На правах рукописи

КИНЁВ

Евгений Александрович

ВЛИЯНИЕ ОБЛУЧЕНИЯ НА МАТЕРИАЛЫ ТВЭЛОВ С УРАНОВЫМ И

УРАН-ПЛУТОНИЕВЫМ ОКСИДНЫМ ТОПЛИВОМ ПРИ

ЭКСПЛУАТАЦИИ В РЕАКТОРЕ БН-600

05.14.03 – «Ядерные энергетические установки,

включая проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации»

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

Автор:

Заречный - 2009

Работа выполнена в Федеральном государственном унитарном предприятии «Институт реакторных материалов» (ФГУП «ИРМ»).

Научный руководитель: доктор технических наук, чл.-корр.

РАН, профессор Бибилашвили Ю.К.

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук Крюков Ф.Н.

кандидат технических наук Забудько Л.М.

Ведущая организация: ОАО Опытное Конструкторское Бюро Машиностроения им. И.И.Африкантова (ОАО «ОКБМ»).

Защита состоится « » 2009 года в часов на заседании диссертационного совета Д 201.003.01 при ГНЦ РФ-ФЭИ в конференц-зале по адресу: 249033, г. Обнинск, Калужской обл., пл. Бондаренко, д. 1.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ГНЦ РФ-ФЭИ.

Автореферат разослан « » 2009 г.

Ученый секретарь диссертационного совета, доктор технических наук Ю. А. Прохоров

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Важной научно-технической проблемой при обеспечении экономической конкурентоспособности коммерческих АЭС на базе реакторов на быстрых нейтронах (РБН) в сравнении с современными АЭС, оборудованными реакторами на тепловых нейтронах, является рост уровня выгорания топлива. Это непосредственно связано с разработкой и внедрением конструкционных материалов, сохраняющих эксплуатационные свойства при высоких повреждающих дозах и значительных температурах теплоносителя. Другой важной задачей является включение уран-плутониевого топлива в ядерный топливный цикл РБН. Единственный в России РБН коммерческого типа БН-600, функционирующий на третьем блоке БАЭС, является уникальной базой для решения этих задач.

Несмотря на значительный объем информации о свойствах, поведении топливных и конструкционных материалов твэлов в условиях исследовательских и, значительно реже, зарубежных коммерческих РБН, данных для надежного увеличения ресурса активной зоны (АкЗ) реактора БН-600 (в перспективе – строящегося реактора БН-800) недостаточно. Использование данных, полученных в иных энергетических спектрах нейтронного потока либо имитационных экспериментах, лишь частично решает задачу продления работоспособности материалов АкЗ реактора БН-600. Требуется регулярная аттестация штатных и опытных тепловыделяющих сборок (ТВС) путем материаловедческих исследований, выясняющих фактическое состояние твэлов после облучения в реальных условиях. Эти же данные служат основой совершенствования твэлов и улучшения их работоспособности.

Важнейшими звеньями таких исследований являются анализ структурного состояния и свойств топливной композиции твэлов после конкретных режимов эксплуатации, изучение характера физико-химического взаимодействия «топливо-оболочка» (ФХВТО), анализ влияния физико-химического взаимодействия на механические свойства материалов оболочек.

Цель работы заключалась в обобщении результатов многолетних материаловедческих исследований штатных и перспективных материалов твэлов реактора БН-600 после облучения в составах АкЗ первой и второй модернизации, выявлении закономерностей изменений их свойств.

Научная новизна 1. Впервые обобщены результаты структурных исследований штатной топливной композиций твэлов реактора БН-600 после эксплуатации до выгораний 11,5 % т.а. в составе ТВС зон малого (ЗМО), среднего (ЗСО) и большого обогащений (ЗБО) в АкЗ первой и второй модернизации.

2. Впервые в условиях АкЗ БН-600 выполнен анализ структурного поведения таблеточного уран-плутониевого оксидного (МОКС) топлива при выгораниях до 11,8 % т.а.

3. Впервые проведен анализ физико-химического взаимодействия МОКСтоплива с оболочками из стали ЧС-68хд при повреждающих дозах до 78,2 сна.

4. Впервые обобщены данные по физико-химическому взаимодействию стали ЧС-68хд и штатной топливной композиции реактора БН-600 в пределах повреждающих доз до 92,5 сна.

5. Впервые исследовано физико-химическое взаимодействие стали ЭП-450 с таблеточным диоксидом урана в условиях энергетического реактора при повреждающих дозах до 76,6 сна.

6. Разработана новая методика статистического анализа коррозионного растрескивания и язвенной коррозии оболочек твэлов.

7. Впервые установлен и проанализирован вклад коррозионного растрескивания в деградацию прочности облученных оболочек штатных твэлов.

8. Определен вклад пластической деформации ползучести в увеличение диаметра оболочек облученных твэлов.

Практическая ценность. Исследованы твэлы действующего энергетического РБН БН-600 в период с 1983 по 2008 г. Полученная информация актуальна для ресурсной оценки радиационной стойкости оболочек, оксидного ядерного топлива и работоспособности твэлов в целом. Результаты исследования использованы при разработке мероприятий по повышению радиационной стойкости оболочек твэлов с целью увеличения выгорания топлива в реакторе БН-600, при разработке проекта активной зоны реактора БН-600 на основе ТВС с МОКС-топливом, а также при проектировании АкЗ строящегося РБН повышенной мощности БН-800.

