МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ

имени М.В. Ломоносова

ХИМИЧЕСКИЙ ФАКУЛЬТЕТ

КАФЕДРА РАДИОХИМИИ

ПРАКТИКУМ

Основы радиохимии и радиоэкологии

МОСКВА 2012 Практикум «Основы радиохимии и радиоэкологии» подготовлен коллективом преподавателей кафедры радиохимии Химического факультета МГУ имени М.В. Ломоносова в составе:

Абрамов Александр Афанасьевич, Алиев Рамиз Автандилович, Афанасов Михаил Иванович, Бадун Геннадий Александрович, Бердоносов Сергей Серафимович, Калмыков Степан Николаевич, Куликов Леонид Алексеевич, Северин Александр Валерьевич, Чернышева Мария Григорьевна.

Под редакцией д.х.н., доцента Афанасова М.И.

Утверждено учебно-методической комиссией Химического факультета МГУ имени М.В.Ломоносова в качестве учебного пособия

ПРАКТИКУМ “ОСНОВЫ РАДИОХИМИИ И РАДИОЭКОЛОГИИ”.

Под редакцией М.И. Афанасова – 2-е издание, переработанное и дополненное - М.: Химический факультет МГУ им. М.В. Ломоносова, Химический факультет МГУ имени М.В. Ломоносова, Кафедра радиохимии с момента ее основания в 1959 г. проводила обучение студентов Химического факультета МГУ имени М.В. Ломоносова по курсу «Метод радиоактивных индикаторов в химии». В последние годы в связи с возрастающей необходимостью экологического, в том числе и радиоэкологического мониторинга среды обитания, курс был трансформирован в «Основы радиохимии и радиоэкологии».

Настоящее учебное пособия является дополненным и переработанным изданием практикума «Основы радиохимии и радиоэкологии», выпущенным в 2008 г. В данном пособии приведены 12 типов лабораторных работ (как правило, по учебному плану студенты выполняют 6-7 работ) с кратким теоретическим введением к каждой работе.

Лабораторные работы условно распределены по 3 модулям:

1. радиоактивность и методы регистрации радиоактивных излучений;

2. контроль радиационной обстановки и радиоактивность окружающей среды;

3. применение радионуклидов в химии, медицине и других областях науки и техники.

В пособии на примере ряда практических работ рассматриваются вопросы математической статистики и обработки результатов измерений. В пособие включены расчетные задачи по некоторым разделам курса для самостоятельного решения. Приведены необходимые для расчетов справочные таблицы.

Теоретический материал курса (радиоактивные превращения, законы распада и накопления радионуклидов, взаимодействие излучения с веществом и его регистрация, особенности поведения и методы разделения радионуклидов, применение радионуклидов в научных исследованиях) приведен в учебнике «Радиоактивные индикаторы в химии. Основы метода» под редакцией Лукьянова В.Б. (М.; Высшая школа, 1985). Более подробно разделы курса изложены в новом учебном пособии профессора Бекмана И.Н. «Радиохимия, том I. Радиоактивность и радиация» (М.; ОнтоПринт, 2011). Кроме того, современное состояние исследований радиоактивности окружающей среды подробно рассмотрено в актуальном труде сотрудников кафедры Сапожникова Ю.А., Алиева Р.А. и Калмыкова С.Н. «Радиоактивность окружающей среды.

Теория и практика» (М.; БИНОМ. Лаборатория знаний, 2006).

РАБОТА 1. ИЗМЕРЕНИЕ РАДИОАКТИВНОСТИ С ПОМОЩЬЮ СЧЕТЧИКОВ

ГЕЙГЕРА-МЮЛЛЕРА

1.1. Принцип работы газовых ионизационных детекторов Ядерное излучение в подавляющем большинстве случаев регистрируется с помощью детекторов – устройств, преобразующих энергию ядерного излучения в соответствующие электрические сигналы, которые затем измеряются и записываются радиометрической аппаратурой. Работа детекторов основана на ионизирующем действии излучения или эффектах, обусловленных ионизацией вещества. Ниже кратко рассматривается механизм регистрации ядерного излучения с помощью газовых ионизационных детекторов, среди которых наибольшее применение находят счетчики Гейгера-Мюллера.

Детекторы представляют собой заполненное газом устройства с двумя электродами, на которые подается высокое напряжение (схема включения на рис. 1.1). Под действием электрического поля электроны и ионы, образовавшиеся при прохождении ядерной частицы (фотона) через рабочий объем детектора, направленно перемещаются к электродам. При этом происходит «разряд» источника высокого напряжения через газовую среду и создается разность потенциалов (выходной сигнал) на сопротивлении C Рис. 1.1. Схема включения газового счетчика: СТС, рабочий объем которых 1- анод; 2 – катод; 3 – изолятор; 4- источник заполнен смесью аргона (освысокого напряжения; 5- блок регистрации; новной компонент) и хлора R – нагрузочное сопротивление; C - конденсатор оси счетчика тонкая металлическая нить – анодом. На электроды подается рабочее напряжение 400450 В. Поскольку диаметры электродов различаются между собой в сотни раз, напряженность поля вблизи нити на 2-3 порядка выше, чем около стенки цилиндра. Следует отметить, что цилиндрический катод-стенка и расположенный коаксиально анод-нить являются общим элементом конструкции счетчиков ГейгераМюллера любого типа.

