На правах рукописи

Файзрахманова Ирина Сергеевна

ВЛИЯНИЕ МАГНИТНЫХ ПОЛЕЙ НА ТЕЧЕНИЯ И

ТЕПЛОМАССОПЕРЕНОС ПРИ ВЫРАЩИВАНИИ КРИСТАЛЛОВ ИЗ

РАСПЛАВА

01.02.05 – Механика жидкости, газа и плазмы

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Пермь – 2007

Работа выполнена в Институте механики сплошных сред Уральского отделения Российской академии наук

Научный руководитель: доктор физико-математических наук, профессор Любимова Татьяна Петровна

Официальные оппоненты: доктор технических наук, профессор Цаплин Алексей Иванович доктор физико-математических наук, профессор Тарунин Евгений Леонидович

Ведущая организация: ГНЦ РФ “Физико-энергетический институт”

Защита состоится 22 января в 15 часов 15 минут на заседании диссертационного совета Д. 212.189.06 при Пермском государственном университете (г. Пермь, ГСП, 614990, ул. Букирева, 15).

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Пермского государственного университета.

Автореферат разослан «14» декабря

Ученый секретарь диссертационного совета Д. 212.189.06, кандидат физико-математических наук, доцент Г.И. Субботин

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Исследование течений и тепломассопереноса при выращивании кристаллов в последние десятилетия стало весьма актуальным в связи с развитием современных технологий. Поскольку для нужд новых технологий необходимы кристаллы высокого качества (с однородным распределением свойств), то встал вопрос о том, как улучшить структуру получаемых кристаллов, воздействуя на процесс кристаллизации. Макро- и микронеоднородности состава и распределение примеси в выращенном кристалле в значительной степени определяются интенсивностью и характером течения в расплаве. Управляя течениями в расплаве, можно существенно влиять на качество выращиваемых кристаллов. Исследованию процессов, происходящих при выращивании кристаллов из расплава, а также управлению ими, посвящена обширная литература. В настоящей работе численно исследуются течения и тепломассоперенос при выращивании кристаллов вертикальным методом Бриджмена и методом плавающей зоны. В обоих случаях учитывается наличие примеси.

Одним из наиболее распространенных способов управления течениями в проводящих расплавах является воздействие различными магнитными полями.

Известно, что постоянное осевое магнитное поле приводит к подавлению течений в расплаве, а нестационарные поля могут индуцировать течения. В настоящей работе исследуется влияние постоянного и переменного (в том числе бегущего) магнитных полей. Поскольку затраты для реализации численных расчетов малы по сравнению с теми, которые необходимы для проведения экспериментальных исследований, численное моделирование позволяет проще и быстрее определить оптимальные параметры внешнего воздействия. Таким образом, тема диссертации представляется весьма актуальной.

Целью работы является численное исследование влияния постоянного, переменного, в том числе бегущего, пространственно однородных осевых магнитных полей на течения, теплоперенос и распределение примеси в расплаве и кристалле при выращивании кристаллов вертикальным методом Бриджмена и методом плавающей зоны и определение оптимальных параметров воздействия на течения в расплаве для получения кристаллов нужного качества.

Научная новизна работы. В исследованиях, посвященных выращиванию кристаллов методом Бриджмена, чаще всего используется квазистатический подход. Однако выращивание кристалла – это существенно нестационарный процесс, поэтому полные данные о нем могут быть получены только при корректном учете эволюции процесса. Такой подход реализован во второй главе диссертации, посвященной численному исследованию течений, тепломассообмена при процессе выращивании кристаллов методом Бриджмена.

тепломассообмена при выращивании кристаллов методом плавающей зоны.

Рассматриваемые в этой главе проблемы изучены недостаточно или совсем не изучены: влияние бегущего магнитного поля на термокапиллярную конвекцию при выращивании кристаллов методом плавающей зоны ранее не изучалось;

влияние постоянного осевого магнитного поля на стационарные осесимметричные режимы термо- и концентрационно-капиллярной конвекции изучено недостаточно; анализ влияния постоянного осевого магнитного поля на устойчивость стационарных осесимметричных режимов термо- и концентрационно-капиллярной конвекции не проводился.