Результаты исследований использованы ведущими организациями (ФЭИ, ВНИИНМ, ОКБМ) при обосновании очередных этапов перевода реактора БНна более высокий уровень выгорания. Соответственно в течение 1987- годов проведена первая (01М) модернизация АкЗ с переходом на три варианта обогащения топлива, снижением удельных тепловых нагрузок на твэл и достижением максимального выгорания 8,3 % т.а. В период с 1991 по 1993 годы осуществлен перевод реактора на АкЗ второй модернизации 01М1. При этом достигнуто проектное выгорание оксидного уранового топлива 10 % т.а. В году осуществлен перевод на усовершенствованную АкЗ третьей модернизации 01М2 с максимальным выгоранием 11,2 % т.а. в твэлах на основе оксидного уранового топлива. Показана работоспособность твэлов с таблеточным МОКСтопливом при выгорании 11,8 % т.а.

На защиту выносятся:

1. Результаты структурных исследований штатной и экспериментальной топливной композиции твэлов реактора БН-600 после выгораний до 11,5 и 11,8 % т.а. соответственно.

2. Выявленные закономерности физико-химического взаимодействия диоксида урана и стали ЧС-68хд при дозах до 92,5 сна, МОКС-топлива и стали ЧС-68хд при дозах до 78,2 сна, диоксида урана и стали ЭП-450 при дозах до 76,6 сна в составе твэлов реактора БН-600.

3. Анализ вклада ползучести в полную радиальную деформацию оболочек твэлов реактора БН-600 как следствие механического взаимодействия топливных и конструкционных материалов.

4. Оценка влияния коррозионного растрескивания на величину кратковременных механических свойств стали ЧС-68хд в твэлах на основе диоксида урана.

Личный вклад автора. Автор в течение 25 лет занимался непосредственным проведением и организацией послереакторных исследований топливных и конструкционных материалов реактора БН-600. Результаты исследований профилометрии, гидростатической плотности, металлографии и гаммаспектрометрии, изложенные в диссертации, получены лично соискателем. При получении результатов испытаний кратковременных механических свойств, данных рентгеноструктурного анализа, электронной микроскопии он участвовал как соавтор и руководитель научно-исследовательских тем.

Результаты и анализ данных автор отразил в тематических отчетах, публикациях и докладах на научно-технических конференциях.

Апробация результатов работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на:

-межотраслевых и российских конференциях по реакторному материаловедению (г. Димитровград, 1992 г, 1994 г, 1997 г, 2000 г, 2003 г, 2007 г);

- VI-й научно-технической конференции, посвященной 35-летию БАЭС (г. Заречный, 1999 г);

- научно-технической конференции «Свердловскому ядерному научному центру -35 лет» (г. Заречный, Свердловской области, 2001 г);

- 10-й международной конференции по материалам термоядерных реакторов (г. Баден-Баден, Германия, 2001 г);

- международных конференциях МАЯТ -1 (п. Агой, Краснодарской области, 2002 г, 2003 г, 2005 г).

Публикации. Результаты исследований опубликованы в 17 печатных работах, среди которых 4 журнальных статьи, 13 докладов на российских и международных конференциях. Выпущено 25 научно-технических отчетов.

Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав, заключения и основных выводов. Материал работы изложен на 117 страницах, включая 53 рисунка, 17 таблиц и список использованной литературы из 125 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении проводится обоснование актуальности металловедческих исследований материалов твэлов реактора БН-600. Сформулированы цель и задачи, поставленные перед исследованиями. Отражены практическая значимость и научная новизна защищаемых результатов. Изложен перечень публичной апробации данных. Даны основные положения, выносимые на защиту.

В первой главе изложен краткий обзор литературных данных по структурным и физико-механическим свойствам конструкционных сталей и оксидных видов топлива, используемых для изготовления твэлов РБН. Рассмотрены общие закономерности поведения оксидного топлива и его продуктов деления под облучением, механизмы взаимодействия топлива и оболочек твэлов при эксплуатации в РБН.

По результатам литературного обзора сделаны выводы:

1. Широкодоступный обзор результатов послереакторных исследований состояния МОКС-топлива, облученного в РБН, в технической литературе отсутствует.

2. Эксплуатация радиационно-стойких оболочечных материалов из ферритно-мартенситных сталей является перспективным, но слабо изученным направлением атомной энергетики с РБН.

3. В радиационном материаловедении глубоко изучены процессы межкристаллитной и фронтальной коррозии внутренней поверхности оболочек из аустенитных сталей. Анализ внутритвэльных процессов коррозионного растрескивания аустенитных сталей и язвенной коррозии ферритно-мартенситных сталей освещен лишь в самых общих чертах. Слабо исследовано влияние этих процессов на механические характеристики оболочек твэлов. Механическое взаимодействие топливных и конструкционных материалов РБН, с точки зрения его влияния на физико-химическое взаимодействие, практически не исследовано.

Во второй главе определен объект и методики исследования.

Объектом исследования являлись твэлы энергетического реактора на быстрых нейтронах БН-600:

-штатный вариант твэлов (оболочка из стали ЧС-68хд - сердечник из таблеток UO2 различного обогащения);

-опытный вариант твэлов (оболочка из стали ЧС-68хд – сердечник из таблеток (U, Pu)O2, с добавкой хромового геттера в том числе);

-опытный вариант твэлов (оболочка из стали ЭП-450 - сердечник из таблеток UO2 различного обогащения).

