ГЛАВНАЯ ГЕОФИЗИЧЕСКАЯ ОБСЕРВАТОРИЯ им А.И. ВОЕЙКОВА

На правах рукописи

ЦЫРО Светлана Геннадьевна

РЕГИОНАЛЬНАЯ МОДЕЛЬ ДЛЯ ИССЛЕДОВАНИЯ

ФИЗИЧЕСКИХ И ХИМИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ВЗВЕШЕННЫХ ЧАСТИЦ

В ЕВРОПЕ

Специальность 25.00.30 – метеорология,

климатология, агрометеорология

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург 2008

Работа выполнена в Главной геофизической обсерватории им. А. И. Воейкова

Научный руководитель: кандидат физико-математических наук Чичерин Сергей Семенович

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук, Рябошапко Алексей Григорьевич доктор физико-математических наук, профессор, Заслуженный деятель науки РФ, Кароль Игорь Леонидович

Ведущая организация:

Российский государственный гидрометеорологический университет

Защита диссертации состоится « _» 2008 г. в _ часов на заседании диссертационного совета Д327.005.01 по защитам докторских и кандидатских диссертаций при Главной геофизической обсерватории им. А. И. Воейкова.

Адрес: 194021 г. Санкт-Петербург, ул. Карбышева,

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Главной геофизической обсерватории им.

А. И. Воейкова.

Автореферат разослан «» _ 2008 г.

Ученый секретарь совета, по защитам докторских и кандидатских диссертаций, доктор географических наук А.В. Мещерская 1.

Общая характеристика работы

Актуальность темы В последние десятилетия во всем мире отмечается значительное усиление обеспокоенности в связи с возрастающим загрязнением воздуха атмосферным аэрозолем или твердами частицами (или РМ от английского Particulate Matter - вошедшее в широкое употребление сокращение). В первую очередь, это связано с вредным воздействием взвешенных частиц на здоровье человека. Результаты значительного объема эпидемиологических и токсикологических исследований указывают на наличие связи между повышенными уровнями концентраций РМ и увеличением случаев респираторных и сердечно-сосудистых заболеваний, а также снижением продолжительности жизни и ростом преждевременной смертности [24,25]. Далее, поглощая, отражая и рассеивая радиационные потоки, влияя на процессы облакообразования и изменяя свойства облаков, атмосферный аэрозоль вносит вклад в изменение радиационного баланса в системе земля-атмосфера, а, следовательно, в изменение погоды и климата [19]. При определенных условиях взвешенные в воздухе частицы могут приводить к существенному снижению видимости. Часть атмосферных аэрозолей, содержащие ионы сульфата, нитрата и аммония, наносят ущерб природным экосистемам, приводя к подкислению и эвтрофикации почв и водных бассейнов.

Кроме того, аэрозоли способствуют коррозии металлов, деградации зданий и материалов, включая памятники культуры и другие возведенные человеком сооружения.

В отличие от газовых примесей РМ являются, в основном, сложной гетерогенной смесью многих компонентов, причем их свойства (спектр распределения по размерам, химический состав) широко изменяются во времени и пространстве. Свойства РМ определяются выбросами из различных источников, химическим режимом атмосферы и метеорологическими условиями и изучены значительно меньше по сравнению с газовыми примесями. Хотя большую часть массы глобального тропосферного аэрозоля составляют частицы природного происхождения (эрозионная пыль, морской аэрозоль, результаты извержений вулканов и лесных пожаров и др.), антропогенный компонент преобладает в РМ в районах развитой промышленной и сельскохозяйственной деятельности и в результате выбросов от автотранспорта. В настоящее время существует консенсус, что мелкодисперсный антропогенный аэрозоль оказывает существенное влияние на климат, в частности, повышая альбедо облаков [19], а будучи более токсичным, он также оказывает потенциально более сильный эффект на здоровье человека [24].

Большой объем результатов эпидемиологических исследований указывает на увеличение случаев заболеваемости, госпитализации и преждевременной смертности людей при повышении концентраций РМ10 (частиц с диаметрами менее 10 мкм) и РМ2.5 (частиц с диаметрами менее 2.5 мкм), способных к проникновению в нижние отделы респираторного тракта [24,25]. РМ10, и в особенности РМ2.5, вследствие их медленного естественного выведения из атмосферы характеризуются относительно долгой продолжительностью жизни в атмосфере и поэтому могут переноситься на большие расстояния. Следствием этого является весьма значительный вклад фоновой (т.е. на значительном удалении от источников) составляющей в сельских и даже городских концентрациях РМ. Таким образом, проблема загрязнения воздуха взвешенными частицами носит не только местный, но и, в значительной степени, региональный, в том числе, трансграничный характер. В связи с этим становится очевидным, что эффективное решение задач снижения загрязнения воздуха РМ требует принятия скоординированных мер, осуществляемых в рамках программ международного сотрудничества.

