Физический факультет МГУ им. М.В. Ломоносова

Международный учебно-научный лазерный центр МГУ им. М.В. Ломоносова

А.М. Желтиков

Фемто- и аттосекундная спектрохронография

Учебно-методическое пособие по курсу лекций

2

А.М. Желтиков Фемто- и аттосекундная спектрохронография

Фемто- и аттосекундная спектрохронография

Предисловие Сверхкороткие импульсы электромагнитного излучения, формируемые лазерными источниками, представляют собой интересный физический и объект и являются уникальным инструментом для исследования быстропротекающих процессов в физике, химии и биологии. Успехи в области квантовой электроники, нелинейной оптики и лазерной физики, достигнутые к концу ХХ века, позволили получить световые импульсы с характерной длительностью во времени порядка нескольких фемтосекунд (1 фс = 10-15 с). Такие длительности импульсов соответствуют всего нескольким периодам колебаний светового поля и являются предельными для видимого диапазона частот.

Фемтосекундные лазерные импульсы впервые позволили наблюдать в реальном времени динамику быстропротекающих элементарных молекулярных процессов и получить мгновенные снимки молекул и групп атомов на различных стадиях химических реакций. Временное разрешение, обеспечиваемое фемтосекундными лазерными импульсами, оказывается достаточным для исследования любых, даже самых быстрых процессов молекулярной динамики. Для изучения динамики электронной системы внутри атомов, однако, требуются импульсы с длительностью короче одной фемтосекунды -- аттосекундные импульсы (1 ас = 10-18 с). Генерация таких импульсов стала возможной на основе нелинейно-оптических взаимодействий высокоинтенсивных сверхкоротких лазерных импульсов лишь в начале XXI века.

Основы оптики сверхкоротких импульсов и нелинейной оптики детально рассмотрены в целом ряде классических монографий, опубликованных крупнейшими учеными, ведущими специалистами в этих областях физики. К их числу принадлежат такие блестящие книги как «Проблемы нелинейной оптики» Р.В. Хохлова и С.А.

Ахманова (Москва: Изд. АН СССР, 1965), «Нелинейная оптика» Н. Бломбергена (New York: Benjamin, 1965; Москва: Мир, 1966), «Принципы нелинейной оптики» И.Р. Шена (New York: Wiley, 1984; Москва: Наука, 1989), «Методы нелинейной оптики в А.М. Желтиков Фемто- и аттосекундная спектрохронография спектроскопии рассеяния света» (Москва: Наука, 1981). С.А. Ахманова и Н.И.

Коротеева, «Прикладная нелинейная оптика» (Москва: Радио и связь, 1982) В.Г.

Дмитриева и Л.В. Тарасова, «Оптика фемтосекундных лазерных импульсов» С.А.

Ахманова, В.А. Выслоуха и А.С. Чиркина (Москва: Наука, 1988), «Основы нелинейной оптики атомарных газов» Н.Б. Делоне и В.П. Крайнова (Москва: Наука, 1988) и другие.

Фундаментальное общефизическое введение в оптику взаимодействия сверхкоротких лазерных импульсов с веществом дается в ряде глав учебника С.А. Ахманов, С.Ю.

Никитин «Физическая оптика» (Москва: Изд-во МГУ, 1997 г.).

Вместе с тем революционные достижения в области оптики сверхкоротких импульсов последних лет, появление лазерных систем, генерирующих импульсы с длительностями, соответствующими нескольким периодам светового поля, прорыв в область аттосекундных длительностей импульсов привели к возникновению новых направлений исследований в нелинейной оптике, нелинейная спектроскопии и микроскопии, а также когерентной оптике квантовых систем. Анализ новых тенденций в развитии нелинейной оптики, спектроскопии, микроскопии, методы исследования сверхбыстрых процессов в веществе с фемто- и аттосекундным временным разрешением составляет предмет настоящего курса лекций.

А.М. Желтиков Фемто- и аттосекундная спектрохронография Оглавление Лекция 1. Горизонты оптики сверхкоротких импульсов: от фемтохимии к аттосекундной физике Лекция 2. Сфазированные колебания и формирование фемто- и аттосекундных импульсов Лекция 3. Классическая модель взаимодействия лазерного излучения с веществом:

спектроскопия и фазовое управление молекулярными колебаниями Лекция 4. Нелинейная восприимчивость третьего порядка и четырехволновые взаимодействия Лекция 5. Поляризационная четырехфотонная спектроскопия и когерентная эллипсометрия Лекции 6. Нелинейная спектроскопия с использованием сверхкоротких импульсов и фемтосекундное когерентное антистоксово рассеяние света Лекции 7 – 8. Нелинейно-оптическая микроскопия на основе генерации третьей гармоники и когерентного антистоксова рассеяния света Лекции 9 – 11. Сверхкороткие импульсы и квантовое управление Лекция 12. Молекулярные модуляторы и синтез сверхкоротких импульсов Лекция 13. Нелинейная спектроскопия изотропных гиротропных сред Лекция 14. Фемтосекундные импульсы и частотные гребенки в спектроскопии сверхвысокого разрешения Лекция 15. Взаимодействие предельно коротких импульсов с веществом Лекции 16 – 17. Аттосекундные импульсы и аттосекундная спектроскопия Заключение Лекция 1. Горизонты оптики сверхкоротких импульсов: от фемтохимии к аттосекундной физике Сверхкороткие импульсы электромагнитного излучения, формируемые лазерными источниками, представляют собой интересный физический и объект и являются уникальным инструментом для исследования быстропротекающих процессов в физике, химии и биологии. Успехи в области квантовой электроники, нелинейной оптики и лазерной физики, достигнутые к концу ХХ века, позволили получить световые импульсы с характерной длительностью во времени порядка нескольких фемтосекунд (1 фс = 10-15 с). Такие длительности импульсов соответствуют всего нескольким периодам колебаний светового поля и являются предельными для видимого диапазона частот.

Временные масштабы природных явлений Время жизни вселенной: 14 миллиардов лет = 5 1017 с Средняя продолжительность жизни человека: 70 лет = 2 109 с Сердечный ритм: 1 с Быстродействие компьютера: 3 10-10 с Длительность терагерцового импульса: 10-12 с = 1 пикосекунда Период колебания светового поля: 3 10-15 с = 3 фемтосекунды Период обращения электрона вокруг протона в атоме водорода: 1.5 10-16 с = 150 аттосекунд Сильные ядерные взаимодействия: 10-21 с = 1 зептосекунда Начальная вспышка большого взрыва (время Планка): 10-43 с Фемтосекундные лазерные импульсы впервые позволили наблюдать в реальном времени динамику быстропротекающих элементарных молекулярных процессов и получить мгновенные снимки молекул и групп атомов на различных стадиях химических реакций. Временное разрешение, обеспечиваемое фемтосекундными лазерными импульсами, оказывается достаточным для исследования любых, даже самых быстрых процессов молекулярной динамики.