Состояние штатных твэлов исследовано после достижения следующих максимальных параметров: выгорание от 2,8 до 11,5 % т.а., повреждающая доза от 20,0 до 92,5 сна. Максимальные параметры твэлов с (U, Pu)O2: выгорание от 9,2 до 11,8 % т.а., повреждающая доза от 58,2 до 78,2 сна. Максимальные параметры твэлов с оболочками их ЭП-450: выгорание от 8,7 до 9,3 % т.а., повреждающая доза от 61,2 до 76,6 сна. Температура облучения по длине активной части твэлов изменялась в интервале (390 – 700) оС.

Комплекс методик исследований включал наружный осмотр, макрофотосъемку, осевое гамма-сканирование твэлов, профилометрию наружного диаметра и толщинометрию оболочки, гидростатическое определение плотности и распухания материалов оболочки, кратковременные механические испытания кольцевых образцов оболочек, металлографию топлива и оболочки, измерения микротвердости топливных и конструкционных материалов, трансмиссионную и растровую электронную микроскопию оболочки, рентгенографию топлива.

В третьей главе проведен сравнительный анализ структурного состояния и микротвердости штатного и экспериментального видов топливной композиции твэлов реактора БН-600.

Показано, что характер и степень перестройки исходной структуры таблеточных сердечников из диоксида урана и МОКС-топлива в сопоставимых условиях эксплуатации не имеют принципиальных отличий. При линейной мощности свыше (20 – 22) кВт/м характерной чертой структуры является появление столбчатых зерен. В современных условиях АкЗ относительный радиус зоны столбчатых зерен r/ro не превышает 0,8 (где ro – наружный радиус сердечника).

Интенсивность развития столбчатой структуры топлива критична к локальным условиям энерговыделения и теплоотдачи. Анализ структуры сердечников использован для практического диагностирования неравновесных условий тепловыделения и теплосъема в периферийных твэлах и центральных твэлах с отклонениями от штатного режима эксплуатации.

Исследован характер роста среднего диаметра исходного зерна в периферийной области топливных таблеток. Наиболее значительный рост (в отдельных случаях до 40 мкм) происходит в сечениях твэлов с увеличенным (от 0,1 до 0,3 мм) остаточным зазором между топливом и оболочкой; отмечена тенденция увеличения исходного зерна топлива в верху АкЗ.

Выявлены индивидуальные особенности структуры смешанного топлива:

- на внутренней поверхности оболочек в сечениях высокого энерговыделения формируется топливный переконденсат с размером зерна ~3 мкм (рисунок 1а) и толщиной от 30 до 50 мкм;

- в матрице смешанного таблеточного топлива, изготовленного методом механического смешивания, после облучения сохраняются области негомогенности – глобулярные выделения частиц двуокиси урана размером до 100 мкм в диаметре (рисунок 1б);

- в твэлах с испаряемой хромовой вставкой локализация геттера после охлаждения топлива носит выраженный радиальный характер, контролируемый температурой; геттер преимущественно заполняет трещины сердечника таким образом, что внутренняя граница корольков металла (температура плавления хрома 1880±80 оС) совпадает с внешней границей зоны столбчатых зерен МОКС-топлива (рисунок 2).

Изучение закономерностей осевого и радиального массопереноса таблеточного топлива твэлов ректора БН-600 проводилось посредством анализа диаметра центральной полости сердечников. Результаты геометрических измерений сердечников из UO2 показали наличие сечений с приростом диаметра центральной полости до 35 % и участков сужения на 40 % относительно исходного состояния (рисунок 3а, где обозначение НАЗ – низ активной части твэла, материал оболочки – сталь ЧС-68хд).

Рисунок 1 - Микроструктура МОКС– топлива: а - структура переконденсата топлива на оболочке; б - глобулярные включения диоксида урана Центральная полость сердечников на основе МОКС-топлива в процессе эксплуатации интенсивно увеличивается (до 55 % от исходной величины), а области сужения практически отсутствуют (рисунок 3б). Полученные данные свидетельствуют, что трансформация центральных полостей в диоксидном урановом топливе контролируется преимущественно осевым массопереносом. В МОКС-топливе преобладает радиальный массоперенос.

Поведение диоксида урана в твэлах с оболочками из стали ЭП-450 свидетельствует о действии процессов термической ползучести в топливе. В условиях ограничения свободного распухания топлива низкораспухающим материалом оболочки в сердечниках происходит сужение центральной полости, достигающее 60 % от исходной величины.

Полного зарастания центрального отверстия, оплавления и стекания вниз Диаметр центральной Диаметр центральной полости, Скорость формоизменения UO2, механически ограниченного оболочкой из стали ЭП-450, изменяется от 0,03 до 0,3 % на 1 % выгорания. Абсолютная величина формоизменения таблеток не превышает 2 % при выгораниях (8,7 т.а. (рисунок 4а).

Механические свойства топливных композиций, облученных при различных условиях в реакторе БН-600, исследованы посредством измерения микротвердости. Установлено, что значения микротвердости обратно коррелируют с величиной пористости топлива. Средние значения микротвердости UO2 и (U, Pu)O2 в близких условия эксплуатации сопоставимы, однако для МОКСтоплива характерно преимущественное снижение микротвердости в периферийных областях таблеток на участках максимального энерговыделения твэлов (рисунок 5). Данный факт отражает меньшую прочность внешнего слоя таблеток МОКС-топлива, участвующего в процессе механического взаимодействия с оболочкой при эксплуатации.