В данной работе получены новые результаты по:

• исследованию влияния высокочастотного переменного осевого магнитного поля на нестационарные течения и тепломассоперенос при выращивании кристаллов германия, легированных галлием, вертикальным методом Бриджмена в земных условиях;

нестационарные течения и тепломассоперенос при выращивании кристаллов германия, легированных галлием, вертикальным методом Бриджмена в земных условиях;

термокапиллярную конвекцию при выращивании кристаллов методом плавающей зоны;

концентрационно- капиллярной конвекции при выращивании кристаллов методом плавающей зоны, в присутствии постоянного осевого магнитного поля;

• исследованию устойчивости стационарных осесимметричных режимов термо- и концентрационно-капиллярной конвекции при выращивании кристаллов методом плавающей зоны, в присутствии постоянного осевого магнитного поля.

Защищаемые положения:

• данные о влиянии высокочастотного переменного осевого магнитного поля на течения и тепломассоперенос при выращивании кристаллов германия, легированных галлием, вертикальным методом Бриджмена в земных условиях;

• результаты исследования влияния бегущего магнитного поля на течения и тепломассоперенос при выращивании кристаллов германия, легированных галлием, вертикальным методом Бриджмена;

• результаты численного моделирования течений и тепломассопереноса при выращивании кристаллов методом плавающей зоны в условиях невесомости при наличии бегущего магнитного поля;

• результаты численного моделирования стационарных осесимметричных режимов термо- и концентрационно-капиллярной конвекции при выращивании кристаллов методом плавающей зоны в условиях невесомости в присутствии постоянного осевого магнитного поля;

• результаты численного исследования устойчивости стационарных осесимметричных режимов термо- и концентрационно-капиллярной конвекции невесомости при наличии постоянного осевого магнитного поля.

Достоверность результатов подтверждена сравнением с известными предельными случаями, с результатами других исследователей, и согласием результатов, полученных разными методами и с использованием разных подходов, между собой.

Апробация работы. Основные результаты, приведенные в диссертации, докладывались и обсуждались на следующих российских и международных конференциях: 4th International Workshop on Modeling in Crystal Growth (Fukuoka, Japan, 2003); International Conference “Advanced Problems on Thermal Convection” (Perm, 2004); 21st International Congress of Theoretical and Applied “Неравновесные процессы в сплошных средах” (Пермь, 2005); Всероссийская конференция “Теория и приложения задач со свободными границами” (Бийск, 2005); 36th COSPAR Scientific Assembly (Beijing, China, 2006); 5th International Workshop on Modelling in Crystal Growth (Bamberg, Germany, 2006); Российский симпозиум “Космическое материаловедение” (Калуга, 2007); International Symposium on Physical Sciences in Space (Nara, Japan, 2007).

зарубежных журналах [1,2], статье в центральном российском журнале [3], статье в местной печати [4], статье в сборнике трудов конференции [5] и тезисах перечисленных выше докладов на конференциях [6-14]. В указанных работах соискатель проводил вычисления и принимал участие в обсуждении результатов: в [1, 5-7] проводил численные расчеты по изучению влияния высокочастотного переменного и бегущего осевых магнитных полей на выращивание кристаллов вертикальным методом Бриджмена; в [4, 8] проводил численные расчеты по исследованию влияния бегущего магнитного поля на течения и тепломассоперенос при выращивании кристаллов методом плавающей зоны; в [3] проводил численные исследования влиянии постоянного осевого магнитного поля на стационарные осесимметричные режимы термо- и концентрационно-капиллярной конвекции при выращивании кристаллов методом плавающей зоны; в [11,12] принимал участие в расчетах по исследованию устойчивости найденных стационарных осесимметричных режимов конвекции в плавающей зоне; в [9,10,13,14] проводил расчеты по исследованию влияния постоянного осевого магнитного поля на устойчивость найденных стационарных осесимметричных режимов конвекции.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из трех глав, заключения и списка цитируемой литературы (120 наименований). В работе содержится 119 рисунков. Общий объем диссертации составляет 198 страниц.

Практическая ценность. Управление конвективными течениями и переносом примеси в расплавах важно для получения кристаллов высокого качества.

