Федеральное государственное бюджетное учреждение Петербургский

институт ядерной физики им. Б. П. Константинова

На правах рукописи

Четвериков Юрий Олегович

Развитие методики спин-эхо

малоуглового рассеяния нейтронов

для исследований конденсированного состояния

01.04.01 – приборы и методы экспериментальной физики

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико- математических наук

Санкт-Петербург 2011 2

Работа выполнена в Федеральном государственном бюджетном учреждении Петербургский институт ядерной физики им. Б. П. Константинова.

Научный руководитель:

доктор физико- математических наук Григорьев С. В.

Официальные оппоненты:

доктор физико- математических наук, профессор Вахрушев Сергей Борисович кандидат физико- математических наук Клементьев Евгений Станиславович

Ведущая организация:

Лаборатория нейтронной физики им. И. М. Франка, Объединенный институт ядерной исследований

Защита состоится года в 11 часов 00 минут на заседании диссертационного совета Д 002.115.01 при Федеральном государственном бюджетном учреждении Петербургский институт ядерной физики им. Б. П.

Константинова по адресу 188300, Ленинградская обл., г. Гатчина, Орлова Роща.

С диссертацией можно ознакомится в библиотеке ФГБУ ПИЯФ Автореферат разослан ноября 2011 года.

Ученый секретарь диссертационного совета Митропольский И. А.

Актуальность проблемы. Малоугловое рассеяние нейтронов (МУРН) несет в себе информацию о структуре вещества на масштабах порядка 1- нм. Такой диапазон измерительных масштабов делает нейтронное рассеяние востребованным методом исследования наноструктур и наноматериалов, определения структурных особенностей биологических молекул, изучения магнитных доменов и др. В настоящее время в мире работают несколько десятков установок МУРН [1].

Применение эффекта спинового эхо для регистрации малоуглового рассеяния нейтронов (СЭМУРН) расширяет возможности традиционных методов малоуглового и ультра-малоуглового рассеяния. Высокая светосила нейтронного спин-эхо позволяет значительно повысить эффективность решения множества исследовательских задач [2].

Техника спин эхо эксперимента находится в стадии активного развития [3]. Первая установка СЭМУРН построена в 1998 году [4], и к настоящему моменту в мире работают четыре установки, три из которых расположены на реакторе технического университета г. Дельфта (Нидерланды); одна на импульсном источнике нейтронов института ISIS (Великобритания).

Создание спин- эхо установки в ПИЯФ является особенно актуальной задачей в связи с вводом в эксплуатацию реактора ПИК [5]. Установка входит в проект приборной базы реактора.

В цели настоящей работы входят создание экспериментальной установки СЭМУРН на базе реактора ВВР-М в ПИЯФ; исследования крупномасштабных магнитных структур методом спинового эхо; развитие представлений о задачах и исследовательских возможностях метода спинового эхо, поиск путей улучшения характеристик спин-эхо установок;

изучение потенциала многоволнового спинового эхо в исследованиях вещества.

Положения, выносимые на защиту:

1) На реакторе ВВР-М ПИЯФ создана экспериментальная установка СЭМУРН с диапазоном измерительных масштабов 30-300 нм. Первые потенциал установки.

2) В экспериментах по магнитному рассеянию никелевыми пленками на медной подложке впервые продемонстрированы возможности метода нейтронного спинового эхо в исследованиях магнитных структур.

3) В экспериментах по спиновому эхо с двукратным расщеплением нейтронной волны в одном из плеч установки обнаружена квантовая принципиальную возможность реализации четырехволнового спинового эхо.

В результате дисперсионного анализа характеристик действующих установок СЭМУРН выявлено, что неоднородности магнитных полей прецессии ведут к снижению эффективности на один-два порядка, относительно потенциально возможных значений.

5) Сравнением дисперсий модельных спектров спин-эхо установки и стандартной установки МУРН найдена аналитическая зависимость временного выигрыша спин-эхо измерений по сравнению с измерениями на стандартном спектрометре в зависимости от параметров спин-эхо установки и образца.

6) Исследованиями конфигурации спин- эхо установки, распределений магнитных полей; особенностей метода; функциональных зависимостей спин-эхо сигнала предложены новые направления развития методики и техники СЭМУРН.

Научно-практическая значимость. В результате проделанной работы на реакторе ВВР-М в ПИЯФ создана экспериментальная установка СЭМУРН.

существуют значительные потери эффективности, обусловленные техническим несовершенством установок. Предложенное в диссертации развитие методики и техники спинового эхо позволяет значительно повысить эффективность исследований МУРН. Полномасштабная реализация методики СЭМУРН поможет расширить границы применения и обеспечит ряд преимуществ перед альтернативными методами исследований.