Макс.выгор. 8,7 % т.а., ЭП-450 Макс.выгор. 8,7 % т.а., ЭП- М акс.выгор. 9,2 % т.а., с геттером М акс.выгор. 9,2 % т.а.

топливных таблеток: а- UO2; б- (U, Pu)O Влияние кислородного геттера свидетельствует, что реакция окисления топлива дает наибольший вклад в процесс уменьшения ПКР.

Анализ кислородного коэффициента O/U по рентгеновским данным показал следующее: топливо на основе диоксида урана сохраняет сверхстехиометрический состав в течение всего периода эксплуатации и хранения; инкубационный период начала прироста отношения O/U выше исходного (2,003) значения не превышает значения выгорания 1 % т.а. Скорость увеличения O/U в диапазоне выгораний (2-6) % т.а. находится на уровне 0,014 на 1 % выгорания.

При достижении рубежа выгораний 6 % т.а. темп прироста кислородного коэффициента замедляется до значения 0,007 на 1 % выгорания.

Микротвердость, Рисунок 5 – Микротвердость сердечников после эксплуатации:

а- UO2, максимальное выгорание в центре АкЗ 10,7 % т.а.;

б- (U, Pu)О2, максимум выгорания - 11,8 % т.а.

Рисунок 6 - Влияние выгорания на ПКР топлива:

а - штатное топливо UO2; б - МОКС-топливо В четвертой главе рассмотрены особенности взаимодействия оболочек с топливными сердечниками штатных и экспериментальных твэлов реактора БН-600. Анализ проведен по двум направлениям: физико-химический и термомеханический аспекты взаимодействия.

Коррозия оболочек штатных твэлов. Химическое взаимодействие материала оболочек штатных твэлов (сталь ЧС-68хд) с таблеточным диоксидом урана происходит по трем типам: межкристаллитная коррозия (МКК), сплошная (фронтальная) коррозия (ФК), коррозионное растрескивание (КР).

Смешанная коррозия как результат совместного повреждения оболочек по механизмам ФК и МКК в условиях АкЗ промышленного реактора имеет близкую к линейной температурную зависимость (рисунок 7). Максимум таких повреждений глубиной до (50 – 70) мкм располагается в области температур (530 – 630) оС. Инкубационным периодом развития коррозионного воздействия внутритвэльной атмосферы на сталь ЧС-68хд определен срок эксплуатации в БН-600 не менее 300 эффективных суток.

20 мкм Рисунок 7- Характер смешанной коррозии стали ЧС-68хд (топливо UO2):

а- состояние после 660 эфф. суток, В ~ 10 % т.а., Тобл. ~ 570 оС;

б- температурная зависимость Дозовая и временная (по срокам эксплуатации) зависимости глубины смешанной (МКК и ФК) коррозии имеют сложный характер. В центре АкЗ при максимальных дозах от 70 до 90 сна и температурах облучения (480 – 520) оС глубина коррозии не превышает 40 мкм. На участках максимума внутритвэльной коррозии смешанного типа в области высоких температур повреждающие дозы не достигают 70 сна (время эксплуатации от 559 до 660 эффективных суток). Тем не менее, в общем массиве данных при определенных температурах эксплуатации тенденция развития ФХВТО по механизмам МКК и ФК с ростом повреждающих доз сохраняется.

Специфической разновидностью фронтального физико-химического взаимодействия, более характерного для оболочек твэлов с топливом среднего и максимального обогащений, является диффузионное легирование внутренней поверхности стали продуктами деления топлива. Для такого типа взаимодействия характерно увеличение микротвердости (до 100 %) в слое взаимодействия относительно матрицы металла. Уменьшение «живого сечения» оболочки за счет утонения металла в таком случае отсутствует (рисунок 8).

Наиболее опасным элементом внутритвэльной коррозии штатных твэлов реактора БН-600 являются локальные микротрещины КР. Принципиально важным является обстоятельство, что КР оболочек наблюдали лишь в оболочках твэлов ТВС ЗМО и ЗСО. В твэлах ТВС ЗБО коррозионное растрескивание отсутствует. Растрескивание оболочек, как правило, происходит совместно с коррозией по типам МКК и ФК, рисунок 9а.

Рисунок 8- Слой внутритвэльного диффузионного легирования оболочки: аэфф. суток эксплуатации, Тобл = 516 оС, D = 70 сна ( 500); б- 610 эфф. суток эксплуатации, Тобл = 630 оС, D = 47,5 сна Рисунок 9 - Характер растрескивания оболочек штатных твэлов реактора БН-600: а- 660 эфф. суток, центр АкЗ; б- гистограмма распределения КР по периметру оболочки, максимальная повреждающая доза 76 сна Количественный анализ КР проведен с использованием статистических измерений (рисунок 9б). Теплофизические условия существования КР оболочек следующие: повреждающие дозы – выше 60 сна, выгорание – более 6 % т.а., температурный интервал от 450 до 550 оС. Максимальная глубина КР составляет 75 мкм (частота обнаружения менее 0,5 мм-1). Основной массив КР при дозах менее 80 сна образует ансамбль микротрещин длиной (15-30) мкм с частотой (2-3,5) мм-1. С увеличением срока эксплуатации глубина и степень развития КР оболочек возрастают: (40-50) мкм с частотой 3,3 мм-1 при дозах более 85 сна.

