличался от прибора, описанного в части 1 тем, что СВЧ и магнитометрическая часть прибора находились в общем объеме жидкого гелия.

Параметрическое возбуждение магнонов осуществлялось методом параллельной накачки на частоте p /2 = 36 GHz. Использовался цилиндрический резонатор, настроенный на моду H012, в пучность магнитного СВЧполя h которого помещался исследуемый образец. Статическое магнитное поле H(h H) создавалось сверхпроводящим соленоидом, работающим в короткозамкнутом режиме. СВЧ-генератор на диоде Гана работал в непрерывном режиме. Прошедшая через резонатор СВЧ-мощность, пропорциональная квадрату поля на образце, h2, измерялась с помощью квадратичного детектора, который градуировался по термисторному измерителю мощности.

Поле h на образце определялось по величине падающей мощности и параГлава 2. Изменение магнитного момента кристалла MnCO3, вызванное метрам резонатора с абсолютной точностью 20%.

Исследуемый образец MnCO3, выращенный в той же ростовой партии, что и образцы, исследованные авторами работы [64], представлял из себя диск диаметром 3 мм и толщиной 2 мм. Кристаллографическая ось C3 образца была перпендикулярна плоскости диска. Приемная петля трансформатора потока была намотана на внешнюю стенку СВЧ-резонатора так, что наводимый на трансформаторе ток вызывался изменением намагниченности образца в направлении статического поля H. Ориентация полей H и h, кристаллографической оси C3 и измеряемой проекции M изображена на рис.2.1a. Второе плечо трансформатора потока индуктивно связано с измерительной ячейкой циммермановского типа стандартного высокочастотного SQUID-магнитометра [66]. СВЧ-излучение в волноводном тракте и в низкотемпературной части прибора было достаточно хорошо заэкранировано для того, чтобы избежать непосредственного влияния излучения на работу магнитометра. Градуировка SQUID-магнитометра производилась с помощью катушки с током, имитирующей магнитный момент образца. Основным источником шума была вибрация петель трансформатора потока в поле соленоида. Значения ошибок определения M приведены на рис.2.4. Прибор с образцом помещался в дьюар с жидким гелием. Температура определялась по давлению насыщенных паров гелия и составляла 1.2 K.

2.3 Результаты эксперимента.

На рис. 2.2 приведена зависимость падающей на резонатор СВЧ-мощности P от мощности, прошедшей через резонатор Ptr. При малых значениях P зависимость линейна. Наблюдаемый излом на зависимости P (Ptr ) соответствует порогу параметрического возбуждения магнонов. Порог дополнотельно контролировался при работе СВЧ-генератора в импульсном режиме по характерному искажению на осциллограмме Ptr (t), соответствующему развитию неустойчивости во времени [34]. В поле H=100 Oe, hc составляло 0.1 Oe. Кристалл большого размера может вызывать существенные искажения высокочастотных полей в резонаторе, однако, хорошее совпадение измеренного знаГлава 2. Изменение магнитного момента кристалла MnCO3, вызванное Рис. 2.1: Взаимные ориентации статического поля H, магнитных СВЧ-полей, кристаллографической оси кристалла C3 и измеряемого изменения магнитного момента образца M в экспериментах: a - по определению изменения магнитного момента образца при параметрическом возбуждении магнонов;

b - по определению перегрева образца под действием СВЧ-мощности.

DM (10 G.cm ) Рис. 2.2: Зависимости падающей на резонатор СВЧ-мощности и изменения магнитного момента образца от мощности, прошедшей через резонатор.

H =100 Oe, T =1.2 K.

Глава 2. Изменение магнитного момента кристалла MnCO3, вызванное чения hc со значением, полученным авторами работы [67], позволяет предположить, что ошибка в определении hc незначительна. Из данных, приведенных на рис.2.2, и по измеренным параметрам резонатора можно определить мощность, поглощаемую образцом при параметрическом возбуждении магнонов, Pabs. На рис.2.2 приведена также зависимость изменения магнитного момента образца M от Ptr. В области малых мощностей эта зависимость линейно убывающая, а при достижении порога параметрической неустойчивости наблюдается излом и наклон увеличивается. Естественно предположить, что нелинейная часть магнитного момента M связана с параметрическим возбуждением магнонов. На рис. 2.3 приведена зависимость M от поглощаемой образцом мощности Pabs.

На рис. 2.4 представлено семейство кривых M(Pabs ) при разных значениях статического поля H. Для всех H излом на зависимостях соответствует началу параметрического процесса. Отметим, что кривые M(Pabs ) при значениях полей 50, 100, 150 Oe совпадают в пределах точности эксперимента.