Задачи, вошедшие в диссертацию, напрямую связаны с решением данной проблемы. Численные данные, полученные в работе, могут быть использованы при определении оптимальных параметров воздействия магнитных полей на течения и тепломассообмен при выращивании кристаллов вертикальным методом Бриджмена и методом плавающей зоны. Численные результаты по изучению влияния магнитных полей на течения и тепломассоперенос при выращивании кристаллов методом плавающей зоны могут быть использованы при подготовке экспериментов в условиях невесомости.

Работа выполнялась в соответствии с планом работ Института механики сплошных сред УрО РАН по темам 01.20.03 13804 «Влияние вибраций и электромагнитных полей на устойчивость, течения и тепломассоперенос в неоднородных средах» (2003-2005 гг.) и 01.2.006 14568 «Течения и тепломассоперенос в неоднородных средах при воздействии переменных внешних полей» (2006-2008 гг.). Часть работ выполнялась в рамках проекта РФФИ 04-01-00893 и Программы трехстороннего российско-германофранцузского сотрудничества (сеть «Динамика сложных жидкостей, высокопроизводительные вычисления и управление процессами»).

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Первая глава состоит из введения, обзора литературы и общей характеристики работы. В обзоре литературы описаны работы по исследованию процессов выращивания кристаллов из расплавов. Основное внимание уделено вертикальному методу Бриджмена и методу плавающей зоны. Подробно рассмотрено применение магнитных полей, влияние которых исследуется в работе. Выписаны соответствующие выражения для силы Лоренца, действующей на расплав, и обсуждены приближения, используемые в работе.

Во второй главе рассматривается влияние пространственно однородного высокочастотного и бегущего осевых магнитных полей на нестационарный процесс выращивания кристаллов вертикальным методом Бриджмена в земных условиях. Задача решается в размерной форме. Расчеты произведены для германия, легированного галлием, учитывается наличие ампулы, изготовленной из графита.

Глава состоит из двух разделов.

В разделе 2.1 исследуется влияние высокочастотного осевого магнитного поля на течение и тепломассоперенос при выращивании кристалла. Рассматривается печь с линейным распределением температуры по вертикали (далее градиентная печь) и так называемая печь с адиабатической зоной (далее адиабатическая печь). В последнем случае распределение температуры вблизи внешней стенки ампулы моделируется тангенциальным профилем.

Показано, что в отсутствие силы тяжести (в отсутствие конвективных течений) наиболее однородное распределение примеси в выращенном кристалле получается в печи с линейным распределением температуры.

Однако при выращивании кристаллов в земных условиях конвективные течения неизбежны. В вертикальном методе Бриджмена создается устойчивая температурная стратификация (подогрев сверху), однако из-за различия теплопроводностей жидкой и твердой фаз и выделения тепла при фазовом переходе происходит искривление фронта кристаллизации. Таким образом, возникает радиальный градиент температуры, который приводит к возникновению конвективного течения.

В случае линейного распределения температуры вблизи внешней стенки ампулы возникающее течение имеет одновихревую структуру. Вихрь локализован вблизи фронта кристаллизации, циркуляция расплава вдоль фронта кристаллизации происходит от стенки ампулы к оси (далее такое течение расплава называется «циркуляция по часовой стрелке»). В случае тангенциального распределения температуры вблизи внешней стенки ампулы течение имеет двухвихревую структуру. Над вихрем, локализованным вблизи фронта кристаллизации, имеется еще один вихрь, с противоположным направлением циркуляции.

Установлено, что в целом, при влиянии высокочастотного осевого магнитного поля интенсивность конвективного течения в расплаве уменьшается, прогиб фронта кристаллизации увеличивается, перемешивание примеси в расплаве ослабевает, но не прекращается. Такое действие сходно с действием постоянного осевого магнитного поля.

Расчеты показали, что для существенного подавления конвективных течений и достижения наиболее однородного распределения примеси в выращенном кристалле необходимы большие интенсивности переменного высокочастотного осевого магнитного поля. При этом в случае адиабатической печи распределение примеси в выращенном кристалле более однородно, чем в случае линейного профиля температуры.

Таким образом, использование данного типа магнитного поля к процессу выращивания кристаллов полупроводников малоэффективно.