Коррозия оболочек твэлов с МОКС-топливом. Химическое взаимодействие оболочек (сталь ЧС-68хд) экспериментальных твэлов реактора БН-600 с таблеточным уран-плутониевым диоксидным топливом происходит по двум типам: МКК и ФК. Специфика физико-химического взаимодействия МОКСтоплива с оболочкой связана с явлением радиального переноса топлива на поверхность оболочки и существенным сужением технологического зазора. Определяющим типом поражения стали ЧС-68хд является МКК, рисунок 10б. В отдельных случаях МКК присутствует совместно с умеренной фронтальной коррозией либо наблюдается наличие узкой полосы светлого слоя (имеющей природу диффузионного легирования). Фактов локального коррозионного растрескивания внутренней поверхности оболочек не установлено.

Рисунок 10 - Взаимодействие стали ЧС-68хд с МОКС-топливом ( 500): а– твэл с максимальным выгоранием 10,1 % т.а., центр АкЗ; б- тот же твэл, верх АкЗ Положительным следствием образования топливного перекоденсата является его роль барьера, препятствующего проникновению коррозионноактивных продуктов деления топлива и кислорода в зону взаимодействия. Установлено, что при наличии топливного переконденсата на поверхности оболочек глубина коррозии металла составляет не более (10-15) мкм (рисунки 10а, 1а). Участки внутренней поверхности оболочек без переконденсата подвержены более сильному воздействию внутритвэльной атмосферы (на глубину до 30 мкм вблизи центра АкЗ). Участки усиленной коррозии регистрируются около радиальных трещин топливного сердечника и на стыках таблеток.

Плотный контакт таблеток МОКС-топлива с оболочкой из стали ЧС-68хд в условиях эксплуатации также сопровождается ослаблением коррозионного поражения оболочек. Для этого случая в центре АкЗ характерна кристаллизация металлических продуктов деления непосредственно на поверхности стали (рисунок 10а). Однако достаточно низкая (520 - 530 оС) глубину коррозии оболочек твэлов с МОКСниже 450 оС коррозия практопливом: а - температурная зависимость (доза облучения – от 36 до 78 сна); б - зависимость от выгорания (Тобл.= 600 - 640 оС) взаимодействия (рисунок 11б).

Химическое взаимодействие ЭП-450 – UO2. Впервые в условиях реактора БН-600 получены данные по физико-химическому взаимодействию диоксида урана и оболочек твэлов из стали ЭП-450. Доминирующим типом повреждения металла является неравномерная язвенная коррозия (рисунок 12). Также присутствуют признаки диффузионного легирования. Коррозия по механизмам МКК и КР не установлена. Внутритвэльная язвенная коррозия стали ЭП- имеет избирательный характер и происходит по карбидосодержащей сорбитной составляющей. Областями развития язвенной коррозии являются низкотемпературная (380-450 оС) и высокотемпературная (520-570 оС) зоны твэлов. Максимальная зарегистрированная глубина язв при 550 оС и локальном выгорании топлива 5 % т.а. достигла 86 мкм; при температуре облучения 430 оС и локальном выгорании 8 % т.а. наблюдали коррозию глубиной 76 мкм (рисунок 13а).

Неравномерность коррозии продемонстрирована статистическими данными, Рисунок 12 - Микроструктура стали ЭП-450 в зоне ФХВТО: а- Тобл. = 470 оС, Глубина язв, мкм Рисунок 13 - Влияние температуры облучения на характер развития язвенной коррозии стали ЭП-450: а – глубина повреждений; б – доля оболочки, пораженной коррозией Методом послойной сошлифовки металла установлено, что размер язвенных очагов взаимодействия топлива и ферритно-мартенситной стали в осевом и тангенциальном направлениях может достигать нескольких сотен микрометров. Наиболее глубокие очаги коррозии появляются на участках контакта топливного сердечника с оболочкой и в устьях крупных радиальных трещин топливных таблеток. На рисунке 14 представлена периметрическая картограмма состояния оболочки твэла из стали ЭП-450 ТВС ЗБО в низкотемпературном сечении, содержащая не менее 14 значимых дефектов различной глубины, заполненных продуктами взаимодействия и фрагментами топлива.

Металлографические исследования ФХВТО штатных и экспериментальных твэлов осуществляли в комплексе с фрактографическим анализом и микроанализом продуктов взаимодействия. Показано, что после механических испытаний характер разрушения оболочек из стали ЧС-68хд, подверженных влиянию КР и в отсутствии такового, но с признаками МКК, принципиальных отличий не имеет. Около внутренней поверхности на изломе присутствуют протяженные участки интеркристаллитного разрушения на глубину нескольких зерен; долом носит квазихрупкий транскристаллитный характер (типа квазискол) по радиационным порам (рисунок 15а). Поверхностные отложения со стороны топлива содержат Te, Мо, Pd, Ru, U. Отмечена диффузия Мо, Pd и Ru в глубь металла на 50 мкм.

Характер разрушения при механических испытаниях оболочек из стали ЭП-450 пластичный (транскристаллитного типа с вязким чашечным изломом), однако в плоскости излома также имеются отдельные плоские участки с разрушением квазисколом. Со стороны внутренней поверхности обнаружены островные (локальные) участки разрушения по коррозионным язвам глубиной до двух-трех зерен (рисунок 15 б).