Сверхкороткие импульсы лазерного излучения или фотоэлектронов позволяют произвести мгновенную фотосъемку сверхбыстрых физических, химических и биологических процессов и открывают возможность оптического управления такими процессами.

Использование сверхкоротких световых и импульсов и импульсов фотоэлектронов позволяет проследить динамику химических реакций в реальном времени (по материалам нобелевской лекции А. Зеуэйла, 1999) Элементарное понятие о спектрохронографии и когерентном управлении сверхбыстрых процессов может быть получено в рамках простой модели взаимодействия излучения (поля E) с веществом, основанной на учете зависимости электронной поляризуемости молекул от ядерной конфигурации, задаваемой координатами ядер Q.

Основы взаимодействия излучения с Оптическое исследование быстропротекающих процессов в физике, химии и биологии основано на использовании сверхкоротких лазерных импульсов для возбуждения и зондирования атомов и молекул.

Спектрохронография: спектральные измерения с разрешением по времени Возбуждение - зондирование Под когерентным контролем понимается целенаправленное воздействие на квантовую систему последовательности сверхкоротких импульсов со специально подобранными центральными частотами или импульсов со специальным чирпом для перехода системы в желаемое конечное состояние в результате конструктивной интерференции квантовых процессов или последовательности разделенных во времени переходов в промежуточные состояния системы. Одно из наиболее значимых приложений когерентного контроля связано с управлением химических реакций.

Для изучения динамики электронной системы внутри атомов, однако, требуются импульсы с длительностью короче одной фемтосекунды -- аттосекундные импульсы ( ас = 10-18 с). Генерация таких импульсов стала возможной на основе нелинейнооптических взаимодействий высокоинтенсивных сверхкоротких лазерных импульсов лишь в начале XXI века.

Интенсивный световой импульс с длительностью, соответствующей нескольким циклам поля, может приводить к ионизации атома. Вблизи своего максимума световое поле на короткое время понижает эффективный кулоновский потенциал, связывающий валентный электрон с атомным остовом. При этих условиях электрон туннелирует через потенциальный барьер или проходит над ним. Преодолевающий барьер электрон сначала удаляется от атомного остова, а затем возвращается к остову под действием линейно поляризованном поля. Благодаря высокой нелинейности процесса соответствующий электронный волновой пакет локализован на временном интервале порядка T0/10, где T0 – период колебания светового поля (2.5 фс для излучения с длиной волны 750 нм). Электрон, возвращающийся к родительскому иону, сталкивается с ним, приводя к возбуждению связанных электронов и испусканию рентгеновского излучения. Кванты рентгеновского излучения с максимальной энергией излучаются вблизи пика поля. В зависимости от фазы несущей относительно огибающей такие фотоны могут излучаться лишь однажды ( = 0) или дважды за импульс ( = /2). В результате излучение вблизи частоты отсечки излучаемого спектра имеет непрерывный или промодулированный спектр.

Генерация аттосекундных импульсов в соответствии с описанным выше механизмом.

Момент испускания аттосекундного импульса жестко привязан к фазе максимального поля сверхкороткого лазерного импульса.

Прорыв в область аттосекундных длительностей импульсов (П. Коркум, 2003).

Литература к лекции 1. P. M. Paul, E. S. Toma, P. Breger, G. Mullot, F. Aug, Ph. Balcou, H. G. Muller, and P.

Agostini, Science 292, 1689 (2001).

2. M. Drescher, M. Hentschel, R. Kienberger, G. Tempea, Ch. Spielmann, G.A. Reider, P.B. Corkum, and F. Krausz, Science 291, 1923 (2001).

3. M. Hentschel, R. Kienberger, Ch. Spielmann, G. A. Reider, N. Milosevic, T. Brabec, P.

Corkum, U. Heinzmann, M. Drescher, and F. Krausz, Nature 414, 511 (2001).

4. E. Goulielmakis, M. Uiberacker, R. Kienberger, A. Baltuska, V. Yakovlev, A. Scrinzi, Th.

Westerwalbesloh, U. Kleineberg, U. Heinzmann, M. Drescher, and F. Krausz, Science 1267 (2004).

5. R. Kienberger, M. Hentschel, M. Uiberacker, Ch. Spielmann, M. Kitzler, A. Scrinzi, M.

Wieland, Th. Westerwalbesloh, U. Kleineberg, U. Heinzmann, M. Drescher, and F. Krausz, Science 297, 1144 (2002).

6. M. Drescher, M. Hentschel, R. Kienberger, M. Uiberacker, V. Yakovlev, A. Scrinzi, Th.

Westerwalbesloh, U. Kleineberg, U. Heinzmann, and F. Krausz, Nature 419, 803 (2002).

7. A. Baltuska, T. Udem, M. Uiberacker, M. Hentschel, E. Goulielmakis, C. Gohle, R.

Holzwarth, V.S. Yakovlev, A. Scrinzi, T.W. Hnsch, and F. Krausz, Nature 421, 611 (2003).

8. A. H. Zewail. Femtochemistry -- Ultrafast Dynamics of the Chemical Bond, Vols. I and II, World Scientific, New Jersey, Singapore (1994).

Лекция 2. Сфазированные колебания и формирование фемто- и аттосекундных импульсов В лекции обсуждаются методы генерации фемто- и аттосекундных импульсов. Особое внимание уделяется принципу синхронизация мод – ключевому условию формирования импульсов фемто- и аттосекундной длительности. В фемтосекундных системах необходимо обеспечить синхронизацию продольных мод лазерного резонатора. При генерации аттосекундных импульсов требуется обеспечить синхронизацию фаз оптических гармоник или частотных компонент, генерируемых в результате вынужденного комбинационного рассеяния высокого порядка.

Лазерные и нелазерные источники излучения Нелазерные источники света генерируют излучение в результате независимого спонтанного испускания фотонов в случайные моменты времени в произвольных направлениях. Именно с ненаправленным некогерентным светом в основном оперировала оптика более двух тысячелетий, начиная с эллинистической эпохи античности и вплоть до наступления лазерной эры. Явление вынужденного излучения, предсказанное Эйнштейном в 1916 году и впервые наблюдавшееся экспериментально Ладенбургом в 1928 году, обеспечивает возможность получения направленных световых волн. Поиски путей создания практических источников оптического излучения на основе явления вынужденного излучения продолжались на протяжении более двух десятилетий и привели в 50-х годах ХХ века к созданию мазеров и лазеров.