Счетчики Гейгера-Мюллера характеризуются тем, что в некотором интервале подаваемого на электроды напряжения амплитуда выходного сигнала не зависит от энергии ядерной частицы. Рабочее напряжение, от правильного выбора которого во многом зависит стабильность работы счетчика, должно соответствовать середине этого интервала. В регистрирующих приборах, которые, как правило, снабжены детекторами определенного типа, требуемое (указанное в паспорте) постоянное напряжение поддерживается автоматически.

Рабочее напряжение обеспечивает появление так называемого «прерываемого коронного разряда». Электроны и ионы, образовавшиеся как при прохождении ядерной частицы (фотона) через рабочий объем детектора, так и на следующих стадиях развития разряда, ускоряются электрическим полем и приобретают энергию, достаточную для ионизации и возбуждения большого числа атомов. В результате в пространстве вблизи анода образуются лавины заряженных частиц. Фотоионизация молекул галогена и материала катода электромагнитным излучением возбужденных атомов аргона способствует мгновенному распространению разряда вдоль всей длины анода. В рабочем объеме детектора образуется до 109 пар ионов, причем их число не зависит от первичной ионизации.

Электроны быстро (менее, чем за 106 с) собираются на аноде, что вызывает импульс напряжения на сопротивлении R и позволяет зарегистрировать частицу. При этом вокруг анода остается «чехол» малоподвижных положительных ионов и напряженность поля уменьшается настолько, что разряд прерывается, а следующая ядерная частица не может вызвать новых лавин. Счетчик будет готов регистрировать новую частицу тогда, когда пространственный положительный заряд переместится к катоду и разность потенциалов между электродами достигнет порогового значения, при котором возможен коронный разряд. Время восстановления «работоспособности» детектора определяется в основном скоростью дрейфа положительных ионов и составляет примерно 104 с, что соответствует минимальному интервалу времени между двумя последовательными частицами, которые могут быть зарегистрированы раздельно (разрешающее время детектора ).

Необходимо отметить, что в счетчике, заполненным только аргоном, после восстановления напряжения на электродах коронный разряд развивается уже без участия ядерной частицы. Нейтрализация положительных ионов аргона на катоде и (или) фотоионизация материала стенок приводит к появлению свободных электронов, которые порождают новые ионные лавины и, соответственно, ложный импульс. Через 104 с цикл повторяется. В результате возбуждается прерывистый коронный разряд и детектор становится нечувствителен к ядерным излучениям. Для устранения ложных разрядов в рабочий объем вводят вещества, молекулы которых имеют существенно более низкий потенциал ионизации, чем атомы аргона. При столкновениях ионы аргона передают заряд и энергию возбуждения молекулам примеси. Дезактивация этих возбужденных молекул происходит, в основном, безизлучательно и сопровождается их диссоциацией. Таким образом, гасящие добавки резко уменьшают вероятность появления ложных импульсов и полностью исключают возможность возникновения «неуправляемого» коронного разряда.

Развитие прерываемого коронного разряда предопределяет большую амплитуду выходного импульса и, соответственно, высокую чувствительность счетчика: частица, создавшая хотя бы одну пару ионов, будет зарегистрирована. Это делает счетчики особенно удобными для регистрации –частиц, имеющих непрерывный спектр энергий. Вместе с тем независимость амплитуды импульса от энергии ионизирующей частицы не позволяет использовать счетчики Гейгера-Мюллера в спектрометрических исследованиях.

Важными характеристиками счетчиков являются фон и разрешающее время.

Фон (скорость счета фона) – число импульсов, зарегистрированных прибором в единицу времени, в отсутствие исследуемых радиоактивных препаратов. Фон детектора обусловлен как внешним излучением (космические лучи, естественная радиоактивность конструкционных материалов, лабораторные источники излучения, радиоактивные загрязнения деталей радиометрической установки и т.п.), так и самопроизвольными разрядами в счетчике (ложные импульсы). Поскольку устранить все причины появления фона нельзя, измеряемая скорость счета препарата всегда содержит фоновую составляющую. Фон оказывает влияние на точность определения скорости счета радиоактивного вещества и тем большее, чем ниже активность препарата (см.

уравнение (1.32)). Очевидно, что фон надо свести к минимуму. В частности, чтобы уменьшить влияния внешнего излучения счетчик обычно помещают в защитный “домик” из свинца.

Фон, среднее значение которого указано в техническом паспорте каждого детектора, зависит от типа детектора, его конструкции, а также условий и срока эксплуатации. Например, у счетчиков типа СТС фон не должен быть выше 110 имп/мин. Превышение этого уровня, при условии правильно установленного рабочего напряжения и отсутствия радиоактивных загрязнений в защитном домике, указывает на выход счетчика из строя.

Разрешающее время () детектора или установки в целом – это минимальный интервал времени между двумя последовательными импульсами (частицами), которые регистрируются раздельно. В течение времени установка не может фиксировать появление других частиц в рабочем объеме детектора. Потери при регистрации в общем случае определяются той частью установки, у которой разрешающее время максимально. Разрешающее время самогасящихся счетчиков Гейгера-Мюллера составляет приблизительно 104 с, сцинтилляционных детекторов - 108106 с, полупроводниковых – 108107 с. Электронные схемы блоков регистрации конструируются в каждом случае, как правило, так, чтобы их разрешающее время было меньше указанных значений. Поэтому соответствующие потери определяются детекторами.