Для того, чтобы избежать сложности в интерпретации экспериментальных данных, необходимо было определить характерное поле, при котором образец MnCO3 становится монодоменным. Магнитная ВЧ-восприимчивость АФМЛП зависит от угла между вектором слабого ферромагнетизма и направлением h, поэтому по мере того, как образец становится монодоменным при увеличении поля H, собственная частота резонатора меняется. Экспериментально мы наблюдали в области малых полей сдвиг собственной частоты резонатора с образцом на /2=20 MHz. В полях 70 < H < 300 Oe собственная частота резонатора с точностью 3 MHz не менялась, из чего мы делаем вывод о том, что при H > 70 Oe образец практически монодоменный.

2.4 Обсуждение результатов.

Для оценки перегрева образца и связанного с этим уменьшения его намагниченности мы использовали результаты следующего контрольного эксперимента, проведенного на том же монокристалле MnCO3. Образец приклеивался в резонаторе на выходное отверстие связи. Статическое магнитное Глава 2. Изменение магнитного момента кристалла MnCO3, вызванное поле было приложено так, чтобы выполнялось условие параллельной накачки. В области, примыкающей к выходному отверстию связи резонатора, в образце создавалось еще одно магнитное СВЧ-поле более низкой частоты (p2 = 2 · 17.7 GHz) c поляризацией h2 H. Взаимная ориентация полей изображена на рис.2.1,b. Таким образом, в образце можно было возбуждать параметрические магноны и одновременно наблюдать антиферромагнитный резонанс на частоте p2.

Резонансное магнитное поле в MnCO3 за счет сверхтонкого взаимодействия зависит от температуры ядерной спиновой подсистемы [27], поэтому по сдвигу этого поля можно было судить о перегреве образца. При пятикратном превышении пороговой мощности сдвиг резонансного поля составлял 35 Oe. Такой сдвиг соответствует перегреву ядерной спиновой системы на T = 0.075 K. Поскольку время спин-решеточной релаксации ядерной подсистемы много больше времен релаксации электронной спиновой и упругой подсистем (см. главу 1), то измеренный перегрев ядерной спиновой подсистемы может только превосходить перегрев образца. Температурная зависимость магнитного момента MnCO3 в области низких температур имеет вид ( [17]):

где M0 =180 CGSM/moll– спонтанный ферромагнитный момент, TN = K – температура Нееля, а экспериментальное значение константы =0.3. Исходя из уравнения 2.5 и экспериментального значения T, получаем оценку изменения магнитного момента M за счет перегрева образца в процессе эксперимента: M = 0.5·106 CGSM, т.е. существенно меньше, чем наблюдаемые эффекты. Таким образом, наблюдаемое изменение магнитного момента образца обусловлено неравновесными возбуждениями.

Из зависимости M(Pabs ), изображенной на рис. 2.3, можно оценить величину µk :

Глава 2. Изменение магнитного момента кристалла MnCO3, вызванное здесь первый сомножитель определяет обратное число магнонов, находящихся в резонансе с накачкой, а второй изменение магнитного момента.

Величина k определялась из значения порогового поля параметрической неустойчивости(2.3). Полученное значение k с хорошей точностью совпало с величиной, полученной в работе [67], определенной по пороговому полю hc (см. [67]). Используя величину наклона зависимости M(Pabs ) (см. рис.2.3), измеренную при малых значениях мощности, получаем следующую оценку изменения магнитного момента образца при параметрическом возбуждении одного магнона µk 5µB. Экспериментальная ошибка измерения в определении µk составляет 30%. Это значение, по крайней мере, в шесть раз превосходит значение µk = 0.68µB, вычисленное по формуле 2.4.

Таким образом, можно заключить, что для MnCO3, также как и для FeBO3, CoCO3 ( [42,43]), в исследованной области полей и температур время релаксации продольной составляющей магнитного момента T1k существенно превосходит время выхода из резонанса с накачкой T2k, определенного из величины порога параметрической неустойчивости. Для того, чтобы получить информацию о процессах релаксации в MnCO3 в области температур жидкого гелия и малых полей были проведены дополнительные исследования процесса параметрического возбуждения магнонов [68]. Эти исследования показали, что наиболее эффективными процессами релаксации в обсуждаемой области полей и температур является несобственный процесс рассеяния на магнитной примеси. По всей видимости, самым эффективным механизмом релаксации в исследованной области полей является упругий процесс рассеяния магнонов на магнитных дефектах, который выводит магноны из резонанса с накачкой и определяет пороговое поле hc, но не приводит к релаксации магнитного момента образца.

Неожиданным оказалось наличие линейной части зависимости M(Ptr ) (рис.2.2, 2.4). Отметим сразу, что однозначной интерпретации этого эффекта к настоящему моменту нет. Такое линейное изменение магнитного момента при воздействии СВЧ-накачки наблюдалось не только в экспериментах по параметрическому возбуждению магнонов в MnCO3, но и в изоморфном ему антиферромагнетике CoCO3 [44], а также в экспериментах по линейному и Глава 2. Изменение магнитного момента кристалла MnCO3, вызванное (10 G. cm ) Рис. 2.3: Зависимость M от поглощаемой образцом СВЧ-мощностью.