(слева) Ненаправленное некогерентное излучение нелазерного источника, (справа) направленное когерентное лазерное излучение.

Фемтосекундные импульсы Широкая полоса усиления является необходимым условием для создания лазера, генерирующего короткие импульсы. На рисунке показаны полосы усиления материалов, использующихся для генерации пико- и фемтосекундных импульсов.

Наличие широкой полосы усиления является необходимым, но не достаточным условием формирования сверхкоротких импульсов. Ключевым условием генерации сверхкоротких импульсов является синхронизация лазерных мод. Этот принцип является общим для генерации импульсов фемто- и аттосекундной длительности. В фемтосекундных системах необходимо обеспечить синхронизацию продольных мод лазерного резонатора. При генерации аттосекундных импульсов требуется обеспечить синхронизацию фаз оптических гармоник или частотных компонент, генерируемых в результате вынужденного комбинационного рассеяния высокого порядка.

Спектр мод лазерной генерации Синхронизация продольных мод лазерного резонатора при генерации фемтосекундных импульсов Синхронизация мод керровской линзой (KLM) Компенсация дисперсии, усиление и сжатие фемтосекундных импульсов Чирпированное зеркало представляет собой многослойную структуру с изменяющейся толщиной слоев. В структуре, показанной на рисунке, толщина слоя увеличивается вглубь структуры. Длинноволновые компоненты светового импульса при этом проникают на большую глубину. Таким образом, для длинноволнового излучения обеспечивается большая групповая задержка, чем для коротковолнового излучения.

Спектральное уширение обеспечивается явлением фазовой самомодуляции в полом волноводе. Формирование импульсов длительностью менее 5 фс достигается путем компенсации дисперсии при отражении от чирпированных зеркал Аттосекундные импульсы Интенсивный световой импульс с длительностью, соответствующей нескольким циклам поля, может приводить к ионизации атома. Вблизи своего максимума световое поле на короткое время понижает эффективный кулоновский потенциал, связывающий валентный электрон с атомным остовом. При этих условиях электрон туннелирует через потенциальный барьер или проходит над ним. Преодолевающий барьер электрон сначала удаляется от атомного остова, а затем возвращается к остову под действием линейно поляризованном поля. Благодаря высокой нелинейности процесса соответствующий электронный волновой пакет локализован на временном интервале порядка T0/10, где T0 – период колебания светового поля (2.5 фс для излучения с длиной волны 750 нм). Электрон, возвращающийся к родительскому иону, сталкивается с ним, приводя к возбуждению связанных электронов и испусканию рентгеновского излучения. Кванты рентгеновского излучения с максимальной энергией излучаются вблизи пика поля. В зависимости от фазы несущей относительно огибающей такие фотоны могут излучаться лишь однажды ( = 0) или дважды за импульс ( = /2). В результате излучение вблизи частоты отсечки излучаемого спектра имеет непрерывный или промодулированный спектр.

Литература к лекции 1. J.-C. Diels and W. Rudolph, Ultrashort laser phenomena (Academic Press, San Diego, 1996).

2. M. Drescher, M. Hentschel, R. Kienberger, G. Tempea, Ch. Spielmann, G.A. Reider, P.B. Corkum, and F. Krausz, Science 291, 1923 (2001).

3. M. Hentschel, R. Kienberger, Ch. Spielmann, G. A. Reider, N. Milosevic, T. Brabec, P.

Corkum, U. Heinzmann, M. Drescher, and F. Krausz, Nature 414, 511 (2001).

4. E. Goulielmakis, M. Uiberacker, R. Kienberger, A. Baltuska, V. Yakovlev, A. Scrinzi, Th.

Westerwalbesloh, U. Kleineberg, U. Heinzmann, M. Drescher, and F. Krausz, Science 1267 (2004).

5. R. Kienberger, M. Hentschel, M. Uiberacker, Ch. Spielmann, M. Kitzler, A. Scrinzi, M.

Wieland, Th. Westerwalbesloh, U. Kleineberg, U. Heinzmann, M. Drescher, and F. Krausz, Science 297, 1144 (2002).

6. M. Drescher, M. Hentschel, R. Kienberger, M. Uiberacker, V. Yakovlev, A. Scrinzi, Th.

Westerwalbesloh, U. Kleineberg, U. Heinzmann, and F. Krausz, Nature 419, 803 (2002).

7. A. Baltuska, T. Udem, M. Uiberacker, M. Hentschel, E. Goulielmakis, C. Gohle, R.

Holzwarth, V.S. Yakovlev, A. Scrinzi, T.W. Hnsch, and F. Krausz, Nature 421, 611 (2003).

8. A. H. Zewail. Femtochemistry -- Ultrafast Dynamics of the Chemical Bond, Vols. I and II, World Scientific, New Jersey, Singapore (1994).

Лекция 3. Классическая модель взаимодействия лазерного излучения с веществом: спектроскопия и фазовое управление молекулярными колебаниями На основе классической модели взаимодействия лазерного излучения с веществом раскрывается соотношение между параметрами молекулярной системы, измеряемыми методами стационарной спектроскопии и спектрохронографии, а также дается элементарное понятие о фазовом управлении модами молекулярных колебаний.

Классическое описание взаимодействия света с внутримолекулярными движениями основано на анализе уравнений Максвелла для поля, дополненных уравнением для наводимой световым полем поляризации среды P = Pl + Pnl с учетом ее линейной и нелинейной составляющих Pl и Pnl. Поляризация полагается пропорциональной приложенному полю с коэффициентом пропорциональности, определяемым поляризуемостью молекул. Поляризуемость, в свою очередь, зависит от ядерной конфигурации, задаваемой координатами ядер Q.

Воспользуемся простой моделью, в которой молекулярные колебания описываются уравнением гармонического осциллятора:

- постоянная затухания, 0 – собственная частота колебательной моды Методически важными предельными режимами являются режим монохроматической накачки и режим сверхкоротких импульсов Использование пары коротких импульсов позволяет осуществить сфазированное возбуждение молекулярных колебаний В зависимости от фазы колебания, в которой прилагается второй импульс, осуществляется усиление или гашение колебания – элементарная модель фазового управления сверхкороткими лазерными импульсами.

Представляя внешнюю силу в виде последовательности предельно коротких импульсов с одинаковой амплитудой C, следующих с интервалом времени T, получаем где N число импульсов в цуге.