В разделе 2.2 исследуется влияние бегущего магнитного поля на течение и тепломассоперенос при нестационарном процессе выращивания монокристалла в линейной и адиабатической печах. Расчеты проводились как для магнитного поля, бегущего вверх, так и для поля, бегущего вниз.

Известно, что осевое магнитное поле, бегущее вверх, индуцирует в расплаве вихрь с направлением циркуляции против часовой стрелки, а магнитное поле, бегущее вниз, – вихрь с циркуляцией расплава по часовой стрелке (см., напр., [Yesilyurt S., Motakef S., Mazuruk K., Grugel R. J. Crystal Growth, V. 263/1-4, 2004. P. 80-89]).

Численные расчеты показали, что в результате действия магнитного поля, бегущего вверх, на течение в расплаве при выращивании кристалла в градиентной печи, индуцируется вихрь, с направлением циркуляции, противоположным направлению конвективного вихря. При некотором значении индукции магнитного поля конвективный вихрь, расположенный вблизи фронта кристаллизации, исчезает. Практически всю область расплава занимает вихрь, индуцированный полем, с циркуляцией в расплаве против часовой стрелки. Вблизи фронта кристаллизации образуется застойная зона, где движение жидкости отсутствует, таким образом, интенсивное перемешивание происходит только в верхней части расплава. Несмотря на то, что величина прогиба фронта в такой ситуации увеличивается, распределение примеси в выращенном кристалле в этом случае получается наиболее однородным (рис.1).

Установлено, что для печи с линейным распределением температуры для достижения наилучшего распределения примеси нужны интенсивности магнитного поля, большие а) B0 = 0 mT б) B0 = 10 mT, магнитное поле, бегущее вверх который для процесса выращивания кристаллов является крайне нежелательным (для фосфида индия возникновение колебательного режима при воздействии магнитного поля, бегущего вверх, описано также в работе [Schwesig P., Hainke M., Friedrich J., Mueller G. J. Crystal Growth. V. 266, 2004. P. 224– 228])).

Для противоположного направления бегущего магнитного поля индуцируется вихрь с циркуляцией в расплаве в том же направлении, что и вихрь, расположенный около фронта кристаллизации. Для обоих вариантов печей с увеличением интенсивности магнитного поля этот вихрь занимает всю область расплава, интенсивность течения становится больше, фронт кристаллизации становится более плоским, примесь перемешивается активнее. Однако в целом распределение примеси в выращенном кристалле мало отличаются от распределений, полученных в отсутствие магнитного поля. Вихрь вблизи фронта кристаллизации переносит примесь от стенки ампулы к оси, создавая градиенты концентрации примеси в выращенном кристалле.

В третьей главе рассматривается влияние магнитных полей на течения и тепломассоперенос при выращивании кристаллов методом плавающей зоны в условиях невесомости. Метод плавающей зоны позволяет избежать контакта расплава со стенкой ампулы и, следовательно, нежелательного загрязнения материала. Однако из-за наличия свободной поверхности в расплаве возникают капиллярные конвективные течения. Свободная поверхность считается недеформируемой. Искривлениям фронтов плавления и кристаллизации пренебрегается. Задача решается в безразмерной форме. Значения используемых параметров соответствуют типичной ситуации выращивания кристалла германия, легированного кремнием.

Глава состоит из трех разделов.

В разделе 3.1 исследуется влияние бегущего магнитного поля на стационарные осесимметричные термокапиллярные течения в расплаве жидкой зоны. Для различных значениях теплового числа Марангони ( Ma T ) и магнитного числа Тейлора ( Ta m ) рассмотрены стационарные осесимметричные режимы.

Показано, что в результате действия бегущего магнитного поля двухвихревое термокапиллярное конвективное течение в расплаве сменяется одновихревым течением, наиболее выгодным с точки зрения получения однородного кристалла.

Для количественной оценки радиальной сегрегации примеси на фронте кристаллизации в численных расчетах применялась величина: C = ( Cmax Cmin ) Cav (здесь Cmax, Cmin – максимальное и минимальное значения концентрации на фронте соответственно, Cav – среднее значение концентрации на фронте). Расчеты показали, что величина C уменьшается с увеличением Ta m для обоих направлений распространения бегущего магнитного поля, но, начиная с некоторого значения Ta m, перестает изменяться. Установлено, что наиболее эффективным для уменьшения значения C является бегущее вверх магнитное поле.