Пусть в рабочий объем детектора проникает Iт частиц в секунду, каждая из которых ионизирует рабочее вещество. При этом установка фиксирует Iс импульсов (частиц). Тогда доля незарегистрированных частиц, в первом приближении, составит ·Iс, а их среднее число будет равняться Iт··Iс. Число незарегистрированных частиц равно:

Согласно (1.1), разрешающее время можно рассчитать по уравнению:

Разрешающее время можно определить, например, по изменению скорости счета серии препаратов с известной абсолютной активностью (Аi) каждого из них (см. раздел 1.3). Следует отметить, что значение, вычисленное согласно (1.2), будет близко к реальному при условии (Iт Iс)0,1·Iт. В других случаях это уравнение можно использовать лишь для приблизительной оценки разрешающего времени.

Разрешающее время ограничивает максимальную скорость счета, которую может измерить данный детектор с желаемой точностью: чем больше, тем меньше достоверно фиксируемая скорость счета. Если доля нерегистрируемых частиц (·Iс) превышает 13%, в результат измерения вводят поправку на разрешающее время (уравнение 1.3). Для счетчиков Гейгера-Мюллера, например, этому условию соответствует Iс = 50150 имп/с. Сцинтилляционные детекторы позволяют регистрировать в сотни раз большую скорость счета.

Величину истинной скорости счета препарата I, которую также называют регистрируемой активностью, получают после вычитания скорости счета фона Iф из исправленной на разрешающее время скорости счета Iт, рассчитанной по (1.1).

где Iс – измеренная суммарная скорость счета препарата вместе с фоном 1.2. Обработка результатов измерения радиоактивности Обработка результатов любых измерений сводится не только к расчетам, но и учету систематических погрешностей, оценке случайных погрешностей и устранению возможных грубых ошибок.

Систематические погрешности имеют одинаковые значения при выполнении измерений одним и тем же методом с помощью одного и того же прибора. Они отклоняют результаты всех измерений в одну сторону, завышая или занижая истинное значение измеряемой величины. Эти погрешности можно выявить до начала измерений, свести к минимуму или, по крайней мере, оценить.

К систематическим относятся, например, погрешности, связанные с ослаблением излучения в воздухе и стенке детектора, его самоослаблением, обратным рассеянием и вероятностью регистрации частиц (фотонов) детектором. Соответствующие поправочные коэффициенты k, S, q и определяются, как правило, с помощью эмпирических формул и графиков, которые не всегда строго отвечают условиям конкретного измерения. Для многих нуклидов с разветвленной схемой распада погрешность определения ряда коэффициентов p также весьма значительна. Значения коэффициентов, используемые при расчетах, могут отличаться от истинных на 10-15%. Для уточнения каждой поправки конкретного измерения обычно требуется выполнить дополнительное, достаточно трудоемкое исследование. Поэтому в большинстве случаев довольствуются приблизительными значениями поправочных коэффициентов, допуская, что относительная погрешность их определения составляет 15%.

Случайные погрешности обусловлены рядом причин, действие которых неодинаково в каждом эксперименте и не может быть учтено заранее. Результаты измерений, проведенных в одинаковых условиях, случайно отклоняются в положительную и отрицательную сторону от истинного значения измеряемой величины. Случайные погрешности определяются, например, классом точности и стабильностью работы приборов, а при радиометрических измерениях – также и вероятностным характером процесса распада ядер. С этим процессом связана минимальная, при данных условиях измерения, погрешность определения числа регистрируемых импульсов.

Генеральная и выборочная совокупность случайных величин. Дисперсия и стандартное отклонение Каждый экспериментальный результат хi, в частности, результат измерения числа импульсов представляет собой случайную величину. Абсолютно точное значение измеряемой величины (его называют генеральным средним и обозначают ) может быть получено лишь при бесконечно большом числе экспериментов. Пусть P(xi) – вероятность появления значения xi случайной величины х, тогда Гипотетическую совокупность всех мыслимых результатов (от - до + ) называют генеральной совокупностью. Параметрами генеральной совокупности являются генеральное среднее и генеральная дисперсия 2, которая служит мерой рассеяния случайной величины х относительно своего генерального среднего:

Положительное значение корня квадратного из генеральной дисперсии называется абсолютным стандартным отклонением или абсолютным средним квадратическим отклонением и также характеризует рассеяние случайной величины относительно :

Считается, что результаты измерений подчиняются нормальному закону распределения (распределению Гаусса). Вероятность того, что случайная величина окажется в пределах бесконечно малого интервала между x и (x+dx), определяется как (x) dx, где функция (x) – плотность вероятности нормального распределения s, вычисленной по (1.10), и доверительную погрешность среднего ( или N ) находят в соответствии с (1.19).

С помощью 2 – критерия можно также проверить стабильность (надежность) работы регистрирующего прибора (см. раздел 1.3).

Погрешность косвенного измерения. Закон накопления погрешностей В экспериментальной практике подлежащая определению величина Y во многих случаях не измеряется непосредственно, а рассчитывается по результатам прямого измерения нескольких параметров, от которых она зависит. Погрешность такого косвенного «измерения» можно вычислить с помощью закона накопления погрешностей.

Если определяемая величина Y=(x1,x2,x3,…,xk) представляет собой функцию «k» переменных и известны выборочные дисперсии результатов непосредственных измерений sx,sx,sx,...,sx, то дисперсия Y равна:

В это соотношение вместо выборочных дисперсий можно подставить генеральные дисперсии 2 или квадраты доверительных погрешностей 2( x ) (см. (1.19, 1.24)).