Имеем следующее соотношение для амплитуды колебательной моды:

С учетом выражения для функции Грина получаем где T0 = 2/, Q0 (T ) = Полученные выражения иллюстрируют резонансный характер зависимости амплитуды комбинационно-активных колебаний от временного интервала между импульсами в цуге. Резонансы в зависимости Q(T) наблюдаются при равенстве временного интервала T периоду комбинационно-активной моды T0. С физической точки зрения резонанс обусловлен тем, что фаза вынуждающей силы при выполнении этого условия точно совпадает с фазой комбинационно-активных колебаний. В отличие от случая, когда комбинационная мода возбуждается одиночным коротким импульсом, резонансная возбуждение комбинационных колебаний. В спектральном представлении резонансная последовательность фемтосекундных импульсов эквивалентна эквидистантному набору частотных компонент, спектральный интервал между которыми настроен точно в резонанс с частотой комбинационного колебания: = 2/T = /p, где p целое число. Амплитуда колебаний в условиях резонанса увеличивается пропорционально числу импульсов в цуге, что позволяет существенно увеличить эффективность комбинационного возбуждения среды.

Последовательности импульсов с плавно регулируемой задержкой между импульсами могут быть с формированы с помощью пространственных модуляторов света на основе жидких кристаллов или акусто-оптических модуляторов.

Литература к лекции 1. С.А. Ахманов, Н.И. Коротеев, Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света (Москва: Наука, 1981).

3. С.А. Ахманов, В.А. Выслоух, А.С. Чиркин, Оптика фемтосекундных лазерных импульсов (Москва: Наука, 1988).

3. С.А. Ахманов, С.Ю. Никитин «Физическая оптика» (Москва: Изд-во МГУ, 1997 г.).

4. А.М. Желтиков, Сверхкороткие импульсы и методы нелинейной оптики (Москва, Наука, 2006).

четырехволновые взаимодействия Сильное световое поле приводит к изменению оптических свойств среды. Выражение для наводимой полем поляризации P в этом режиме содержит не только линейное, но и нелинейные по полю E слагаемые.

В центросимметричных средах действует запрет на процессы, квадратичные по световому полю. В таких средах P(3) становится главным нелинейным слагаемым в выражении для поляризации. Четырехволновые взаимодействия (ЧВВ) представляют собой важный класс нелинейно-оптических явлений, обусловленных кубической по полю поляризации среды.

Генерация суммарной (разностной частоты) Генерация третьей гармоники Когерентное антистоксово рассеяния света Когерентное антистоксово рассеяния света (КАРС) является одним из наиболее широко распространенных методов нелинейной спектроскопии. Техника КАРС обеспечивает высокое пространственное, временное и спектральное разрешение при исследовании возбужденных газовых сред, плазмы, пламен и процессов горения, а также используется для когерентной микроскопии биологических объектов и ионизованных пространственно-неоднородных газовых сред. Фемтосекундная КАРС-спектроскопия позволяет изучать быстропротекающие процессы и динамику колебательных волновых пакетов в молекулярных системах в газовой, жидкой и твердотельной фазе.

Возможности КАРС-спектроскопии и КАРС-микроскопии, включая чувствительность, а также временное, пространственное и спектральное разрешение этих методик, существенно расширяются за счет использования методов поляризационного и фазового управления процессами четырехфотонного рассеяния.

Рассмотрим общий случай генерации нелинейного сигнала в результате процесса когерентного антистоксова рассеяния света 4 = 1 2 + 3 (рис. 2) с участием световых импульсов, распространяющихся вдоль оси z, где Ai, i, ki и vi - медленно меняющаяся амплитуда, частота, волновое число и групповая скорость i-ого импульса (i = 1, 2, 3, 4) соответственно.

Выражение для медленно меняющейся амплитуды сигнала КАРС в первом порядке теории дисперсии имеет следующий вид:

Здесь нелинейная поляризация среды третьего порядка по полю имеет вид где (t1,t2,t3,z) - нелинейная кубическая восприимчивость среды, ответственная за процесс КАРС, во временном представлении.

В случае, когда комбинация частот 1 2 настроена в резонанс с некоторым комбинационно-активным переходом исследуемой среды, нелинейная кубическая восприимчивость может быть записана в виде В спектральном представлении нелинейная восприимчивость (4) зависит только от комбинации частот 1 2. Подставляя (4) в (3) и производя интегрирование по t1 и t3, получаем следующее выражение для нелинейной поляризации:

Выражение (5) совместно с уравнением (2) описывает процесс КАРС для плоских волн накачки без учета эффектов дисперсионного расплывания. Энергию сигнала КАРС в пространственно однородном случае представим в следующем виде:

где - время задержки третьего (пробного) импульса поля, F(t) - вынуждающая сила, определяющаяся типом взаимодействия полей накачки.

Для методически важного частного случая бигармонической накачки имеем F ( t ) = F0 exp ( i t ), где = 1 2 - разность частот полей накачки. Вычисление интеграла в выражении (7) в этом режиме приводит к следующему результату:

где - нелинейно-оптическая восприимчивость в частотном представлении.

Ia, arb. units Четырехфотонные процессы с резонансом комбинационного типа (в частности, КАРС) представляют собой классическую схему нелинейно-оптической спектроскопии газов.

Благодаря высокому пространственному, временному и спектральному разрешению, возможности исследовать объекты, характеризующиеся высоким уровнем засветки, а также богатому арсеналу поляризационной техники четырехфотонные схемы с распространение для измерений температуры и концентрации в газах, газового анализа, молекулярной спектроскопии высокого разрешения, исследования кинетики и путей молекулярных колебаний и различных мультипольных компонент комбинационного рассеяния в атомарных парах, изучения фотохимических реакций в газовых смесях, возбужденных лазерным излучением и других приложений. Широкие возможности для исследования процессов релаксации населенностей возбужденных атомных и ионных состояний, а также измерения характерных времен таких процессов открываются при сочетании когерентной четырехфотонной техники зондирования и селективной двухфотонной методики заселения возбужденных состояний.

Когерентное антистоксово рассеяние света сверхкоротких световых импульсов Нестационарная спектроскопия Литература к лекции 1. С.А. Ахманов, Н.И. Коротеев, Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света (Москва: Наука, 1981).

2. P.N. Butcher and D. Cotter, The elements of nonlinear optics, Cambridge: Cambridge Univ., 1990.

3. А.М. Желтиков, Н.И. Коротеев, УФН 169, 385 (1999).

4. А.М. Желтиков, Сверхкороткие импульсы и методы нелинейной оптики (Москва, Наука, 2006).

когерентная эллипсометрия когерентной эллипсометрии. Поляризационные методы находят широкое применение в используются для управления динамикой молекулярных пакетов.