В разделе 3.2 исследуется влияние постоянного осевого магнитного поля на стационарные осесимметричные режимы конвекции в расплаве при выращивании кристаллов методом плавающей зоны. Учитывается зависимость коэффициента поверхностного натяжения, как от температуры, так и от концентрации примеси. Численно найдены стационарные осесимметричные течения в расплаве при разных значениях Ma T, концентрационного числа Марангони ( Ma C ), числа Гартмана ( Ha ) и отношениях высоты зоны к радиусу ( A ). Остальные параметры полагались заданными.

Постоянное осевое магнитное поле приводит к уменьшению интенсивности конвективных течений и локализации вихрей вблизи свободной поверхности.

При малых значениях Ma T доминирующим является концентрационнокапиллярный механизм, и течение имеет одновихревую структуру. При больших значениях Ma T доминирует термокапиллярный механизм, и течение имеет двухвихревую структуру. В некотором интервале промежуточных значений Ma T решение неоднозначно (см. [Walker J. S. et al Int. J. Heat and Mass Transfer. V. 45, 23, 2002. P. 4695-4702]).

MaT отсутствие (сплошные линии 1 и 1) и при ного типа. Области бистабильности наличии (штриховые линии 2 и 2) постоянного осевого магнитного поля для жидкой зоны с расположены соответственно между A= при воздействии постоянного осевого магнитного поля область бистабильности сужается и сдвигается в область более высоких чисел Марангони.

В разделе 3.3 диссертации изучается линейная устойчивость стационарных осесимметричных режимов термо- концентрационно-капиллярной конвекции относительно трехмерных возмущений, периодических в азимутальном направлении. Моделирование проводится для тех же значений параметров, что и в предыдущем разделе. Находятся критические числа Марангони, при которых стационарные осесимметричные течения теряют устойчивость относительно возмущений с азимутальными числами m = 0,1,2,3. Построены границы устойчивости на плоскости параметров (Ma T,Ma C ) для разных значений Ha и A.

При выбранных значениях параметров, для течений термокапиллярного типа наиболее опасными являются монотонные возмущения, с азимутальным числом, равным двум, для течений концентрационно-капиллярного типа – колебательные возмущения с азимутальным числом, равным единице. Установлено, что постоянное магнитное поле повышает устойчивость стационарных осесимметричных режимов конвекции по отношению ко всем рассмотренным модам неустойчивости.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ

1. Исследовано влияние высокочастотного переменного осевого магнитного поля на течения и теплоперенос при выращивании кристаллов вертикальным методом Бриджмена в земных условиях. Показано, что действие такого поля аналогично действию постоянного осевого магнитного поля: при его влиянии конвективное течение ослабевает. Для достижения значительного эффекта подавления конвективного течения необходимы большие интенсивности магнитного поля; при этом более однородное распределение примеси в выращенном кристалле получается в адиабатической печи.

тепломассоперенос при выращивании полупроводниковых кристаллов вертикальным методом Бриджмена в земных условиях и методом плавающей зоны в условиях невесомости. Показано, том, что в обоих случаях направление бегущего магнитного поля, совпадающее с направлением движения фронта кристаллизации, является наиболее перспективным для получения кристаллов с наиболее однородным распределением примеси.

стационарные осесимметричные режимы термо- и концентрационнокапиллярной конвекции при выращивании кристаллов методом плавающей зоны в условиях невесомости. Найдены границы области сосуществования стационарных осесимметричных режимов конвекции термокапиллярного и концентрационно-капиллярного типов при различных значениях числа бистабильности сужается и сдвигается в область больших значений чисел Марангони.

4. Исследовано влияние постоянного осевого магнитного поля на устойчивость стационарных осесимметричных режимов термо- и концентрационнокапиллярной конвекции при выращивании кристаллов методом плавающей азимутальном направлении. Получены карты устойчивости на плоскости параметров (Ma T,Ma C ) для различных значений числа Гартмана. Показано, что магнитное поле повышает устойчивость стационарных осесимметричных режимов по отношению ко всем исследованным модам неустойчивости.