Применение (1.30) для двух важных частных случаев дает следующие результаты:

Примером косвенных «измерений» является определение скорости счета препарата (Iпр=IcIФ), которая рассчитывается по результатам измерений двух величин: суммарной скорости счета препарата вместе с фоном (Ic) и скорости счета фона (Iф). В соответствии с (1.30) доверительная погрешность определения Iпр равна:

Погрешности отдельного (единственного) измерения Ic и IФ можно вычислить, предполагая отсутствие иных источников рассеяния результатов, кроме статистического характера распада и колебания фона, по уравнениям (1.29) и (1.13). В этом случае относительная погрешность скорости счета Iпр для доверительной вероятности определяется уравнением вида:

Если проводится nc параллельных измерений одного препарата и nф измерений фона, то доверительные погрешности для средних значений с и ф рассчитывают, в зависимости от значения 2 – критерия, согласно (1.19) или (1.24). В этом случае Регистрация радиоактивности имеет свои особенности. Одной из них является выбор оптимального соотношения между временем измерения скорости счета препарата с фоном tc и временем измерения фона tф, которое, при фиксированной общей продолжительности измерения t, обеспечивает минимальное значение погрешности определения Iпр.

Комбинируя (1.30) и (1.13), можно получить выражение для абсолютной квадратической флуктуации скорости счета препарата за вычетом фона:

После дифференцирования уравнения (1.34), используя условия минимума погрешности dп(I)=0 и постоянства t (t= tс+tФ = const), можно найти искомое соотношение:

Соотношения (1.35) и (1.32), позволяют рассчитать время отдельного измерения препарата с фоном (tc,min) и фона (tФ,min), необходимое для того, чтобы погрешность скорости счета препарата Iпр не превышала заданной величины ( I ). пр должно быть в n раз меньше, чем рассчитанное по (1.36).

Фон счетчиков Гейгера-Мюллера равен нескольким десяткам имп/мин и обычно во много раз меньше скорости счета препарата с фоном. Поэтому в большинстве случаев, согласно (1.32), погрешность (Iпр) будет меньше 10% даже при одном измерении Iс и Iф продолжительностью по 12 мин. Оптимизация измерений необходима, если основной целью эксперимента является прямое определение Iпр, а скорость счета Iс сопоставима со скоростью счета фона. Заметного снижения погрешности прямых радиометрических измерений следует добиваться также в тех случаях, когда эти погрешности вносят существенный вклад в погрешность результата косвенного определения величины Y (см. (1.30)). Напротив, если предварительный расчет показал, что погрешность непосредственного измерения I окажется заведомо меньше известной (или задаваемой) погрешности одного из параметров Y, можно ограничиться проведением нескольких измерений скорости счета препарата продолжительностью по мин (см. работу 2).

1.3. Установка со счетчиком Гейгера-Мюллера Цель работы Приобрести навыки измерения скорости счета препаратов с помощью радиометрической установки;

проверить стабильность работы регистрирующей аппаратуры;

определить разрешающее время установки.

Оборудование и препараты Радиометрическая установка со счетчиком Гейгера-Мюллера типа СТС.

Набор препаратов 90Sr(90Y) с известной абсолютной активностью и регистрируемой скоростью счета от 5 до 500 имп/с.

Выполнение работы 1. Измерение фона Определение скорости счета фона проводят в тех же условиях, что и измерения радиоактивности препарата, т.е. при закрытой крышке защитного домика. Проводят измерения продолжительностью t = 50 с (или 1 мин), в табл. 1.3.1 вписывают число фоновых импульсов (Nф) и скорость счета (Iф=Nф/t). Полагая, что рассеяние числа отсчетов связано только со статистическим характером колебания фона, вычисляют доверительные интервалы для значений Iф,i, соответствующие 95%-ной доверительной вероятности (0,95 = 1,96п 2(Iф,i/t)).

Среднее арифметическое значение скорости счета фона Ф сравнивают с паспортными данными. Если значение ф выше110 имп/мин, а рабочее напряжение установлено правильно и внутренние поверхности домика не содержат радиоактивных загрязнений, счетчик следует заменить.

2. Проверка стабильности работы аппаратуры Статистический характер радиоактивного распада дает возможность проверить стабильность (надежность) работы регистрирующего прибора. С этой целью в строго одинаковых условиях проводят 10 последовательных измерений Ni продолжительностью t =50 с (или 1 мин) для препарата со скоростью() счета 10003000 имп/мин. Используя уравнения (1.19), (1.12) и (1.27), вычисляют выборочную дисперсию, дисперсию распределения Пуассона и значение 2- критерия.

В этом случае Ic>>Iф, а поправка на разрешающее время пренебрежимо мала.

Рассчитанное значение 2эксп сравнивают со значением 20,05 для уровня значимости p =0,05 и числа степеней свободы f=9 (20,05=16,9; табл. П.3). Считают, что аппаратурные помехи, которые должны нарушить пуассоновский характер распределения числа регистрируемых импульсов, отсутствуют, если значение 2эксп.16,9. В противном случае расхождение между наблюдаемым распределениям и распределением Пуассона признается значимым, что свидетельствует о наличии случайных погрешностей, связанных с нестабильностью работы прибора.

3. Определение разрешающего времени Для определения разрешающего времени измеряют скорость счета Iс,i шести стандартных препаратов с известной абсолютной активностью Аi. Чтобы уменьшить погрешность, связанную с неточной фиксацией препаратов в кассете, проводят по 4 измерения, каждый раз поворачивая препарат вокруг оси на случайный угол. Усредняют полученные результаты.