T1221 = T1331 = T2112 = T2332 = T3113 = T3223 = c T1212 = T1313 = T2121 = T2323 = T3131 = T3232 = b Наряду с интенсивностью сигнала ЧВВ, где Px и Py - x- и y-компоненты нелинейной поляризации среды, соответствующей рассматриваемому процессу ЧВВ, реально измеримыми параметрами являются эллиптичность и угол наклона большой оси эллипса поляризации сигнала ЧВВ.

Параметры эллипса поляризации сигнала ЧВВ могут быть выражены через декартовы компоненты суммарной нелинейной поляризации среды следующим образом [3]:

tg( 2 ) = tg( 2 )cos( ) sin( 2 ) = sin( 2 )sin( ) где и определяются формулами tg( ) = = arg Py arg( Px ) В отличие от спектра интенсивности ЧВВ сигнала, спектральные зависимости параметров эллипса поляризации сигнала ЧВВ содержат информацию о фазе резонансной компоненты ЧВВ. Благодаря этому обстоятельству, имеется возможность получения информации о действительной и мнимой составляющих нелинейной резонансной поляризации среды на основании измеренных спектральных зависимостей параметров эллипса поляризации сигнала ЧВВ.

Нелинейная поляризация третьего порядка для изотропной среды Рассмотрим четырехфотонный процесс, идущий по схеме FWM = 1 0 + 2 (для широко распространенной постановки эксперимента FWM частота сигнала четырехволнового смешения, 0 частота основного излучения Nd:YAG лазера, частота второй гармоники Nd:YAG лазера, 2 - частота лазера на красителе). Вектор нелинейной поляризации среды P ( 3 ) ( FWM ), соответствующий данному процессу, можно представить в виде суммы где P (3) R относится к исследуемому комбинационной моде, а общем случае комплексные) поляризации плоских волн с частотами 0, 1, 2, соответственно. Часто с хорошей точностью можно считать, что нерезонансная компонента тензора кубической восприимчивости 1111 описывается действительной величиной.

Возможность получения информации о мнимой и действительной части нелинейно-оптической восприимчивости среды связана с тем обстоятельством, что интерференция резонансной составляющей ЧВВ с нерезонансным когерентным фоном обеспечивает запись фазовой информации об исследуемом резонансе. Пусть нелинейная поляризация среды, соответствующая процессу ЧВВ, может быть представлена в виде суммы нерезонансной и резонансной составляющих, описываемых действительным вектором Pnr, и комплексным вектором Pr. Направляя ось x вдоль вектора Pnr, запишем суммарную кубическую по полю поляризацию среды в виде Px = Pnr + Pr ei cos( ), Py = Pr ei sin( ), где - фаза резонансной составляющей нелинейной поляризации, - угол между векторами резонансной и нерезонансной составляющих. Как следует из определения этих величин, параметры и могут быть измерены экспериментально.

Вводя * для обозначения комплексной фазы Py, имеем tg( * ) = где = Pnr/Pr - величина, характеризующая величину нерезонансного фона относительно резонансной составляющей.

Параметры эллипса поляризации Из полученных уравнений находим Выражение для имеет вид Описанная выше процедура расчета решает задачу о нахождении действительной и мнимой составляющих резонансной нелинейной поляризации на основании спектроскопии.

процедура получения информации относительно действительной и мнимой части нелинейной поляризации среды существенно упрощается и допускает наглядное физическое истолкование. При выполнении условия >> 1 имеют место следующие простые соотношения:

Таким образом, спектральные или временные зависимости параметров эллипса поляризации сигнала ЧВВ и в данном случае повторяют соответственно спектральные или временные зависимости действительной и мнимой компонент резонансной составляющей нелинейной поляризации.

В противоположном предельном случае сильного резонанса, E2):

где a ( x, t ) и b( x, t ) - комплексные коэффициенты.

Из уравнения Шредингера для волновой функции получаем следующую систему двух дифференциальных уравнений:

где µ дипольный момент перехода между уровнями 1 и 2.

Начнем численный анализ распространения резонансных импульсов с различной формой огибающей в двухуровневой среде с проверки выполнения теоремы площадей для этих условий. Для импульса E ( x, t ) = A( x, t )eikx i t + c.с.

с огибающей A(x,t), распространяющегося в двухуровневой среде вдоль оси x, теорема площадей может быть записана в виде вещественная частота Раби, А – амплитуда импульса на входе в среду (предполагается, что поглощение мало, а площадь импульса близка 2m, m - целое число).

Численное моделирование проводилось для импульсов с огибающей вида гиперболического секанса. Использовалась однородная сетка с величинами шага Теорема площадей выполняется с высокой точностью даже для достаточно коротких импульсов, для которых применимость приближения медленно меняющихся амплитуд не вполне очевидна. В частности, в соответствии с теоремой площадей, импульс с длительностью T = 5.631 должен распространятся в двухуровневой среде при = Численное моделирование распространения таких импульсов в среде с указанными выше параметрами показало отсутствие изменений в форме и амплитуде огибающей с погрешностью, не превышающей 0.1%, на расстоянии до 100. Численное теми же параметрами показывает, что площадь импульса на расстояниях 0, L, 2L, 4L от входной границы среды (L = достаточно высокой точностью согласуется с предсказаниями теоремы площадей (2.5, 2.35, 2.22, 2.09 соответственно). Необходимо отметить, что амплитуда импульса при этих условиях возрастает на 15 %, а длительность импульса уменьшается почти в два раза.

Продемонстрированная таким образом надежность разработанной численной процедуры позволяет нам использовать описанный выше подход для анализа проблемы усиления сверхкоротких импульсов в двухуровневой среде. Оптимальными для целей двухуровневую среду в нижнее состояние. Однако, поскольку амплитуда импульса в процессе усиления увеличивается, частота Раби также увеличивается. В результате оптимальные условия усиления нарушаются, и в среде после прохождения импульса наблюдается остаточное возбуждение.

Таким образом, для повышения эффективности усиления сверхкоротких импульсов в двухуровневой системе необходимо найти способ поддержания площади импульса неизменной. Для решения этой задачи можно воспользоваться следующими методами: (1) усиление импульсов в среде с модуляцией пространственного распределения дипольного момента перехода двухуровневой системы, (2) усиление импульса с начальной фазовой модуляцией и отстройкой центральной частоты от частоты резонансного перехода. Ниже представлены результаты численного моделирования для этих режимов усиления сверхкоротких импульсов.

переходов в двухуровневой системе удовлетворяет следующему соотношению:

выбран на основе решения уравнения распространения для светового импульса в рамках приближения медленно меняющихся амплитуд. На практике подобная модуляция пространственного распределения дипольного момента может быть достигнута, например, путем предварительной пространственной ориентацией молекул среды.