H =100 Oe, T =1.2 K.

DM (10 G cm ) Рис. 2.4: Зависимость изменения магнитного момента образца M от прошедшей через резонатор СВЧ-мощности при разных значениях статического магнитного поля H; T =1.2 K.

Глава 2. Изменение магнитного момента кристалла MnCO3, вызванное параметрическому возбуждению фононов в FeBO3 (см. главу 4). По всей видимости, этот эффект обусловлен возбуждением неоднородных колебаний, находящихся в резонансе с накачкой. Эффективность такого процесса должна убывать с ростом волнового числа возбуждаемых магнонов, однако, дефекты образца могут приводить к существенному усилению этого процесса (3). Следующая часть работы посвящена экспериментальному изучению процесса линейного возбуждения магнонов с большими волновыми векторами.

Глава Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

3.1 Введение В идеальном бесконечном кристалле линейное возбуждение спиновых волн возможно лишь при совпадении частоты поля накачки p с частотой спиновой волны k (закон сохранения энергии) и совпадении их волновых векторов (закон сохранения квазиимпульса). Величина волнового вектора электромагнитного СВЧ-поля невелика ( 102 cm1 ), в этом случае возбуждение спиновых волн с большими волновыми векторами невозможно. Наличие в образце дефектов существенно меняет ситуацию, а именно закон сохранения импульса квазичастиц может нарушаться и линейное возбуждение становится возможным. Одним из возможных естественных дефектов в магнетиках являются границы образца. В случае, если длина свободного пробега магнона становится сравнимой с размерами образца, спектр собственных магнитных возбуждений становится дискретным. Как следствие возникает ненулевая связь однородного СВЧ-поля со спин-волновыми модами образца с волновыми числами, отличными от нуля. В образце в форме плоско-параллельной пластины с СВЧ-магнитным полем могут быть связаны моды с k = 0 и k = 0, т.е. однородные в плоскости и неоднородные по толщине колебания намагниченности. Возможность возбуждения таких колебаний (стоячих спиГлава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

новых волн) однородным переменным магнитным полем было предсказана Киттелем [69] и экспериментально подтверждена в работе [70]. Это явление получило название спин-волнового резонанса. Для определения значений магнитных полей СВ-резонансов, помимо объемных свойств магнетика, необходимо знать параметры закрепления магнитных моментов на поверхности [71]. В случае условия полного закрепления, граничные условия определяются соотношением kzn = n/d. В этом случае с магнитным СВЧ-полем связаны только моды с нечетным числом полуволн. Эффективность такой связи убывает обратно пропорционально величине волнового вектора kz. Исследования спин-волновых резонансов в ферро- и ферримагнитных пленках позволяет получать информацию о константах неоднородного обменного взаимодействия и о поверхностных свойствах магнетиков [71].

В этой части работы будут описаны экспериментальные исследования явления линейного возбуждения СВЧ-магнитным полем спин-волновых резонансов с большими волновыми числами в антиферромагнетиках. Эти исследования были проведены на примере двух антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость MnCO3 и FeBO3 [46, 47].

Эксперименты по параметрическому возбуждению спиновых волн в этих антиферромагнетиках показали, что время жизни магнонов с частотой k /2 1010 Hz и волновыми векторами k 0 106 cm1 в области температур жидкого гелия достаточно велико: 0.1 1 µs. Скорость магнонов с волновыми векторами 105 106 cm1 составляет: sk =| k /k | cm/s. Используя эти значения можно оценить длину свободного пробега магнонов: = s 1 mm. Т.е. для наблюдения спин-волновых резонансов в области гелиевых температур следует исследовать образцы в виде пластин толщиной менее 0.1 mm.

Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

Для наблюдения спин-волновых резонансов использовались образцы MnCO с естественной огранкой, характерные размеры которых составляли 2 (0.1 0.5) mm3. Развитая грань совпадала с базисной плоскостью кристалла. Эксперименты были проведены на стандартном ЭПР-спектрометре (p /2=9.3 GHz) с прямоугольным резонатором. Условия возбуждения были стандартными для возбуждения однородного АФМР – h H. Но угол между направлением статического магнитного поля H и осью третьего порядка кристалла C3 изменялся в процессе эксперимента. Ошибка в измерении составляла около ± 1.5. Эксперименты были выполнены в гелиевом газовом проточном криостате с минимальной температурой 4.2 K.

При значении = 0 наблюдалась обычная линия антиферромагнитного резонанса, значение резонансного поля Hres находилось в соответствии с 2.1.