Доверительный интервал среднего каждой серии измерений (с,i) рассчитывают по формуле (1.19). Значение t,f для вероятности =0,95 и числа степеней свободы f= приведены в табл. П.2.

Строят график зависимости скорости счета Iс,i препаратов от их абсолютной активности Аi, используя вычисленные доверительные интервалы. При малых значениях Iс, когда произведение ·Iс ничтожно мало, скорость счета пропорциональна A. В дальнейшем наблюдается отклонение от линейности. На экстраполированной части прямой линии над точкой Iс находят соответствующее ей значение Iт и по формуле (1.2) рассчитывают значение. Определяют максимально возможную скорость счета, которая не требует введения поправки на (Iс,max 0,02).

РАБОТА 2. ОПРЕДЕЛЕНИЕ АБСОЛЮТНОЙ АКТИВНОСТИ МЕТОДОМ

ФИКСИРОВАННОГО ТЕЛЕСНОГО УГЛА

2.1. Влияние свойств радионуклида и условий измерений на величину регистрируемой активности Одной из задач, решаемых с использованием детекторов, является измерение числа частиц определенного типа, испускаемых радиоактивным препаратом, и/или его абсолютной активности, т.е. числа ядер, распадающихся в препарате в единицу времени. Однако измерительные приборы фиксируют, как правило, только часть излучения, сопровождающего ядерные превращения. Доля частиц (фотонов), не зарегистрированных приборами, зависит от расположения препарата относительно детектора, поглощения излучения стенками детектора, вероятности взаимодействия излучения с рабочим веществом и других факторов. Кроме того, некоторые частицы, проникшие в чувствительный объем детектора, могут быть не зарегистрированы из-за наличия разрешающего времени. Вместе с тем любой детектор помимо импульсов от частиц, испускаемых исследуемым препаратом, фиксирует и посторонние импульсы – фон. Поэтому переход от числа импульсов Iс, регистрируемых прибором в единицу времени, к абсолютной активности А требует учета ряда поправок.

Прежде всего, в измеренную скорость счета Iс вводят поправки на разрешающее время (если необходимо) и фон (см. уравнение (1.3)).

Регистрируемая активность I связана с абсолютной активностью А измеряемого образца, содержащего нуклид с простой схемой распада, соотношением где - коэффициент регистрации;, p,, k, S и q – рассматриваемые ниже поправочные коэффициенты; I и А выражены соответственно числом импульсов и актов распада, отнесенных к одной и той же единице времени.

Если измеряют активность изотопа со сложной схемой распада или равновесной смеси изотопов, то произведение (p k S q) вычисляют для каждой i–той компоненты излучения и результаты суммируют. В этом случае (2.1) приобретает вид:

Эффективностью детектора () к данному виду излучения называется вероятность того, что частица (квант), передав часть своей энергии атомам рабочего вещества детектора, вызовет в нем процессы, позволяющие зарегистрировать эту частицу или квант. Коэффициент эффективности - отношение числа частиц (квантов) I, вызвавших такие процессы, к общему числу частиц (квантов) Id, проникших в рабочий объем детектора за время регистрации ( = I Id). Следует отметить, что в общем случае из–за наличия разрешающего времени число зарегистрированных импульсов Iс I.

Эффективность детектора определяется вероятностью взаимодействия частиц (фотонов) с атомами рабочего вещества, которая зависит не только от вида и энергии ядерного излучения, но и от количества вещества в рабочем объеме детектора. Для излучения, обладающего очень высокой ионизирующей способностью, =1. Эффективность счетчиков Гейгера-Мюллера к -излучению близка к 100%, так как практически каждая -частица создает хотя бы одну пару ионов даже в небольшом газовом объеме детектора.

Эффективность этих счетчиков к -излучению зависит от его энергии, материала и толщины катода, так как вероятность взаимодействия фотонов с атомами газа ничтожно мала. Коронный разряд в счетчике инициируют вторичные электроны, которые «выбиваются» фотонами из поверхностных слоев материала катода. Однако даже при оптимальной толщине катода эффективность не превышает 2%, а для -квантов с энергий Е 1 МэВ коэффициент равен 0,20,6%.

Для регистрации –излучения используют, как правило, сцинтилляционные или полупроводниковые детекторы. Эффективность этих детекторов, в зависимости от энергии фотонов, состава и размеров сцинтиллятора (или полупроводникового кристалла) составляет от 20% до 100%. Эффективность регистрации заряженных частиц такими детекторами обычно близка к 100%.

Коэффициент ослабления k учитывает потери излучения на пути от источника до рабочего вещества детектора. Он равен отношению числа частиц Id, проникших в чувствительный объем детектора через слой воздуха толщиной d1 и стенку (окно) Рис. 2.1. Зависимость коэффициента ослабления k обычно используют дедля –частиц от отношения d/Rmax. текторы с окном толщиной 35 мг/см2.

Ослабление потока –частиц сравнительно тонкими поглотителями (d0,3 Rmax) описывается, в первом приближении, эмпирической экспоненциальной зависимостью. В этом случае, с погрешностью 15%, коэффициент k можно определить по формуле:

где - массовый коэффициент ослабления в см2/г (табл. П.4; значения и Rmax, приведенные для алюминия, можно использовать для оценки ослабления –излучения в других материалах), d = d1+d2 – суммарная толщина слоя воздуха и окна в г/см2.

Если толщина поглощающего слоя d превышает 0,3·Rmax., то для оценки k можно воспользоваться эмпирическим графиком (рис. 2.1).