В 1998-99 гг. взвешенные частицы были включены в число загрязняющих веществ, рассматриваемых в рамках Конвенции о Трансграничном Загрязнении Воздуха на Большие Расстояния Европейской Экономической Комиссии Организации Объединенных Наций (ЕЭК ООН), в число задач которой входит управление качеством атмосферного воздуха, регулирование и контроль выбросов загрязняющих веществ в атмосферу в Европе. В связи с расширением задач Конвенции на регулирование загрязнение воздуха РМ, наряду с развитием инструментального мониторинга атмосферных аэрозолей, возникла необходимость разработки моделей переноса для описания загрязнения воздуха взвешенными частицами. В соответствии с решением руководящего органа ЕМЕП (Совместная программа наблюдения и оценки распространения загрязнителей воздуха на большие расстояния в Европе) задача разработки региональной аэрозольной модели как части Унифицированной программы ЕМЕП была поручена Метеорологическому Синтезирующему Центру - Запад (МСЦ-З), функционирующему в Норвежском метеорологическом институте.

Цель и задачи исследования Основной целью настоящей диссертационной работы является разработка региональной модели переноса многокомпонентного атмосферного аэрозоля, учитывающей изменения его физических свойств, химического состава и распределения по размерам, предназначенной для исследования пространственно временного распределения и свойств тропосферного аэрозоля и оперативных расчетов загрязнения воздуха РМ в Европе.

В соответствии с этой целью в диссертационной работе поставлены и решены следующие задачи:

1. Разработать модульную архитектуру построения модели, установить взаимосвязи между модулями, описывающими различные процессы с участием газообразных и аэрозольных примесей. На основе критического обзора существующего международного опыта в области аэрозольного моделирования разработать необходимые схемы, апробировать и/или модифицировать существующие параметризации аэрозольных процессов.

2. Построить региональную модель многокомпонентного аэрозоля для включения в Унифицированную модель ЕМЕП.

3. Провести проверку адекватности разработанной аэрозольной модели путем сопоставления результатов расчетов с данными наблюдений о концентрациях РМ10, РМ2.5 и отдельных аэрозольных компонентов.

4. Применить модель для исследования пространственно-временного распределения фоновых уровней аэрозолей в Европе и характеристики их химического состава;

провести оценки существующей и перспективной ситуации загрязнения воздуха РМ2. и РМ10 относительно стандартов качества воздуха ЕС и ВОЗ и оценить вклад различных источников в фоновое загрязнение воздуха РМ в различных регионах Научная новизна работы Настоящая диссертационная работа является одной из первых разработок региональной модели многокомпонентного аэрозоля, характеризующей также его распределение по размерам. К результатам, содержащим научную новизну, можно отнести следующие:

• Построен, адаптирован и апробирован ряд параметризационных схем для расчета аэрозольных процессов, в том числе, поступления в атмосферу морского аэрозоля и эрозийной пыли, модуль аэрозольной динамики, модули сухого и влажного выпадения частиц.

• Разработана аэрозольная модель ЕМЕП - одна из первых моделей в Европе для исследования и характеристики атмосферных аэрозолей с учетом их физической и химической трансформации в региональном масштабе, и первая модель, позволяющая проводить оперативный расчет трансграничного загрязнения воздуха по всей Европе взвешенными частицами.

• Впервые с помощью модели исследован эффект учета воды в составе частиц при сопоставлении расчетных концентраций РМ10 и РМ2.5 с данными измерений, проведенных с помощью рекомендованных гравиметрических методов в соответствии с европейскими стандартами СЕN 12341 и СEN 14907.

• Впервые дана характеристика концентраций и химического состава РМ2.5 и РМ10 для всей Европы, а также проведены оценки вкладов от выбросов из антропогенных (как первичных РМ, так и их газовых предшественников) и естественных источников в РМ2.5 и РМ10 в различных регионах.

• Впервые проведены численные оценки загрязнения воздуха РМ10 и РМ2. относительно стандартов Европейского Союза и рекомендаций ВОЗ по качеству воздуха, как существующего на 2004 г., так и прогностического на 2010 г., а также рассчитан вклад трансграничного переноса в загрязнение воздуха РМ в Европейских • Проведены с применением модели предварительные оценки качества данных об антропогенных выбросах РМ, в которых в качестве индикатора выбросов первичных РМ использован элементарный углерод.

• Получены первые расчетные оценки и выполнена верификация счетных концентраций частиц и их распределения по размерам.