При увеличении угла резонансное поле Hres сдвигалось в область больших полей в соответствии со спектром магнонов, полученном в работе [61] для произвольной ориентации статического поля относительно оси третьего порядка:

(Значения констант приведены в 2.1) При достаточно больших значениях угла (>60 ), T=4.2 K было обнаружено большое число резонансных линий в полях меньших, чем поле антиферромагнитного резонанса. Интенсивность этих линий составляла 104 - от интенсивности линии антиферромагнитного резонанса. На рис.3.1a приведены примеры двух записей производной от СВЧ-сигнала, отраженного от резонатора с образцом (dP/dH), проведенных в широкой области полей.

На записях видно большое число хорошо воспроизводимых резонансных особенностей. Часть спектра в узкой области полей приведена на рис.3.1b. На том же рисунке приведены положения линий спин-волновых резонансов, вычисленные из 3.1 c использованием следующих параметров: kz =n/d; d=0. Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

mm –толщина кристалла; T=4.2 K; = 70. Учитывая экспериментальные ошибки в определении и d, значение расчетного значения номера спинволнового резонанса: n = 1220 ± 25. Вычисленная разница полей, соответствующих спин-волновому резонансу с номером n и номером n+1 в поле 1. kOe, составляла: H = 5.5±0.5 Ое. Характерное расстояние между резонансными особенностями с увеличением угла увеличивалось в соответствии с 3.1.

При изменении температуры на несколько сотых градуса можно было проследить за температурным сдвигом отдельной линии. На рис.3.1c приведены записи, сделанные при плавном повышении температуры (верхняя запись сделана при температуре на 0.01 ± 0.005 более высокой, чем нижняя). При повышении температуры резонансное поле отдельной особенности сдвигается в большие поля. Такой сдвиг обусловлен уменьшением величины щели в спектре магнонов с повышением температуры ядерной спиновой подсистемы. Абсолютная величина сдвига, определенная из уравнения 3.1 с учетом ошибки определения температуры, составляет 3.8±2 Oe, что находится в соответствии со сдвигом, определенном экспериментально для верхней и нижней кривой рис. 3.1.

При бльшем изменении температуры проследить за температурной эвоо люцией отдельной резонансной особенности не удавалось. При повышении температуры резонансные особенности становились менее выраженными и при температуре 7-10 K исчезали. В области этих температур ширина линии сравнивается с разницей полей соседних спин-волновых резонансов: H=5. Oe. Такая ширина линии соответствует частоте релаксации 1 =4.5 MHz.

Таким образом, в MnCO3 наблюдаются резонансные особенности, соответствующие спин-волновым резонансам высокого порядка (n1500). Вид резонансных особенностей указывает на то, что наблюдаемый спектр далек от спектра, ожидаемого для образца идеальной формы. Это указывает на то, что толщина в разных местах пластины различна, и соответственно резонансные условия в разных частях будут выполняться в разных полях. Результат интерференции спектров, полученных от разных частей образца, наблюдается в эксперименте. Наиболее вероятной причиной такой неоднородности Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

Рис. 3.1: Полевые зависимости производной по полю поглощаемой СВЧмощности при T=4.2 K, d=0.13 mm: (a) две записи спектра, проведенные при одинаковых условиях для проверки воспроизводимости, = 80 ; (b) запись в увеличенном масштабе, = 70 ; (c) влияние небольшого изменения температуры образца, = 80. Нижняя запись соответствует низкой температуре, а верхняя запись наибольшей температуре. Разница наибольшей и наименьшей температур составляла 0.01 K.

Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

являются ростовые ступени. Характерный период резонансных пиков позволяет определить значение константы неоднородного обмена, которая с точностью эксперимента совпала со значением, определенным в [20, 68] методами неупругого рассеяния нейтронов и параметрического возбуждения магнонов.

В следующей части обсуждаются эксперименты по возбуждению спин волновых резонансов в антиферромагнитном FeBO3. Константа неоднородного обменного взаимодействия в этом веществе в 10 раз больше, чем в MnCO3.

Кроме того, образцы FeBO3 представляли из себя почти в пять раз более тонкие пластины. Таким образом, в этом веществе можно было ожидать гораздо большую разницу резонансных полей, соответствующих соседним спин-волновым резонансам. Кроме того, можно ожидать, что требования к качеству поверхности образца в этом случае могут быть менее строгими.

В этой части работы обсуждаются исследования спин-волновых резонансов в тонких пластинах антиферромагнетика с магнитной анизотропией типа "легкая плоскость"FeBO3 (D6 ; TN =348 K). Развитые грани пластины совпадали с плоскостью легкого намагничивания и были оптически гладкими. Качество образцов контролировалось методом рентгеновской топографии. Выбирались однородные, структурно монодоменные образцы.