Экспоненциальный закон ослабления –излучения выполняется при любой толщине поглотителя и коэффициент k для квантов с энергией Е всегда может быть рассчитан (значения приведены в табл. П.5). Однако в большинстве случаев (например, при Е>0,1 МэВ) потерями –излучения в стенках детектора пренебрегают, принимая k = 1.

Проникающая способность –частиц крайне низка: их пробег в твердом веществе измеряется десятками микрометров. Поэтому –излучающие препараты помешают внутрь рабочего объема (рабочего вещества) детектора; в этом случае k=1.

Коэффициент самоослабление S учитывает поглощение (рассеяние) ядерного излучения в самом радиоактивном веществе и равен отношению числа частиц или квантов IS, испускаемых в направлении детектора с поверхности препарата, находящегося на бесконечно тонкой подложке, к полному числу частиц или квантов I, испускаемых этим препаратом в направлении детектора (S = IS / I).

Поправку на самослабление следует учитывать, прежде всего, при регистрации – частиц. Выше отмечалось, что ослабление –излучения достаточно тонкими поглотителями подчиняется экспоненциальному закону. Для оценки S в этом случае (dпр 0,3·Rmax.) можно воспользоваться формулой:

где толщина dпр выражена в линейных (см) или массовых единицах (г/см2); коэффициент ослабления - в см1 или см2/г, соответственно.

При регистрации –излучения стараются использовать очень тонкие препараты, для которых произведение dпр0,02. В этом случае, согласно (2.4), коэффициент 1S0,99 и поправка на самоослабление не вводится.

Поправка на самоослабление не вводится также при относительных измерениях «толстых» (dпр 0,75·Rmax) источников -излучения (метод насыщенных слоев). В этом случае регистрируемая скорость счета I пропорциональна удельной активности Ауд образца, имеющего площадь s:

где, k, q, p и - обсуждаемые в настоящем разделе поправочные коэффициенты; Aуд может быть выражена либо в имп/с·г ( - в см2/г), либо в имп/с·см3 ( - в см1); размерность s - см2.

Ослабление потока –квантов, как правило, пренебрежимо мало. Уравнение типа (2.4) целесообразно использовать, заменив коэффициенты (для –излучения) на коэффициенты из табл. П.5, для оценки самопоглощения мягкого –излучения в достаточно толстых препаратах (·dпр>0,05).

Коэффициент обратного рассеяния q – отношение числа частиц IqS, испускаемых в направлении детектора с поверхности препарата, находящегося на подложке конечной толщины, к числу частиц IS, испускаемых в направлении детектора с поверхности того же препарата при бесконечно тонкой подложке (q = IqS /IS ).

Бета-частица может изменять направления своего движения при каждом взаимодействии с атомами материала подложки, на которую нанесен исследуемый препарат. В результате некоторая часть излучения, испускаемого в сторону подложки, может отражаться в направлении детектора. Коэффициент q возрастает с увеличением (оргстекло) от материала подложки для -излучения (практически начиная с dпр > 0,2·Rmax) коэффициент q=1, так как отраженные частицы поглощается самим препаратом.

При измерении -излучающих препаратов обратное рассеяние, как правило, не учитывают, так как в большинстве случаев q 1,02.

Поправка на схему распада p. Спектр излучения, сопровождающего распад ядер большинства нуклидов, состоит из частиц и/или -квантов нескольких энергетических групп, которые характеризуются различными наборами коэффициентов i, ki, Si и qi.

Доля излучения данного вида (или данной энергии) в спектре испускаемых ядром частиц (квантов) называется поправкой на схему распада p. Значения коэффициентов pi приведены в таблицах изотопов (табл. П.1) Геометрический коэффициент учитывает потери излучения, обусловленные взаимным расположением препарата и счетчика. Он равен отношению числа частиц (квантов) I, испускаемых препаратом, находящимся на бесконечно тонкой подложке, в направлении чувствительного объема детектора к общему числу частиц (квантов) A pi, появляющихся при распаде ядер ( I A pi ).

Геометрический коэффициент равен единице, если радиоактивный препарат находится внутри ионизационного газового детектора (4-счетчик) или радиоактивное вещество растворено в жидком сцинтилляторе. Коэффициент в ряде случаев можно определить, рассчитав телесный угол, под которым детектор облучается источником излучения ( = /4). В случае сложной конфигурации препарата используют экспериментальный метод нахождения (см. п. 2.2).

Абсолютную активность препарата, согласно (2.2), можно найти по значению его истинной скорости счета, если известен коэффициент регистрации.

Точно определить или рассчитать все сомножители коэффициента, как отмечалось выше, во многих случаях весьма затруднительно. Поэтому для определения абсолютной активности часто используют либо «метод относительных измерений», либо «метод фиксированного телесного угла». Суть обоих методов – сравнение, в строго тождественных условиях, скорости счета исследуемого (контрольного) препарата (Iх) со скоростью счета эталонного (стандартного) препарата (Iэт), содержащего известное количество радионуклида.

Измерения проводят на одной и той же установке с одним и тем же детектором и кассетой для крепления образцов. Препараты должны иметь идентичные форму и размер и быть одинаково расположены относительно детектора. Радиоактивные вещества наносят на равные по толщине подложки, которые изготовлены из одного и тоже материала. При регистрации -частиц рекомендуется использовать тонкую органическую пленку или бумагу, обратное рассеяние от которых минимально. Для устранения погрешности, связанной с самоослаблением -излучения, следует измерять скорость счета либо очень тонких препаратов (dпр0,02), либо препаратов, толщина которых сравнима (или больше) с максимальным пробегом -частиц.