Исследование механического взаимодействия топливных и конструкционных материалов. Анализ механического аспекта взаимодействия выполнен на основе расчетов доли пластической деформации в общем радиальном формоизменении оболочек и величин остаточного технологического зазора «топливо-оболочка» по металлографическим снимкам.

Рисунок 15 - Характер излома при механических испытаниях ( 1000): а- сталь ЧС-68хд, Тобл.= 530 оС, доза 83 сна; б- сталь ЭП-450, Тобл.= 390 оС, доза 22 сна Типичные закономерности изменений зазоров в твэлах различного типа по высоте АкЗ реактора БН-600 в зависимости от параметров эксплуатации представлены на рисунке 16. Данные свидетельствуют, что механическое взаимодействие топлива и оболочки возможно в сечениях с минимальным размером зазора: на ранней стадии облучения (менее 300 эффективных суток эксплуатации), в средней трети активной части штатных твэлов, низко- и высокотемпературных зонах твэлов с МОКС-топливом и в твэлах с оболочками из стали ЭП-450.

Методом исключения из общей радиальной деформации вклада радиационного распухания определена доля пластической деформации оболочек твэлов с диоксидом урана и МОКС-топливом. Показано, что пластическая деформация оболочек из стали ЧС-68хд штатных и экспериментальных твэлов не имеет принципиальных различий (рисунок 17). Максимальные значения абсолютной доли формоизменения за счет пластической деформации не превышают ~1,0 %.

При этом на участках максимального формоизменения оболочек вклад пластической деформации, как правило, составляет менее 0,5 %. Сопоставление данных на рисунках 16 и 17 обнаруживает обратную корреляцию между величиной остаточного зазора и долей вклада пластической деформации в формоизменение.

Фактов разрушения оболочек твэлов реактора БН-600, испытанных в штатных режимах эксплуатации, по причине механического взаимодействия топливного сердечника с оболочкой не установлено. Тем не менее, в ряде облученных твэлов ТВС ЗБО реактора БН-600 обнаружена возможность аномального формоизменения оболочек в высокотемпературной (580-610 оС) части за счет усиления пластической деформации, обусловленной плотным контактом топлива и оболочки при появлении так называемой «серой фазы».

Ширина зазора, мм Ширина зазора, мм Рисунок 16 – Величина остаточного зазора между топливом и оболочкой:

а- штатные твэлы (Вmax < 5 % т.а.); б- штатные твэлы (Вmax = 8,7 - 11,5 % т.а.);

в – твэлы с МОКС-топливом; г – твэлы с оболочками из стали ЭП- Рисунок 17 - Характер и основные составляющие радиальной деформации оболочек твэлов: а- на основе диоксида урана; б- на основе МОКС-топлива Исследованы твэлы штатной ТВС ЗБО с максимальным выгоранием 10,8 % т.а., характеризующиеся наличием дополнительного высокотемпературного пика формоизменения оболочек, что не типично для АкЗ БН-600 (рисунок 18а, представлены профилограммы двух твэлов с различными уровнями формоизменения).

Формоизменение, % Площадь пика, имп/сек Методом гамма-сканирования установлено, что в сечении аномального формоизменения (с относительной координатой 0,8) в сердечнике присутствует повышенное содержание цезия (рисунок 18б). При этом радиационным распуханием стали, по данным электронной микроскопии, обеспечить величину аномального формоизменения невозможно (рисунок 18в). Структурные исследования в данном сечении регистрируют «серую фазу», плотно заполняющую пространство между сердечником и оболочкой (рисунок 19а).

Природа «серой» фазы в настоящее время однозначно не определена, несмотря на ее большое количество (~15 % площади в плоскости шлифа). Данное вещество не обнаруживается методом рентгенофазового анализа, то есть это аморфное состояние либо фаза с низкой симметрией и очень слабой отражательной способностью. Микротвердость «серой» фазы изменяется в широком диапазоне от 1700 до 4000 МПа. В отношении материала оболочки «серая» фаза химически инертна, но интенсивно взаимодействует с топливом, вызывая зернограничную фрагментацию диоксида урана (рисунок 19б).

В твэлах со смешанным топливом аномальных деформационных пиков формоизменения и «серой» фазы не обнаружено.

Механическое взаимодействие диоксида урана с оболочками экспериментальных твэлов из стали ЭП-450 реализуется в специфической форме. Физический контакт топлива и оболочки регистрируется визуально при металлографических исследованиях, но радиальное формоизменение оболочек твэлов при достигнутых параметрах эксплуатации отсутствует. Уровень напряжений, создаваемых механическим давлением топлива, недостаточен для развития ползучести оболочки, но активируются механизмы ползучести в топливе, что в результате приводит к уменьшению диаметра центральной полости сердечников твэлов.

В пятой главе проведен анализ экспериментального исследования влияния типов внутритвэльной коррозии на механические свойства оболочек, изготовленных из стали ЧС-68хд.

Физико-химическое взаимодействие материалов топлива и оболочек, наряду с радиационным распуханием, – важнейший фактор, ограничивающий работоспособность твэлов в условиях высокодозного облучения. Исследование совместного воздействия на механические свойства оболочки распухания и внутритвэльной коррозии является основой обоснования ресурса штатных и опытных твэлов реактора БН-600. Для комплексного анализа взаимосвязи распухания, коррозии и механических свойств штатного материала оболочек твэлов наиболее важен участок средней трети АкЗ реактора с относительными координатами Хотн ~ (0,3 - 0,7).