Спектр низкочастотной ветви магнонов k в FeBO3 имеет вид 2.1 со следующими значениями параметров (см.напр. обзор [34]): HD 100 kOe, HE =2.6·106 Oe, H 3.6 kOe2, = 7.8 · 102 Oe·cm. Значения приведенных констант соответствуют температуре T=77 K. Спектр низкочастотной ветви магнонов при наличии одноосного сжатия обсуждается в 3.3.5.

Исследования проводились на стандартных ЭПР-спектрометрах фирмы Bruker и Varian в СВЧ диапазонах 8 mm и 3 cm.

Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

3.3.1 Спин-волновые резонансы в неоднородно деформированных образцах FeBO3.

Как было замечено в работе [29], благодаря сильному магнитоупругому взаимодействию, магнитные свойства FeBO3 существенно зависят от способа крепления образца. В наших экспериментах образцы крепились различными способами.

На рис.3.2a,b,c приведены записи производной, поглощаемой мощности по полю (dP/dH) в зависимости от H, измеренные на частоте p =34.4 GHz при значениях температуры 200 K(а), 80 K(b), 15 K(c). Записи, приведенные на рисунках и помеченные цифрой 1, соответствуют образцу, приклеенному к держателю за торец. Цифрой 2 обозначены записи АФМР, проведенные на том же образце, но поверхность которого покрыта тонким слоем разбавленного клея. Записи АФМР, помеченные цифрой 3, получены на том же образце, приклеенном к держателю, изготовленному из пластика. Отметим, что при комнатной температуре положение и форма линии АФМР слабо зависела от способа крепления образца. Толщина образца составляла 0.016 mm.

По мере понижения температуры, в связи с тем, что коэффициенты температурного расширения образца, клея и пластиковой подложки разные, образец подвергался деформациям, которые приводили к уширению линии АФМР.

На фоне уширенной линии АФМР наблюдаются узкие резонансные линии, плотность и интенсивность которых увеличивается вблизи резонансного поля H0. Наиболее ярко выраженная тонкая структура наблюдается в области температур вблизи 100 K. При температуре ниже 30 K тонкая структура на фоне уширенной линии АФМР исчезает.

На рис.3.3 приведен фрагмент записи линии АФМР образца, покрытого тонкой пленкой клея, при T=80 K (рис. 3.2b, кривая 2). На том же рисунке на верхней шкале показан результат расчета положений спин-волновых резонансов по формуле 2.1 c приведенными выше значениями констант, и со значениями волнового числа kz = n/d, где d=0.016 mm - толщина пластины.

Разницы полей между соседними резонансными особенностями находятся в хорошем соответствии с вычисленными. Спин волновой резонанс, наблюдаГлава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

dP/dH (arb. u.) dP/dH (arb. u.) Рис. 3.2: Записи производной поглощаемой мощности по полю (dP/dH) в зависимости от H при значениях температуры 200 (a), 80 (b), 15 K (c).

p /2=34.4 GHz. Записи, помеченные на рисунках цифрой 1, соответствуют образцу, приклеенному к держателю за торец. Цифрой 2 обозначены записи, проведенные на том же образце, поверхность которого покрыта слоем разбавленного клея. Записи, помеченные цифрой 3, получены на том же образце, приклеенном к держателю, изготовленному из пластика.

dP/dH (arb. u.) Рис. 3.3: Фрагмент записи производной поглощаемой мощности dP/dH измеренной на образце, покрытом тонкой пленкой клея. T = 80K (рис. 3.2b кривая 2.) На верхней шкале рисунка указаны положения спин-волновых резонансов, полученные в результате расчета по формуле 2.1 со значениями волнового числа kz = n/d, где d=0.016 mm - толщина пластины. На нижней панели приведены два фрагмента записи в бльшем масштабе. Стрелками приведены вычисленные значения резонансных полей.

Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

dP/dH (arb. u.) Рис. 3.4: Тот же фрагмент записи что и на рис.3.3, но по оси абсцисс отложена величина (H0 H)1/2. Здесь H0 = 1450 Oe –поле АФМР резонанса недеформированного образца. В таких координатах спин-волновые резонансы в недеформированном образце должны быть эквидистантными.

Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

емый в области малых полей соответствует числу n 80. Эти резонансы соответствуют значениям kz 1.5 · 105 cm1. Спин-волновые резонансы с n 20 30 вблизи H0 разрешить не удается. Эффективность возбуждения мод с четными и нечетными числами полуволн n приблизительно одинакова в окрестности поля АФМР. Вдали от поля H0 каждый второй резонанс был существенно слабее соседних.

На рис.3.4 приведен тот же фрагмент записи линии АФМР, но по оси абсцисс отложена величина (H0 H)1/2. Здесь H0 = 1450 Oe –поле АФМР резонанса недеформированного образца. В таких координатах спин-волновые резонансы в недеформированном образце можно ожидать эквидистантными. Расчетные положения спин-волновых резонансов приведены над нижней шкалой.