Если препараты содержат один и тот же радионуклид, то, при проведении измерений в одних и тех же условиях, коэффициенты регистрации будут одинаковы. В этом случае говорят об определении абсолютной активности (Ах) по «методу относительных измерений»:

В тех случаях, когда отсутствуют стандартные препараты, содержащие тот же нуклид, что и используемый в работе, применяют «метод фиксированного телесного угла». Он заключается в измерении скорости счета препаратов при соблюдении постоянства геометрического коэффициента в сочетании с расчетом всех необходимых поправок, входящих в коэффициент регистрации. Поскольку расчет каждого из коэффициентов в (2.2) будет увеличивать погрешность определения А, стремятся обеспечить такие условия регистрации, которые позволяют считать хотя бы некоторые поправки равными 1.

2.2. Определение абсолютной активности препарата 90Sr(90Y) В настоящей работе для определения абсолютной активности контрольного препарата 90Sr(90Y), в котором изотопы находятся в состоянии векового равновесия, используют эталонный препарат 204Tl. Необходимые для последующих расчетов данные (периоды полураспада, энергия частиц E,max и выходы частиц на распад) приведены в табл. П.1.

Препараты представляют собой алюминиевые диски толщиной 1 мм, на поверхность которых нанесено радиоактивное вещество в количестве, соответствующему условию «бесконечно тонкий образец» (S=1). Площадь активного пятна в центре дисков равна 1 см2. Для обоих источников эффективность регистрации -излучения =1.

Коэффициенты обратного рассеяния излучения 90Sr, 204Tl и 90Y, в пределах погрешности измерений, можно считать одинаковыми (1,2 q 1,3).

Таким образом, на основании (2.2), с учетом равенства, можно записать:

где индексы j и i относятся к эталонному и исследуемому препаратам, соответственно.

Следует подчеркнуть, что в уравнениях (2.6, 2.7) значения I, Iх и Iэт - истинные регистрируемые активности, т.е. скорости счета, исправленные на разрешающее время и фон (см. уравнение (1.3)). В настоящей работе обычно используются препараты, скорость счета которых меньше 6000 имп/мин, что позволяет не вводить поправку на.

Основной вклад в погрешность искомой величины Ах вносит значительная погрешность определения коэффициентов ослабления k (k(Tl)=k(Sr)= k(Y)=0,15); высокая точность измерения скорости счета практически не будет влиять на конечный результат.

Учитывая это условие, для определения Ах можно ограничиться проведением, как правило, 45 измерений скорости счета препаратов продолжительностью по 1 мин (в большинстве случаев погрешность определения Ic будет меньше 10%).

Цель работы Определение методом фиксированного телесного угла абсолютной активности препарата, содержащего равновесную смесь изотопов 90Sr(90Y).

Оборудование и материалы Установка с цилиндрическим счетчиком Гейгера-Мюллера.

Контрольный препарат 90Sr(90Y).

Эталонный (стандартный) препарат 204Tl с сопроводительным паспортом.

Выполнения работы 1. Проводят предварительные (продолжительностью t=50 с или t=1 мин) измерения скорости счета эталонного образца Iс,х, контрольного препарата Iс,эт и фона Iф. Используя соотношения (1.32; 1.33), оценивают минимальную относительная погрешность ((Ic)) определения скорости счета Iс,х и Iс,эт при доверительной вероятности =0,95 для 4х измерений каждого препарата и фона продолжительностью по 1 мин().

2. Проводят по 4 измерения скорости счета контрольного и стандартного препаратов, каждый раз поворачивая их вокруг оси на случайный угол, и фона продолжительностью по 1 мин. Находят средние скорости счета препаратов за вычетом фона. В отсутствие поправки на разрешающее время: Sr(Y) = т,хф=с,хф и Tl = т,этф = с,этф.

3. Рассчитывают погрешности (,t) определения Sr(Y) и Tl для 95%-ной доверительной вероятности, используя уравнения (1.19, 1.26 и 1.33) и табл. П.2.

4. Используя формулу (2.3) и табл. П.4, рассчитывают коэффициенты ослабления (k) –излучения 90Sr, 90Y и 204Tl (толщина стенки детектора и слоя воздуха d=63 мг/cм2).

5. Рассчитывают, согласно (2.7), абсолютную активность контрольного препарата.

6. Применяя закон накопления погрешностей (1.30), рассчитывают относительную и абсолютную погрешности величины АSr(Y), соответствующие 95%-ной доверительной вероятности, принимая, что погрешности k(Tl)=k(Sr)= k(Y)=0,15. Погрешность определения ATl указана в паспорте эталонного препарата.

Если предварительная оценка показывает, что (Ic) превышает 10%, то, по согласованию с преподавателем, предполагаемое число измерений увеличивают.

РАБОТА 3. ИДЕНТИФИКАЦИЯ РАДИОНУКЛИДОВ МЕТОДОМ ГАММАСПЕКТРОМЕТРИИ

3.1. Гамма-спектрометрия Гамма-излучение сопровождает ядерные превращения подавляющего большинства радионуклидов. Ядро, образующееся при радиоактивном распаде, чаще всего оказывается в возбужденном состоянии (Eex), при переходе из которого на уровень с меньшей энергией или в основное состояние (Eg) испускается -квант. Энергия квантов (E=EexEg) определяется структурой энергетических уровней конкретного ядра и, следовательно, -спектр является своеобразным «паспортом» радионуклида. Поэтому гамма-спектрометрия – определение энергетического спектра -квантов, испускаемых исследуемым веществом, наиболее универсальный метод идентификации радионуклидов в пробах различного состава. Гамма-спектрометрия является также важной составной частью многих инструментальных методов химического анализа. Например, -спектры нуклидов, образующихся при нейтронном облучении сложного по составу образца, позволяют установить содержание различных химических элементов в исследуемом веществе.