E, arb. units = 0 (показана форма импульса на расстояниях 0, 3-1, 6-1 от входной границы среды). Предполагается, что среда в начальный момент времени приготовлена в инвертированном состоянии и характеризуется однородным распределением дипольного момента перехода. За начало отсчета времени принято время прохождения через границу среды центра импульса.

описывается зависимостью вида E ( x ) = E0 1 + x. Такое увеличение амплитуды импульса в точности компенсируется уменьшением дипольного момента перехода, и площадь импульса остается равной.

Результаты численного анализа, выполненного для импульсов, длительность которых соответствует оному периоду светового поля, согласуются с этими качественными ожиданиями. На рисунках представлены результаты численного анализа распространения импульса длительностью, равной одному оптическому периоду, в пространственно однородной среде и среде с пространственным распределением дипольного момента, описываемым приведенным выше выражением.

= 0 (показана форма импульса на расстояниях 0, 3-1, 6-1 от входной границы среды). Предполагается, что среда в начальный момент времени приготовлена в инвертированном состоянии, а пространственное распределение дипольного момента изменяется в соответствии с законом µ ( x ) = 0. За начало отсчета времени принято время прохождения через границу среды центра импульса.

Результаты численных расчетов, представленные на рисунках, иллюстрируют уменьшение эффективности усиления при распространении короткого спектральноимпульса пространственным распределением дипольного момента, описываемым выражением µ ( x) = µ0, подтверждает возможности эффективного усиления сверхкоротких импульсов в двухуровневой среде и полного снятия инверсии в этих условиях.

Усиление сверхкороткого импульса с начальной фазовой модуляцией и отстройкой центральной частоты от частоты перехода в инвертированной двухуровневой на расстоянии 6-1 от входной границы среды: (а) исходный импульс, (б) усиленный импульс. Среда предполагалась пространственно однородной, параметры задачи выбирались такими же, как на предыдущих рисунках.

Второй путь повышения эффективности усиления сверхкоротких импульсов в двухуровневой среде связан с использованием импульсов с начальной фазовой модуляцией и отстройкой центральной частоты от точного резонанса. Идея увеличения эффективности усиления при этом основана на том, что подобный импульс должен испытывать сжатие в двухуровневой среде, которое позволит поддерживать площадь импульса постоянной в условиях увеличения амплитуды импульса. В этом случае частота Раби описывается следующим выражением:

где = – 0 – отстройка центральной частоты импульса от резонанса.

Для анализа эволюции сверхкороткого импульса в этом случае были выполнены численные расчеты для импульса с квадратичным исходным чирпом. Среда в этом случае среда предполагалась пространственно однородной, параметры задачи выбирались такими же, как и на приведенных выше рисунках. Параметр чирпа и частотная отстройка полагались равными k = 1.4, = 0.020. На рисунках представлены начальный импульс с фазовой модуляцией и импульс, прошедший в среде расстояние, равное 61. Как следует из представленных результатов, эффекты дисперсии высших порядков приводят к заметному искажению формы импульса.

Однако пиковая интенсивность импульса с исходной фазовой модуляцией на выходе из однородной среды почти в два раза выше выходной пиковой интенсивности спектрально-ограниченного импульса. Начальная фазовая модуляция импульса позволяет в значительной степени избавиться от нежелательных эффектов затягивания импульса в усиливающей среде.

Литература к лекции 1. Shen Y R The principles of nonlinear optics (New York: Wiley, 1984) 2. A.V. Tarasishin, S.A. Magnitskii, V.A. Shuvaev, and A.M. Zheltikov. Evolution of ultrashort light pulses in a two-level medium visualized with the finite-difference time domain technique. Optics Express, 2001, v. 8, n7, p. 452 – 457.

3. A.V. Tarasishin, S.A. Magnitskii, and A.M. Zheltikov. Propagation and amplification of ultra short light pulses in a resonant two-level medium: finite-difference time-domain analysis, Optics Communication, 2001, v. 193, n.1-6, p. 187 – 196.

Лекции 16 – 17. Аттосекундные импульсы и аттосекундная спектроскопия В лекциях рассматриваются методы генерации и принципы измерения параметров импульсов аттосекундной (1 аттосекунда = 10-18 секунды) длительности. Обсуждаются возможности управления электронными процессами на аттосекундной временной шкале, аттосекундной спектроскопии, и аттосекудной томографии атомных орбиталей.

Для импульсов с длительностью, соответствующей нескольким циклам светового поля, знание временной огибающей и несущей частоты оказывается недостаточным для полной характеризации и управляемой генерации лазерного излучения. Результат воздействия таких импульсов на вещество зависит от сдвига несущей волны относительно временной огибающей. Для воспроизводимого, полностью контролируемого воздействия сверхкоротких импульсов на вещество требуется решить задачи измерения и стабилизации сдвига фазы несущей относительно огибающей.

Импульсы со стабилизированной и управляемой фазой несущей открывают новые возможности для измерений на аттосекундной временной шкале и позволяют реализовать новый вид управления индуцируемых электромагнитным полем процессов.

Аттосекундное управление динамикой электронов в атомах Интенсивный световой импульс с длительностью, соответствующей нескольким циклам поля, может приводить к ионизации атома. Вблизи своего максимума световое поле на короткое время понижает эффективный кулоновский потенциал, связывающий валентный электрон с атомным остовом. При этих условиях электрон туннелирует через потенциальный барьер или проходит над ним. Преодолевающий барьер электрон сначала удаляется от атомного остова, а затем возвращается к остову под действием линейно поляризованном поля. Благодаря высокой нелинейности процесса соответствующий электронный волновой пакет локализован на временном интервале порядка T0/10, где T0 – период колебания светового поля (2.5 фс для излучения с длиной волны 750 нм).

Электрон, возвращающийся к родительскому иону, сталкивается с ним, приводя к возбуждению связанных электронов и испусканию рентгеновского излучения. Кванты рентгеновского излучения с максимальной энергией излучаются вблизи пика поля. В зависимости от фазы несущей относительно огибающей такие фотоны могут излучаться лишь однажды ( = 0) или дважды за импульс ( = /2). В результате излучение вблизи частоты отсечки излучаемого спектра имеет непрерывный или промодулированный спектр.

Именно такая картина наблюдается в спектре рентгеновского излучения, испускаемого атомами в поле сверхкороткого лазерного импульса со стабилизированной фазой (a – d) и без стабилизации фазы. Длительность импульса около 5 фс. Энергия – 0.2 мДж.

Импульс фокусируется в газовую трубку, наполненную неоном при давлении 160 мбар.

Интенсивность сфокусированного импульса – 7 1014 Вт/см2.

Генерация аттосекундных импульсов и измерение их параметров Генерация аттосекундных импульсов в соответствии с описанным выше механизмом.