Научная и практическая значимость работы Разработка аэрозольной модели является существенным вкладом, как в дальнейшее расширение Унифицированной модели ЕМЕП, играющей роль официальной модели Конвенции ЕЭК ООН по дальнему переносу загрязнителей, так и в общее развитие в области численного моделирования аэрозольных процессов в региональном масштабе. Так, модуль аэрозольной динамики (MONO32) [6], разработанный в ходе работы при тесном сотрудничестве с учеными из университетов г. Хельсинки и впервые апробированный в представленной аэрозольной модели, был рекомендован для использования в региональных и глобальных моделях и впоследствии был внедрен в такие европейские модели, как MATCH (Шведский Институт Метеорологии и Гидрологии), SILAM (Финский Метеорологический Институт) и др.

Оперативное использование аэрозольной модели в составе Унифицированной модели ЕМЕП связано с проведением большого количества расчетов трансграничного загрязнения воздуха РМ, трендов и прогностических оценок загрязнения воздуха. Возможность реализации этого обеспечена вычислительной эффективностью модели при ее удовлетворительной точности, что достигнуто путем сочетания учета в модели всех ключевых процессов и источников, определяющих основные свойства аэрозолей и их пространственно-временное распределение с использованием физически адекватных и вычислительно эффективных параметризаций этих процессов.

Научная значимость работы подтверждается, в частности, использованием отдельных ее результатов в Докладе Европейского регионального бюро Всемирной Организации Здравоохранения (ВОЗ) «Оценка риска здоровью в результате воздействия трансграничного загрязнения воздуха взвешенными частицами» [24], а также в оценках влияния реализации существующих и намеченных мер по снижению выбросов РМ и их газовых предшественников на изменения радиационного баланса и климата, проводимых Объединенным Научным Центром ЕС (JRC). Практическая значимость работы состоит в использовании результатов расчетов по модели при стратегическом планировании и оптимизации мероприятий по снижению загрязнения воздуха в Европе (например, в рамках КТЗВБР ЕЭК ООН, в Программе ЕС «Чистый Воздух для Европы» (CAF), в ревизии Директивы ЕС по национальным потолочным выбросам (NEC Directive) и др.).

Достоверность и обоснованность результатов Достоверность и обоснованность изложенных результатов обусловлена использованием для описания аэрозольных процессов в модели параметризаций, опирающихся на законы физики и химии, и надежно установленных эмпирических закономерностей. При разработке модели широко использовался международный опыт в области моделирования атмосферных аэрозольных процессов, адоптировались физически адекватные параметризации и алгоритмы, полученные ведущими учеными, тестированные по данным наблюдений (что документировано в публикациях) и апробированные в моделях атмосферного рассеивания. Разработке модели способствовало тесное сотрудничество автора с ведущими Европейскими группами в области экспериментального исследования и численного моделирования атмосферных аэрозолей.

Достоверность и обоснованность полученных результатов обеспечена привлечением для их оценки большого объема данных наблюдений. Проверка адекватности результатов расчетов и установление области применимости модели проведены с использованием данных сети фонового мониторинга ЕМЕП за период с 2001 по 2004 г., а также даных, полученных в ряде национальных исследовательских измерительных кампаний. Станции, число которых с измерениями отдельных аэрозольных компонентов варьировалось от 10 до 70, являлись репрезентативными для широкого разнообразия химических и метеорологических атмосферных режимов Европы. Точность и надежность использованных данных обеспечивалась гармонизацией наблюдений и обеспечением и контролем качества данных в соответствии с Руководством ЕМЕР.

В мае 2006 г был выполнен критический анализ и проведено публичное обсуждение аэрозольной модели при участии ведущих ученых в области теоретического и экспериментального исследования атмосферных аэрозолей (Маркку Кульмала (университет г. Хельсинки), Спирос Пандис (Карнеги Меллон университет г. Питтсбург, США и Университет г. Патрас, Греция) и Ханс-Кристиан Ханссон (университет г. Стокгольма)).

Результаты обсуждения показали, что «аэрозольная модель ЕМЕП достигла зрелого уровня развития и адекватности в отношении описания большинства аэрозольных компонентов».

Основные результаты и положения, выносимые на защиту:

• Разработанная региональная аэрозольная модель, учитывающая формирование и изменения физических свойств, химического состава и распределения по размерам атмосферных аэрозолей.

• Результаты обширной верификации и тестирования аэрозольной модели по данным наблюдений, показавшие адекватность результатов расчетов характеристик фоновых концентраций РМ в Европе.

• Результаты исследования с помощью модели пространственно-временного распределения и химического состава РМ10 и РМ2.5 в Европе.

• Численные оценки качества атмосферного воздуха в Европе относительно стандартов ЕС и рекомендаций ВОЗ, а также оценки вклада трансграничного переноса в загрязнение воздуха РМ в европейских странах.