Полученный в процессе работы массив данных о поведении предела прочности облученных оболочек проанализирован относительно таких параметров, как распухание, температура облучения, срок эксплуатации. Показано, что в одинаковых условиях эксплуатации предел прочности оболочек твэлов с МОКС-топливом превосходит таковой у твэлов на основе UO2 (рисунок 20).

Сделано предположение, что причиной этого является наличие в оболочках из стали ЧС-68хд микротрещин коррозионного растрескивания, которые обнаружены в штатных твэлах при минимальном и среднем обогащениях топливной Рисунок 20 - Предел прочности оболочек, изготовленных из стали ЧС-68хд, штатных (а) и опытных (б) твэлов реактора БН-600 после эксплуатации С целью проверки данного положения выполнена экспериментальная оценка кратковременных механических свойств образцов с различной степенью внутритвэльной коррозии, а именно, с наличием и отсутствием КР. Образцы оболочек штатных твэлов испытывали до и после химического травления, избирательно удалявшего внутренний дефектный слой металла толщиной (30мкм. Для испытаний отбирались пары образцов, вырезанные из газовой полости и различных сечений активной части твэлов, в которых радиационное распухание стали составляло от 0,1 до 9,4 %. Испытания проводились при комнатной и повышенной (400 оС) температурах. Рисунок 21 демонстрирует данные испытаний при температуре ~20 оС. При 400 оС обнаруженные закономерности сохранялись.

В результате эксперимента установлено, что механические свойства образцов из газовой полости и с малым распуханием (0,1 - 0,2 %), не имеющих на внутренней поверхности микротрещин КР, практически не чувствительны к травлению. Химическое травление образцов из средней трети активной части улучшает их механические свойства. Предел прочности образцов, наиболее подверженных КР и имеющих распухания (7 - 10) %, повышается в результате травления на (150 - 200) МПа. Хрупкое состояние материала образцов при этом сохраняется. У образцов с меньшей степенью распухания (4 - 6 %) после травления частично восстанавливается пластичность (до 2 - 3 %) в сравнении с идентичными хрупкими нетравлеными образцами. Пределы прочности и текучести при этом изменяются слабо. При сопоставимых значениях распухания предел прочности материала оболочек штатных твэлов после удаления с его поверхности микротрещин КР достигает значений, характерных для оболочек твэлов с МОКС-топливом, изготовленных из той же стали. Микротрещин КР в оболочках таких твэлов после облучения нет изначально.

Прочность, М Па Рисунок 21 – Кратковременные механиче- формоизменения, взаимосвязи ские свойства до (закрашенные маркеры) и микротвердости и пористости, после (незакрашенные маркеры) травления характера изменения параметвнутренней поверхности образцов оболочки ров кристаллических решеток, штатного твэла (Тисп = 20 оС, s - распухание) которые свидетельствуют о высокой работоспособности обоих видов топлива в условиях активной зоны быстрого энергетического реактора и возможности их эксплуатации до более высоких выгораний.

2. Характерной особенностью взаимодействия оболочек из стали ЧС-68хд с таблеточным сердечником на основе диоксида урана является образование в оболочках микротрещин коррозионного растрескивания при распуханиях стали выше 6 %, что не препятствует эксплуатации оболочек штатных твэлов реактора БН-600 до максимальной повреждающей дозы 82 сна.

3. Экспериментальные твэлы с оболочками из стали ЧС-68хд и таблеточным сердечником из смешанного топлива в центре активной зоны характеризуются умеренным развитием фронтальной и межкристаллитной коррозии оболочек без образования микротрещин коррозионного растрескивания; с ростом температуры облучения глубина коррозии оболочек может достигать 73 мкм, что не является препятствием для их эксплуатации до повреждающих доз выше 78 сна.

4. Экспериментальные твэлы с оболочками из стали ЭП-450 и таблеточным топливом из диоксида урана подвержены внутритвэльной язвенной коррозии оболочек, достигающей (80-86) мкм как в области низких, так и в области максимальных температур эксплуатации; данное обстоятельство может представлять угрозу разгерметизации твэлов при выгораниях более 9 % т.а. и повреждающих дозах выше 77 сна.

5. Для стали ЧС-68хд относительный вклад деформации ползучести, обусловленный механическим взаимодействием «топливо – оболочка» и накоплением газообразных продуктов деления, не превышает 20 % от общей величины формоизменения; в оболочках из стали ЭП-450, облученных до максимальной повреждающей дозы 76,6 сна, при температурах эксплуатации ниже 580 оС и максимальном выгорании топлива до 9,3 % т.а. признаки ползучести не зарегистрированы; в целом влияние ползучести на формоизменение исследованных конструкционных материалов оболочек твэлов реактора БН-600 является незначительным.

6. Экспериментально изучено отрицательное влияние микротрещин внутритвэльного коррозионного растрескивания на механические свойства стали ЧС-68хд в состоянии радиационного распухания; показано, что прочность данной стали в твэлах на основе уран-плутониевого оксидного топлива, не склонных к появлению микротрещин, при равных со штатными твэлами условиях эксплуатации сохраняет более высокие показатели.