Момент испускания аттосекундного импульса жестко привязан к фазе максимального поля сверхкороткого лазерного импульса.

Для измерения длительности аттосекундных импульсов используется процесс ионизации (в данном случае криптона) в присутствии сверхкоротких лазерных импульсов. В результате действия лазерного излучения электроны, выбиваемые рентгеновским атттосекундным импульсом в моменты времени t1, t2 и t3 имеют различное угловое распределение импульсов pf(). Изменение этого распределения приводит к модуляции кинетической энергии Wf как функции времени задержки между рентгеновским и лазерным импульсами. При длительности рентгеновского импульса x, много меньшей длительности половины периода поля лазерного лазерного излучения T0, наблюдается модуляция Wf с частотой, равной удвоенной частоте колебаний поля лазерного излучения. При x > T0/2 модуляция не наблюдается.

Функция кросс-корреляции рентгеновского излучения и лазерного импульса, измеренная с помощью описанной выше методики Аттосекундная спектроскопия внутренних электронных оболочек Аттосекундный рентгеновский импульс выбивает фотоэлектроны как с внешней, так и с внутренних оболочек атома. Вакансия Wh, образующаяся во внутренней оболочке атома, заполняется электроном из внешней оболочки. Этот процесс сопровождается испусканием коротковолнового излучения или вторичного (Оже) электрона. В отсутствие резонансов временная зависимость выхода фотоэлектронов, определяемая волновой функцией photo, воспроизводит временную зависимость аттосекундного импульса. Измерение временной зависимости выхода Оже-электронов (волновая функция Auger) позволяет определить характерное время распада вакансии во внутренней оболочке атома.

Рентгеновский аттосекундный импульс приводит к испусканию фотоэлектронов, временная зависимость выхода которых измеряется с помощью сверхкороткого лазерного импульса. Изменение функции распределения импульсов испускаемых электронов зависит от фазы лазерного импульса. Для процессов, происходящих за времена, много меньшие периода колебаний поля, импульс с длительностью, соответствующей нескольким циклам поля, обеспечивает субфемтосекундное временное разрешение. Для процессов, характерная длительность которых существенно превышает половину периода светового поля, временное разрешение определяется длительностью огибающей лазерного импульса.

аттосекундными импульсами из атомов криптона и движущихся в поле задержанного по времени лазерного импульса длительностью 7 фс, при увеличении времени задержки между аттосекундным рентгеновским импульсом и сверхкоротким лазерным импульсом. Спектр на заднем плане соответствует времени задержки, равному 5 фс.

Анализ динамика выхода Оже-электронов позволяет определить время распада вакансии на внутренней оболочке, которое для условий данных экспериментов составляет 7.9 фс.

Аттосекундная томография Воздействие лазерного импульса на молекулу H2 или D2 приводит к образованию электронного и колебательного волновых пакетов. Электроны, возвращающиеся к однократно ионизованной молекуле, выбивают второй электрон. Кинетическая энергия образующихся при этом протонов является мерой времени задержки между ионизацией и возвращением электронного волнового пакета к родительскому иону. Молекула, таким образом, выполняет функцию часов. Из энергетического распределения протонов удается восстановить расстояние между ядрами в момент отрыва второго электрона и восстановить проекции волновой функции на одно из ионных состояний.

Аттосекундные технологии позволяют получить изображение молекулярных орбиталей. Для этой цели используется процесс генерации гармоник высокого порядка.

Интенсивное поле лазерного излучения вызывает туннельную ионизацию электрона.

При изменении фазы осциллирующего светового поля электрон возвращается к родительскому иону и рекомбинирует, Этот процесс сопровождается испусканием излучения оптических гармоник. Вид спектра оптических гармоник зависит от типа орбиталей, участвующих в процессе ионизации и рекомбинации. Для молекул, ориентрированных лазерным полем, удается восстановить изображение молекулярной орбитали путем измерения спектра излучения оптических гармоник, испускаемого в различных направлениях (техника аттосекундной томографии).

Аттосекундная регистрация переходных процессов в атоме В модели Бора атома водорода полный период обращения электрона вокруг протона составляет 150 аттосекунд. Для регистрации переходных процессов в атоме, таким образом требуются импульсы короче 1 фс. Принцип таких измерений иллюстрируется на рисунке. Начальное распределение Оже-электронов на плоскости время-импульс несет информацию о динамике возбуждения и релаксации электронной оболочки.

Лазерный импульс с длительностью, соответствующей нескольким периодам оптического поля, и поляризацией, параллельной направлению регистрации выбитых электронов, при разных временах задержки формирует различные проекции распределения ne(p,t) электронов, испускаемых атомом, на плоскости время-импульс.

Набор подобных томографических проекций распределения электронов позволяет восстановить картину динамики атома, возбужденного аттосекундным импульсом.

Литература к лекциям 14 - 1. P. M. Paul, E. S. Toma, P. Breger, G. Mullot, F. Aug, Ph. Balcou, H. G. Muller, and P.

Agostini, Science 292, 1689 (2001).

2. M. Drescher, M. Hentschel, R. Kienberger, G. Tempea, Ch. Spielmann, G.A. Reider, P.B. Corkum, and F. Krausz, Science 291, 1923 (2001).

3. M. Hentschel, R. Kienberger, Ch. Spielmann, G. A. Reider, N. Milosevic, T. Brabec, P.

Corkum, U. Heinzmann, M. Drescher, and F. Krausz, Nature 414, 511 (2001).

4. E. Goulielmakis, M. Uiberacker, R. Kienberger, A. Baltuska, V. Yakovlev, A. Scrinzi, Th.

Westerwalbesloh, U. Kleineberg, U. Heinzmann, M. Drescher, and F. Krausz, Science 1267 (2004).

5. R. Kienberger, M. Hentschel, M. Uiberacker, Ch. Spielmann, M. Kitzler, A. Scrinzi, M.

Wieland, Th. Westerwalbesloh, U. Kleineberg, U. Heinzmann, M. Drescher, and F. Krausz, Science 297, 1144 (2002).

6. M. Drescher, M. Hentschel, R. Kienberger, M. Uiberacker, V. Yakovlev, A. Scrinzi, Th.

Westerwalbesloh, U. Kleineberg, U. Heinzmann, and F. Krausz, Nature 419, 803 (2002).

7. A. Baltuska, T. Udem, M. Uiberacker, M. Hentschel, E. Goulielmakis, C. Gohle, R.

Holzwarth, V.S. Yakovlev, A. Scrinzi, T.W. Hnsch, and F. Krausz, Nature 421, 611 (2003).