Личный вклад автора Автором лично была создана архитектура модели, проведен обзор международного опыта аэрозольного моделирования, на основе чего построены необходимые схемы, модифицированы и апробированы существующие параметризации аэрозольных процессов.

Автором самостоятельно разработана региональная аэрозольная модель и проведена ее компьютерная реализация, как части Унифицированной модели ЕМЕП, а также верификация модели по данным наблюдений. Все представленные расчеты по аэрозольной модели и изложенные результаты выполнены и получены автором лично.

Апробация и реализация результатов работы Результаты работы были представлены и обсуждены на ряде международных научных конференций и совещаний:

Европейских аэрозольных конференциях (EAC) в 2000-2003, 2005 и 2007 гг.;

Международных конференциях по Глобальной химии атмосферы (IGAC) в 2004 и гг.;

Симпозиумах скандинавской аэрозольной ассоциации (NOSA) в 2002 и 2005 гг.;

1 Международном Симпозиуме проекта ЕС ACCENT «Изменение Состава Атмосферы»

(12-16 сентября 2005 г.);

на заседании рабочей группы Европейского регионального бюро Всемирной Организации Здравоохранения (27 марта 2007 г.);

регулярно докладываются на совещаниях целевых и рабочих групп ЕМЕП;

Разработанная автором аэрозольная модель с 2003 г. используется в рамках Унифицированной модели ЕМЕП для проведения расчетов концентраций и трансграничных потоков, матриц "источник-рецептор" для европейских стран, трендов и сценариев загрязнения воздуха РМ2.5 и РМ10 в Европе. Результаты расчетов используются в Конвенции ЕЭК ООН по Дальнему Трансграничному Переносу Загрязнителей Воздуха в разработках европейской стратегии по сокращению снижения загрязнения воздуха.

Публикации По теме диссертации опубликовано 6 статей в реферируемых отечественных и международных журналах, в том числе в журналах «Метеорология и Гидрология», Journal of Geophysic Research, Journal of Atmospheric Chemistry and Physics, Journal of Environmental Monitoring (Цыро, 2008; Pirjola, Tsyro и др., 2007; Tsyro, 2005; Tsyro и др., 2003). Описание аэрозольной модели, результаты ее регулярной верификации и результаты расчетов опубликованы с 2002 по 2007 г. в 11 официальных отчетах ЕМЕП.

Благодарности Работа по разработке модели финансирована программой ЕМЕП и Советом Министров стран Северной Европы. Автор в особенности признателен М. Кульмала и Л.

Пирьола из Университета г. Хельсинки и Х-К. Ханссену из Университета г. Стокгольма за тесное сотрудничество при разработке модуля аэрозольной динамики. Автор приносит глубокую благодарность всем коллегам из ЕМЕП за конструктивные дискуссии, творческую и вдохновляющую рабочую атмосферу и поддержку.

Структура и объем диссертации Диссертация состоит из введения, семи глав, заключения, списка литературы и приложения. Общий объем работы составляет 163 страницы, включая 48 рисунков и таблиц. Список литературы содержит 171 наименование.

Введение Во введении дано обоснование актуальности проблем, которые решаются в диссертации, сформулированы цели и задачи работы и показана ее научная новизна.

Приведены основные положения, выносимые на защиту, аргументированы достоверность и обоснованность полученных результатов, а также приведены сведения о практическом использовании результатов работы и ее апробации.

Глава 1. Состояние вопроса и постановка задачи Первая глава носит вводно-обзорный характер.

В первом параграфе выполнен обзор работ по крупномасштабному аэрозольному моделированию и дана краткая характеристика основных типов аэрозольных моделей.

Во втором параграфе аргументирована потребность разработки новой аэрозольной модели и сформулированы основные требования, предъявляемые к модели.

В третьем параграфе дано описание Унифицированной модели ЕМЕП, являющейся платформой для построения аэрозольной модели. Модель является трехмерной Эйлеровой, построенной на сетке с горизонтальным разрешением 50х50 км2 и покрывающей всю Европу. Расчетная область из 21 слоя по вертикали достигает 100 гПа.

Глава 2. Описание аэрозольной модели В первом параграфе изложены основные принципы построения и структура аэрозольной модели. В модель включены следующие аэрозольные компоненты: сульфаты (SO42-), нитраты (NO3-), аммоний-ион (NH4+), органический углерод (OУ), элементарный углерод (ЭУ), морские аэрозоли и минеральную пыль; а также рассчитывается масса воды в составе обводненных гигроскопических аэрозолей. Как показывают наблюдения, такой набор компонентов позволяет реалистично описать химический состав тропосферного аэрозоля. Распределение аэрозолей по размерам описывается с помощью 4 фракций: 1)