СПИСОК ОСНОВНЫХ ПУБЛИКАЦИЙ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. Кинёв Е.А., Брюшкова С.В., Козлов А.В. и др. Высокотемпературное падение пластичности стали ЧС-68хд при дозах нейтронного облучения ниже 40 сна. // Научные ведомости, Серия Физика. - Изд-во Белгородского государственного института, Белгород, 2001. - №1(14). - С.75-80.

2. Kozlov A.V., Portnykh I.A., Skryabin L.A., Kinev E.A. Temperature effect on characteristics of void population formed in the austenitic steel under neutron irradiation up to high damage dose. (Влияние температуры на популяцию пор, образующихся в аустенитной стали при нейтронном облучении до высокой повреждающей дозы). // J. Nucl. Mater. – 2002. - V.307. – P. 956-960.

3. Козлов А.В., Портных И.А., Брюшкова С.В., Кинёв Е.А. Влияние вакансионной пористости на прочностные характеристики аустенитной стали ЧС-68. // ФММ. – 2003. - Том. 95, № 4. - С. 87-97.

4. Кинёв Е.А. Внутритвэльная коррозия оболочек из нержавеющей стали в условиях реакторного облучения. // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. – 2008. - Вып. 2. – С. 107-113.

5. Барсанов В.И., Кинёв Е.А. Исследование механических свойств материалов оболочек твэлов БН-600 после выгорания ~10 % т.а. // Сб. докладов. /Четвертая научно-техническая конференция БАЭС, г. Заречный. – 1989. – С.9-14.

6. Аверин С.А., Барсанов В.И. Панченко В.Л. Кинёв Е.А. К вопросу о разупрочнении холоднодеформированных аустенитных сталей после высокодозного облучения. // Сб. докл. / III Межотраслевая конференция по реакторному материаловедению, г. Димитровград, 1992 г - Димитровград, 1994. - Т.2.- С.5-30.

7. Кинёв Е.А., Агопьян А.В. Исследование свойств оболочек твэлов ТВС Б-163.

// Сб. докл. / III Межотраслевая конференция по реакторному материаловедению, г. Димитровград, 1992 г - Димитровград, 1994. - Т.2.- С.90-94.

8. Кинёв Е.А., Агопьян А.В., Аверин С.А и др. Состояние твэлов ТВС 917 1374 89 реактора БН-600 после достижения максимальной повреждающей дозы 93,7 сна. // Сб. докл. / IV Межотраслевая конференция по реакторному материаловедению. – Димитровград, 1995. - Т. 3. - С.137-147.

9. Козлов А.В., Брюшкова С.В., Кинёв Е.А. и др. Влияние вида нагружения на величину определяемых прочностных и пластических характеристик оболочек твэлов после их испытаний в составе ТВС БН-600. // Сб. докл. / V Межотраслевая конференция по реакторному материаловедению, г. Димитровград 8-12 сентября 1997. - Димитровград, 1998. - Т.2, Ч.2. - С. 113-122.

10. Кинёв Е.А., Козлов А.В., Аверин С.А. и др. Влияние коррозионного состояния оболочек твэлов после эксплуатации в реакторе БН-600 на их механическую прочность. // Сб. докл. / VI Научно-техническая конференция, посвященная 35-летию БАЭС, г. Заречный 1999. – Заречный, 2000. - Т. 2. - С.27-39.

11. Брюшкова С.В., Козлов А.В., Кинёв Е.А. и др. Изменение механических свойств стали ЧС-68хд при ее облучении в качестве материала оболочек твэлов в реакторе БН-600 до повреждающих доз 10-40 сна. // Сб. докл., VI Российская конференция по реакторному материаловедению, г. Димитровград, 11- сентября 2000 г. – Димитровград, 2001. - Т.3, Ч.1. - С.113-124.

12. Козлов А.В., Кинёв Е.А, Брюшкова С.В. Исследование состояния твэлов ТВС, отработавших в реакторе БН-600 в течение 4-х микрокампаний. // ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. – 2004, Вып.2 (63). – С.163-172.

13. Козлов А.В., Кинёв Е.А, Цыгвинцев В.А. Послереакторные исследования смешанного оксидного топлива после эксплуатации в реакторе БН-600. // ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. – 2004, Вып.2 (63). – С.173-180.

14. Брюшкова С.В., Кинёв Е.А, Козлов А.В. и др. Эволюция кратковременных механических свойств стали ЧС-68 при высокодозном облучении. // ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. – 2004 - Вып.2 (63). – С.253-258.

15. Брюшкова С.В., Козлов А.В., Кинёв Е.А, и др. Проблемы и перспективы использования стали ЭП-450 в качестве материала оболочек твэлов для увеличения ресурса эксплуатации ТВС коммерческих реакторов на быстрых нейтронах.

// ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. – 2006. - Вып.2 (67). – С.198-207.

16. Кинёв Е.А, Козлов А.В. Цыгвинцев В.А. и др. Структурные исследования оксидного топлива и его взаимодействия с оболочками твэлов быстрого энергетического реактора. // ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. – 2007. - Вып.1 (68-69). – С.212-222.

17. Барсанова С.В., Кинёв Е.А, Козлов А.В. и др. Сравнительные исследования изменений структуры и механических свойств стали 06Х16Н15М2Г2ТФР и ферритно-мартенситной стали Х13М2БФР при высокодозном нейтронном облучении. // ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. – 2007. - Вып.1 (68-69). – С.377-388.