Основное содержание диссертационной работы изложено в следующих публикациях:

1. Lyubimova T.P., Dold P., Croell A., Khlybov O.A., Fayzrakhmanova I.S. TimeDependent Magnetic Field Influence on GaAs Crystal Growth by Vertical Bridgman Method. J. Crystal Growth. V. 266. 2004. P. 404-410.

2. Lyubimova T.P., Skuridin R.V., Faizrakhmanova I.S. Thermo- and soluto-capillary convection in the floating zone process in zero gravity conditions J. Crystal Growth.

V. 303. 2007. P.274–278.

3. Любимова Т.П., Скуридин Р.В., Файзрахманова И.С. Влияние магнитного поля на гистерезисные переходы в жидкой зоны. Письма в ЖТФ. Т.33. № 17.

2007. C. 61-68.

4. Любимова Т.П., Файзрахманова И.С. Численное исследование влияния бегущего магнитного поля на тепло и массоперенос в жидкой зоне.

Гидродинамика: Сб. науч. трудов. Пермь: Изд-во Пермск. ун-та, 2004. Вып. 11.

С. 173-190.

5. Lyubimova T.P., Dold P., Croell A., Khlybov O.A., Fayzrakhmanova I.S.

Numerical Investigation of Dynamic Magnetic Field Influence on Vertical Bridgman Crystal Growth, Proc. of Int. Conf. “Advanced Problems in Thermal Convection”.

Perm, 2004. P. 343-349.

6. Lyubimova T.P., Crll A., Dold P., Khlybov O.A., Faizrakhmanova I.S. Numerical and experimental study of alternating magnetic field influence on vertical Bridgman crystal growth of semiconductors. Abstr. 4th Intern. Workshop on Modeling in Crystal growth. Fukuoka, Japan, 2003. P. 16.

7. Lyubimova T.P. Fayzrakhmanova I.S. Travelling magnetic field influence on crystal growth by Bridgman method. 21st Int. Congress of Theoretical and Applied Mechanics. Book of Abstracts and CD-Rom Proc. Warsaw, Poland, 2004. P. 167.

8. Файзрахманова И.С., Любимова Т.П. Влияние переменного бегущего магнитного поля на тепломассоперенос в жидкой зоне. Конф. мол. ученых «Неравновесные переходы в сплошных средах» Тез. докл. Пермь, 2004. С.108.

9. Файзрахманова И.С., Любимова Т.П. Влияние магнитного поля на устойчивость течений в жидкой зоне. Конф. мол. ученых «Неравновесные переходы в сплошных средах». Тез. докл. Пермь, 2005. С. 69.

10. Любимова Т.П., Файзрахманова И.С. Влияние постоянного магнитного поля на устойчивость термо- и концентрационно капиллярных течений в жидкой зоне. Задачи со свободными границами: теория, эксперимент и приложения.

Тез. докл. Новосибирск: Изд-во Ин-та гидродинамики СО РАН, 2005. С. 53-54.

11. Lyubimova T.P., Skuridyn R.V., Faizrakhmanova I.S. Stability of axisymmetric steady regimes of thermo- and solutocapillary convection in a floating zone process.

Abstr. of 36th COSPAR Scientific Assembly. Beijing, China, 2006.

12. Lyubimova T.P., Faizrakhmanova I.S., Skuridyn R.V. Thermo- and solutocapillary convection in the floating zone process in zero gravity conditions. 5th Int. Workshop on Modeling in Cryst. Growth. Bamberg, Germany, 2006. P.184-185.

13. Файзрахманова И.С., Любимова Т.П. Влияние постоянного магнитного поля на устойчивость течений и гистерезисные переходы в жидкой зоне. Тезисы докл. Рос. симп. «Космическое материаловедение». Калуга, 2007. С.44.

14. Lyubimova T.P., Faizrakhmanova I.S., Scuridyn R.V., Crll A., Roux B. Control of thermo- and solutocapillary flows in FZ crystal growth by magnetic field and vibrations. Abstr. Int. Symp. on Phys. Sci. in Space. Nara, Japan, 2007. P.56.

Подписано в печать 06.12.2007 г. Формат 6084 1/16.

Отпечатано на ризографе ООО «Учебный центр «Информатика»