Таким образом, в неоднородно деформированном образце в области температур 40-250 K наблюдаются резонансные особенности, которые могут быть обусловлены спин волновыми резонансами с большими волновыми числами. Интенсивность спин-волновых резонансов как минимум на два порядка возрастает при неоднородной деформации образца.

3.3.2 Обсуждение Влияние одноосного сжатия на спектр спиновых волн в антиферромагнетиках с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость исследовались экспериментально и теоретически в работах [15,16,72]. Было показано, что действие одноосного сжатия p в базисной плоскости кристалла существенно изменяет спектр магнонов и в области больших полей эквивалентно дополнительному полю анизотропии в базисной плоскости. В приложении 3.3. приведено выражение для расчета частоты АФМР низкочастотной ветви спектра. На рис.3.5 приведены рассчитанные полевые зависимости частоты АФМР для разных ориентаций поля H и направления одноосного сжатия p для двух величин напряжения. – угол между направлением поля, приложенного в базисной плоскости кристалла и осью одноосного сжатия. На том же рисунке сплошной линией 1 приведена полевая зависимость частоты Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

АФМР недеформированного кристалла. Характерной особенностью спектра спиновых волн в антиферромагнетике, подвергнутого одноосному сжатию p, является убывающая с величиной статического поля H зависимость частоты АФМР при параллельной ориентации поля p H вплоть до критического поля Hc, определяемого величиной одноосного напряжения (см. рис.3.5 и 3.3.5).

Минимальная частота АФМР в поле Hc должна равняться резонансной частоте свободного кристалла в нулевом поле. В экспериментах, описанных в [47], была обнаружена убывающая ветвь спектра АФМР вблизи поля спинориентационного фазового перехода в одноосно деформированном кристалле FeBO3.

Неоднородная по образцу кристалла деформация приводит к тому, что щель в спектре спиновых волн в разных частях образца будет разной. Используя значения упругих и магнитоупругих констант а также наблюдаемое в эксперименте уширение линии АФМР, обусловленное упругими деформациями, связанными с креплением образца, можно оценить величину, создаваемого одноосного сжатия. Она составляет для образца, приклеенного к пластиковому держателю, 5 · 108 dyn/cm2.

Исследованные нами образцы представляли собою тонкие пластинки, толщина которых более чем в 100 раз меньше, чем другие линейные размеры.

При нанесении на образец слоя клея (или приклеивании образца к пластиковому держателю) можно ожидать возникновения в образце изгибных деформаций, при которых в образце будут создаваться напряжения неоднородные по толщине пластины. При такой деформации с одной стороны пластины будет реализовываться сжатие, а с другой – растяжение (см. вставку на рис. 3.6). Поскольку коэффициенты температурного расширения клея и образца различные, то величина напряжений будет зависеть от температуры.

При такой деформации спектр спиновых волн будет иметь величину магнитоупругой щели переменную по толщине пластины. Т.е. волновой вектор спиновой волны, распространяющейся в направлении, перпендикулярном базисной плоскости будет зависеть от координаты вдоль оси z. Обсудим, как изменится спектр спин-волновых резонансов при наличии таких напряжений.

Условие наблюдения спин-волновых резонансов можно записать в виде Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

Рис. 3.5: Рассчитанные зависимости частоты АФМР от величины статического поля H для свободного образца (кривая 1) и для образца, подвергнутого одноосному сжатию (кривые 2 и 3). Величины одноосных напряжений соответствуют Hc = 500 Oe и 100 Oe соответственно для кривых 2 и 3. Индексы и соответствуют параллельной и взаимно перпендикулярной ориентациям внешнего поля H и оси сжатия p. Две оставшиеся кривые соответствуют зависимостям частоты АФМР от величины статического поля в случае малых углов между H и p: соответственно 1.5 и 10, для случая Hc = 500 Oe. Пунктирными линиями отмечены рабочие частоты использованных в настоящей работе спектрометров.

Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

Phase/p Рис. 3.6: Сплошными кривыми a,b на нижней панели рисунка приведены от величины магнитного поля. Спин-волновые резонансы можно ожидать вблизи полей, при которых фаза принимает значения, кратные. Значение величины p соответствует значениям H0 вблизи границ образца, обозначенных на рисунке, как H01 и H02. Hc соответствует величине поля H, начиная с которого вектор антиферромагнетизма будет перпендикулярен H во всем образце. Кривая ’a’ вычислена с учетом поворота вектора антиферромагнетизма в полях H < Hc и условии p H, а кривая ’b’ - при условии l H во всем образце, при всех H. Пунктирной кривой приведена рассчитанная зависимость n(H) для недеформированного образца. Черными прямоугольниками приведена зависимость n(H), полученная из экспериментальной кривой приведенной на верхней панели рисунка. T=80 K, d=0.016 mm, p /2 = 34. Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