3.1.1. Испускание и поглощение гамма-квантов Энергетические состояния (уровни) ядра дискретны и имеют ширину Г0, связанную со временем их жизни ex соотношением Гейзенберга: Г0·ex= h/2, где h – постоянная Планка. В соответствии с принципом неопределенности, -кванты, испускаемые возбужденными ядрами при одном и том же переходе, не могут иметь абсолютно одинаковую энергию. Спектральная линия, отвечающая такому переходу, не является бесконечно тонкой, а обладает естественной шириной Г0, которая равна, как правило, 1010106 эВ. Кроме того, при испускании фотонов часть энергии перехода может быть передана ядру (энергия отдачи ER), а ширина линии испускания увеличивается до значения ГТ из-за модуляции энергии при тепловом движении ядер (эффекта Доплера). Значения ER и ГТ пренебрежимо малы по сравнению с E. Например, для 137Cs (E=662 кэВ) отношения ER/E и ГТ/E равны, соответственно, 2,6·106 и 6,3·107.

Поэтому спектр испускаемых -квантов считается, применительно к гаммаспектроскопии, дискретным.

Энергию -квантов, преобразованную в электрические сигналы детектора, определяют по положению линий аппаратурного -спектра, формирование которого обусловлено, в основном, первичными процессами потери энергии -излучения в кристалле детектора: фотопоглощением, комптоновским рассеянием и образованием электронно-позитронных пар.

Фотопоглощение (фотоэффект) – процесс передачи всей энергии -кванта электрону, как правило, К- или L-оболочки атома облучаемого вещества. Кинетическая энергия выбитого электрона (фотоэлектрона) Еф равна разности между энергией фотона и энергией связи в атоме, например, К-электрона: Еф = EEK.

Вакансия, образовавшаяся на К-оболочке, заполняется электроном с одного из находящихся выше уровней, например, LI. Выделяющаяся при этом энергия (EKELI) может быть либо рассеяна в виде рентгеновского кванта (EX = EKELI), либо передана другому электрону, например, LII-оболочки. Этот электрон покинет атом, т.к.

EKELI>ELII. В этом заключается эффект Оже. Каскадное размножение «дырок» после первого оже-перехода происходит до тех пор, пока они не переместятся во внешние оболочки. Таким образом, фотоэффект сопровождается либо рентгеновской флуоресценцией, либо каскадом Оже.

Количественной характеристикой вероятности взаимодействия –квантов с атомами поглотителя является «сечение взаимодействия». Сечение численно равно вероятности взаимодействия кванта на единице пути в веществе, содержащем один атом в единице объема, и имеет размерность площади (как правило, см2). Сечение фотопоглощения () резко возрастает при уменьшении E и увеличении атомного номера Z вещества поглотителя: для квантов относительно небольшой энергии (E < 511 кэВ) пропорционально отношению Z5E3,5. Следует отметить, что значение скачкообразно увеличивается в случае равенства E энергии связи электронов на K-, L- или Mоболочках.

Фотоэффект является преобладающим процессом передачи энергии при прохождении квантов низкой энергии через поглотитель, имеющий относительно большой атомный номер. В частности, характеристическое излучение, имеющее, как правило, небольшую энергию (EX < EK), поглощается по механизму фотоэффекта.

Комптоновское рассеяние – передача части энергии -квантов электронам внешних оболочек. Энергия связи этих электронов пренебрежимо мала по сравнению с E и рассеяние трактуется как упругое столкновение фотона с отдельным свободным электроном. В результате электрон покидает атом, а -квант с энергией E отклоняется от направления движения первичного кванта. Кинетическая энергия комптоновских электронов (Eкомпт.= EE), выбитых моноэнергетическими квантами (E, кэВ), изменяется в широких пределах: 0< Eкомпт. E[1+(5112E)]1. Число фотонов, проходящих через поглотитель при регистрации -излучения, велико и энергетическое распределение комптон-электронов в указанных границах является фактически непрерывным.

Вероятность комптоновского рассеяния () растет при уменьшении E и при увеличении Z облучаемого вещества, но зависимости более плавные, чем в случае фотоэффекта: в первом приближении, Z/E. В большинстве поглотителей комптоновское рассеяние является основным первичным процессом взаимодействия для фотонов средних и высоких энергий, а при небольших Z – и для мягких –квантов.

Образование пар электрон-позитрон – взаимодействие высокоэнергетических квантов с полем ядер, приводящее к исчезновению квантов и образованию заряженных частиц. Пороговая энергия процесса равна удвоенной энергии массы покоя электрона (1022 кэВ), а кинетическая энергия частиц Ee- = Ee+= (E1022)/2. Последующая аннигиляция позитрона приводит к появлению двух квантов с энергией по кэВ каждый, которые, в свою очередь, могут поглотиться веществом по механизму фотоэффекта или рассеяться на электронах. Вероятность образования пар () пропорциональна Z2 и растет с увеличением E. Значение сравнительно велико лишь для