8. Itatani J, Levesque J, Zeidler D, Niikura H, Pepin H, Kieffer J C, Corkum P B and Villeneuve D M, Nature 432 867 (2004) Заключение Развитие естественных наук в последние годы характеризуется появлением новых перспективных направлений, возникающих на стыке различных областей исследований, а также в результате сочетания передовых научных подходов и идей с достижениями в области современных технологий. Именно к числу таких новых междисциплинарных направлений научных исследований принадлежит нелинейная оптика сверхкоротких импульсов. Фемтосекундные лазерные импульсы позволяют достичь высоких интенсивностей электромагнитного излучения без необратимого разрушения материала, тем самым, открывая возможности осуществления уникальных режимов взаимодействия электромагнитного излучения с материалами самой различной природы – от объектов квантовой физики до наноструктур и биологических веществ. Эффекты диэлектрического и электронного ограничения, а также резонансы, обусловленные квантово-размерными эффектами и коллективными взаимодействиями в надмолекулярных и агрегатных структурах, приводят к радикальному усилению нелинейно-оптических взаимодействий сверхкоротких импульсов. Эти явления открывают широкие возможности для развития высокочувствительных нелинейнооптических методов анализа состава, структуры и морфологии наноструктурированных материалов и приводит к формированию новых стратегий управления, переключения и преобразования сверхкоротких импульсов.

Материал, представленный в этой книге, иллюстрирует новые уникальные возможности методов нелинейной оптики, связанные с использованием сверхкоротких лазерных импульсов. Использование коротких импульсов в нелинейной спектроскопии конденсированной фазах и дает в руки исследователя мощное средство для управления физическими, химическими и биологическими процессами. Нелинейно-оптические взаимодействия сверхкоротких лазерных импульсов в возбужденных газовых средах позволяют реализовать генерацию аттосекундных импульсов электромагнитного излучения и наблюдать новые интересные явления, такие как генерацию оптических гармоник высокого порядка, а также филаментацию и самоканалирование мощных сверхкоротких лазерных импульсов. Использование когерентных четырехволновых взаимодействий как метода зондирования пространственных неоднородностей и микроскопии высокого разрешения в настоящее время является одним из наиболее успешно развивающихся приложений когерентных нелинейно-оптических взаимодействий. Эта техника получает все более широкое применение для трехмерной микроскопии биологических объектов и визуализации микронеоднородностей в твердом теле и плазме оптического пробоя.

Сверхкороткие лазерные импульсы с управляемой модуляцией фазы открывают новые возможности в области когерентной нелинейной спектроскопии и микроскопии, позволяя осуществить сканирование мгновенной разности частот полей накачки в области частот комбинационно активных мод исследуемых физических, химических или биологических объектов. Волокна нового типа -- микроструктурированные волокна -- позволяют создать высокоэффективные источники перестраиваемых по частоте коротких световых импульсов для нелинейной спектроскопии. Волокна этого класса позволяют формировать короткие импульсы антистоксова излучения с гладкой временной огибающей и регулируемым чирпом при использовании нано- и субнаноджоулевых фемтосекундных импульсов накачки. Использование микроструктурированных волокон позволяет радикально снизить требования к энергии импульсов накачки в перестраиваемых источниках для нелинейной спектроскопии и квантового управления по сравнению с лазерами на красителях и оптическими параметрическими усилителями. Методы поляризационной нелинейной оптики позволяют определить структуру ориентированных молекулярных диполей и выяснить важные свойства движения обобщенных -электронов в органических молекулах с сильными оптическими нелинейностями.

Нелинейно-оптические взаимодействия сверхкоротких лазерных импульсов открывают возможности фазового и поляризационного управления сверхбыстрыми светоиндуцируемыми физическими и химическими процессами в твердотельной фазе.

Решетки двухфотонного поглощения, индуцируемые интерферирующими лазерными полями могут быть использованы для спектроскопических приложений, а также для формирования трехмерных микроструктур, обратимой лазерной микрообработки материалов, оптического переключения и трехмерной оптической записи информации.

Интересные новые возможности в области исследования и управления сверхбыстрыми процессами в физике, химии и биологии связаны с использованием упорядоченных во времени сверхкоротких световых импульсов накачки. Переход молекул в электронно-возбужденное состояние и формирование колебательных волновых пакетов под действием фемтосекундных лазерных импульсов приводят к асимметрии зависимости эффективности квадратичных и кубичных по полю нелинейно-оптических процессов от времени задержки между импульсами накачки.

Данное явление позволяет осуществить управление нелинейно-оптическим откликом квантовых систем в конденсированной фазе на фемтосекундной временной шкале и может быть использовано для исследования динамики колебательных волновых пакетов в органических нелинейных материалах и создания на основе таких материалов быстродействующих переключателей и логических элементов.

Волноводные режимы нелинейно-оптического взаимодействия сверхкоротких сверхкоротких лазерных импульсов и управления их параметрами, а также обеспечивают радикальное увеличение эффективности нелинейно-оптического преобразования частоты сверхкоротких импульсов и существенное повышение изолированные направляемые пространственные моды сверхкоротких световых импульсов субгигаваттного уровня мощности, осуществить эффективные нелинейнооптические преобразования полей в таких состояниях и реализовать новые волноводные режимы когерентного возбуждения и зондирования молекулярных комбинационно-активных колебаний в газовой фазе.

Нелинейная спектральная интерферометрия на основе когерентного антистоксова рассеяния света оказывается удобным и информативным методом оптической метрологии нанокомпозитных материалов. Эксперименты по генерации оптических гармоник и суммарной частоты в полимерных пленках, содержащих нанокристаллы нелинейного материала, указывают на существенное влияние эффектов рассеяния на нелинейно-оптические взаимодействия. Наблюдаемые явления открывают возможности создания новых нанокомпозитных и нанопорошковых нелинейнооптических материалов и разработки на их основе высокоэффективных устройств для преобразования частоты, оптической обработки информации и управления сверхкороткими лазерными импульсами.

Перечисленные выше физические явления открывают широкие возможности для развития высокочувствительных нелинейно-оптических методов анализа состава, структуры и морфологии физических, химических и биологических объектов, обеспечивают уникальное временное разрешение при исследовании сверхбыстрых процессов и приводят к формированию новых стратегий управления, переключения и преобразования сверхкоротких импульсов и оптической обработки информации.

быстродействующих устройств на основе экономичных и эффективных нелинейнооптических материалов и прорыва в области исследования быстропротекающих процессов различной природы и управления широким классом природных явлений -от аттосекундной метрологии динамики электронов в атомных системах до управления сложными молекулярными комплексами в биологических процессах. Работа над решением этих задач будет определять развитие нелинейной оптики сверхкоротких импульсов в ближайшие годы.