[71]:

где n - целое число, определяющее номер спин-волнового резонанса. Это уравнение записано в предположении полного закрепления спинов на границах образца. Величина k(z) определяется величиной магнитоупругой щели, которая определяется величиной и направлением одноосного напряжения на глубине z кристалла, а также величиной статического поля H (см.3.3.5). dтолщина кристалла. Предполагая, что величина одноосного напряжения меняется по линейному закону от p до -p, можно рассчитать значения резонансных полей спин-волновых резонансов для пластины, заданной толщины и сравнить их с экспериментом. Величину неконтролируемого в процессе нашего эксперимента параметра p определим исходя из положения особенностей на полевых зависимостях dP/dH, наблюдаемых в полях H и H02 (см.экспериментальную кривую на верхней панели рис.3.6), которые мы связываем со значениями полей, при которых выполняются условия p (k 0, H) вблизи верхней и нижней граней кристалла. На нижней панели рис.3.6 сплошными кривыми a,b приведены, рассчитанные зависимости k(z)dz/ от величины магнитного поля. Спин-волновые резоP hase/ = нансы можно ожидать вблизи полей, при которых фаза принимает значения, кратные. В области малых полей при такой неоднородной деформации образца вектор антиферромагнетизма l будет иметь различные ориентации на различной глубине образца. Начиная с некоторого поля Hc можно ожидать, что вектор антиферромагнетизма будет перпендикулярен H во всем образце. Кривая ’a’ вычислена с учетом поворота вектора антиферромагнетизма в полях H < Hc при условии p H, а кривая ’b’ - без учета. Пунктирной кривой приведена рассчитанная зависимость для недеформированного образца.

Вблизи поля H0 в случае недеформированного образца значения полей, соответствующие спин-волновым резонансам с малыми волновыми числами, должны быть близки друг к другу, в то время, как в неоднородно деформированном образце разница полей соседних резонансных особенностей будет увеличиваться. Такое увеличение связано с тем, что эффективная толщина Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

образца при наличии деформации уменьшается с ростом поля. На том же рисунке черными прямоугольниками отмечены номера (n) спин-волновых резонансов, полученные экспериментально. Высота прямоугольника соответствует величине ошибки экспериментального определения n. Экспериментальная зависимость n(H) хорошо описывается предложенной моделью. В области малых полей зависимость n(H) сильно зависит от угла между векторами p и H.

Возможно, что наблюдаемое расхождение экспериментальной и модельной кривой ’a’ в области малых полей H < Hc связана с их непараллльностью.

Вернемся к обсуждению спин-волновых резонансов, наблюдаемых в случае малых деформаций. На рисунке 3.7 приведены зависимости n(H), вычисленные для недеформированного образца, а также подвергнутого изгибным деформациям с величинами одноосного напряжения p, соответствующих значениям Hc = 100 Oe (a) и 200 Oe (b). Значение p, соответствующее величине Hc = 200 Oe, должно приводить к уширению линии АФМР H 400 Oe, наблюдаемому в эксперименте результаты которого представлены на рис. 3.2b кривая 2, 3.3. Несмотря на то, что уширение линии АФМР значительное, существует широкая область полей, в которой зависимости n(H) для напряженного и свободного образца c хорошей точностью совпадают. На рисунке 3.7 мы отметили область полей H, в которой уширение линии спин-волновых резонансов в рамках модели неоднородной изгибной деформации отличается от n(H) для недеформированного образца менее, чем на единицу. Экспериментально спин-волновые резонансы наблюдаются в более широкой области полей, что, по-видимому, означает, что деформация во всем образце приблизительно одна и та же.

На рис. 3.8 приведены вычисленные полевые зависимости коэффициента связи A(H) спин-волновых резонансов с однородным СВЧ-полем для двух значений неоднородной деформации. На панели ’a’ - приведены результаты вычислений со значением параметра p, тем же, что и на рисунке 3.6b, а ’b’ - со значением p, принятым на рисунке 3.7. Величина коэффициента связи A(H) вычислялась как:

Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

Phase/p Рис. 3.7: Зависимости n(H), вычисленные для недеформированного образца, а также подвергнутого изгибным деформациям с величинами одноосного напряжения p, соответствующих значениям Hc = 100 Oe (a) и 200 Oe (b).

Значение p, соответствующее величине Hc = 200 Oe, должно приводить к уширению линии АФМР H 400 Oe, наблюдаемому в эксперименте, результаты которого представлены на рис. 3.2b кривая 2, 3.3.T=80 K, d=0. mm, p /2 = 34.4 GHz.

Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

A (arb. units) A (arb. units) Рис. 3.8: Вычисленные полевые зависимости коэффициента связи спинволновых резонансов с однородным СВЧ-полем для двух значений неоднородной деформации. Панель ’a’ - соответствует той же величине p, что и деформации образца, принятые на рисунке 3.6, а ’b’ - соответствуют значениям деформаций, принятым на рисунке 3.7.

Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

Как видно, благодаря неоднородной деформации образца, с СВЧмагнитным полем будут связаны как спин-волновые резонансы с четным числом полуволн, укладывающимся на толщине образца, так и нечетным, независимо от граничных условий. В области магнитных полей Hc1 < H < Hc амплитуды спин-волновых резонансов в рамках обсуждаемой модели будут иметь шумовой характер, в то время как, в области малых полей – регулярный. В случае малой деформации в области малых полей эффективности возбуждения спин-волновых резонансов с четным и нечетным числом полуволн могут существенно различаться. На рис.3.8 b значения полей соседних спин-волновых резонансов для случая полного закрепления на границах образца обозначены стрелочками. Интенсивность спин-волновых резонансов испытывает скачок вблизи полей H01 и H02, что также согласуется с экспериментом.

Таким образом, обсуждаемая модель удовлетворительно описывает наблюдаемые экспериментально спектры.

3.3.3 Спин-волновые резонансы в недеформированных В этой части работы обсуждаются исследования спин-волновых резонансов в образцах, которые демонстрировали узкую линию АФМР во всей исследованной нами области температур 4.2 K < T < 280 K с целью определения температурной зависимости константы неоднородного обмена. Самым деликатным способом крепления образца оказался следующий. В тонкостенную стеклянную пробирку засыпался слой химически чистой мелкой поваренной соли. Затем на него укладывался горизонтально, исследуемый образец FeBO3. Поверх него засыпался слой соли, который препятствовал движению образца. Оказалось, что такое крепление менее всего деформирует образец.

Это контролировалось по ширине линии антиферромагнитного резонанса.

На рис.3.9 приведены записи линии антиферромагнитного резонанса FeBO3, измеренные при разных значениях температуры. Статическое поле H и высокочастотное магнитное поле h были взаимно перпендикулярны и лежали в Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

базисной плоскости кристалла. Положение линии с повышением температуры сдвигается в область бльших полей. На нижней панели приведена завио симость резонансного поля от температуры. Ширина линии АФМР во всем диапазоне температур составляла 12±1 Oe. В области температур, меньших 30 К линия АФМР становилась несимметричной. Масштаб вдоль оси "y" для линий поглощения снятых при разных температурах, приведенных на данном рисунке различный.

На рис.3.10 приведены записи полевой зависимости производной, поглощаемой образцом СВЧ-мощности dP/dH, проведенные при разных значениях температуры. d=0.02 mm; p /2 = 34.4 GHz. На записях наблюдаются регулярные линии поглощения, резонансные поля которых также, как и положения линий АФМР с повышением температуры, сдвигалось в область больших полей. Чувствительность прибора для записей, сделанных при различных температурах была одинаковой. За отдельными наиболее ярко выраженными спин-волновыми резонансами удавалось проследить в широкой области температур. На нижней панели рис.3.9 приведены температурные зависимости резонансных полей четырех наиболее ярко выраженных спинволновых резонансов. Спин-волновые резонансы с большими волновыми векторами наблюдались вплоть до температур 250 K. В области температур, меньших 50 K, амплитуда спин-волновых резонансов начинала убывать, и при температуре, меньшей 30 K они становились практически неразрешимы. Ширина линии отдельного спин-волнового резонанса составляла 6 Oe вблизи H0 и 10 Oe в малых полях.

На нижней панели рис.3.10 приведен фрагмент записи dP/dH(H), сделанный при температуре 100 K. Отрезком обозначена разница между полями соседних спин-волновых резонансов, вычисленных по 2.1. Видно, что для недеформированных образцов возбуждаются спин-волновые резонансы, соответствующие как с четными, так и нечетными волновыми числами.

dP/dH (arb. u.) Рис. 3.9: На верхней панели рисунка приведены записи полевой зависимости производной поглощаемой образцом СВЧ-мощности dP/dH, проведенные при разных значениях температуры (d=0.02 mm, p /2 = 34.4 GHz). На нижней панели приведены температурные зависимости поля АФМР и четырех спин-волновых резонансов, которые удалось проследить в широкой области температур в измерениях, результаты которых представлены на рис.3.10.

-dP/dH (arb.u.) dP/dH (arb. u.) Рис. 3.10: Записи полевой зависимости производной поглощаемой образцом СВЧ-мощности dP/dH, проведенные при разных значениях температуры.

d=0.02 mm, p /2 = 34.4 GHz.

Глава 3. Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

3.3.4 Обсуждение.