Полученные результаты будут востребованы при проектировании, строительстве и эксплуатации установки СЭМУРН для реактора ПИК.

Апробация работы. Научные и методические результаты работы были представлены на следующих конференциях: 3rd European Conference on Neutron Scattering, (ECNS 2003, Montpellier, France); Совещание по применению рентгеновских лучей для исследования материалов (РСНЭ'2003, Москва); Central European Training School on Neutron Scattering (CETSNS 2005, Budapest, Hungary); Spin Echo Workshop (NSE2005, Institut Laue Langevin, Grenoble, France); XXI Совещание по использованию рассеяния нейтронов в исследованиях конденсированного состояния (РНИКС-2010, Москва).

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, пяти основных глав, заключения, списка литературы и двух приложений (страницрисунков- 55).

Во введении обосновывается актуальность темы диссертационной работы, сформулированы задачи исследования. Кратко изложено основное содержание работы, дается характеристика полученных результатов.

В первой главе работы приведено последовательное изложение основных принципов комбинированного использования спинового эхо и малоуглового рассеяния нейтронов для изучения вещества.

Установка СЭМУРН предназначена для измерения пространственных корреляций в реальном пространстве. В квантово- механическом зеемановском расщеплении собственных спиновых состояний нейтрона в магнитном поле с последующим пространственным разведением этих состояний в первом плече спин-эхо установки. Поскольку полная энергия ћ нейтрона при входе в однородное магнитное поле B не меняется, то волновые состояния нейтрона расщепляются на k+ ; k-, а разница между ними k находится как:

Рис 1. Установка СЭМУРН, как интерферометр чувствительный к корреляциям в пространстве [6].

магнитного поля и осью пучка. Разделенные части нейтрона с различными спиновыми состояниями взаимодействуют с веществом в различных точках образца, после чего, они сводятся во втором плече, зеркальном первому, и результат взаимодействий виден как их интерференция двух состояний после акта рассеяния.

Зададим начальную поляризацию вдоль оси x (поле B направленно вдоль оси z) и в результате акта рассеяния нейтрона с переданным импульсом Q на выходе установки получим компоненты поляризации Pi:

где Q –проекция вектора рассеяния Q на направление (на рис. 1. ось y).

Поскольку сечение рассеяния (вероятность) симметрична по Q, то после интегрирования получим PY = 0, и только компонента PX будет нести информацию о рассеянии. Изменение поляризации PХ, определяется набором рассеянных и не рассеянных нейтронов:

где P0 - поляризация прошедшего без рассеяния пучка, s - доля рассеянных нейтронов, (1-s) - доля не рассеянных нейтронов, - средняя поляризация рассеянных нейтронов:

здесь S(Q)d2Q - доля нейтронов, рассеянных в интервал волновых векторов d2Q=dQy dQz.

преобразование функции рассеяния S(Q), которую, для упругого рассеяния можно записать в виде:

В свою очередь S(Q) является Фурье образом от пространственной корреляционной функции G(R). Подставляя Ур. (6) в Ур. (5) получим:

где GSE() - СЭМУРН корреляционная функция, которая равна приведенной поляризации рассеянного образцом нейтронного пучка. После интегрирования по QZ, Z, QY и Y и приняв QX = 0, получаем, что для корреляционной функции образца G(R) на направление [7]. Такое представление хорошо сочетается с квантово-механической картиной пространственного расщепления нейтронной волны показанной на Рис. 1.

Во второй главе сделан обзор существующих спин-эхо установок. В рамках обзора представлена установка СЭМУРН ПИЯФ. Проведен анализ точности измерений и потерь в эффективности современных спин-эхо установок, которые происходят из-за несовершенного технического исполнения. На основе сопоставления спин- эхо установки и стандартной установки МУРН произведена оценка фактора временного выигрыша спинэхо измерений.

Рис. 2. Схема расположения основных узлов спин-эхо установки [6]: (а) - поляризатор; (b) - монохроматор или прерыватель; (c) - первый / вращатель; (d) - магнит поля прецессии; (e) - ведущее поле; (f) - флиппер или токовый экран; (g) - узел образца; (h) - второй /2 вращатель; (i) - анализатор;

(j) - детектор.

Основным преимуществом метода спинового эхо для малоуглового рассеяния является возможность измерения рассеяния на углы в пределах расходимости прямого пучка. Поскольку углы рассеяния тем меньше, чем больше масштаб объекта, то и эффективность установки СЭМУРН по сравнению с традиционными установками будет тем больше, чем больше измеряемый масштаб неоднородностей в образце. Заметим, что техника спинового эхо не требует существенной коллимации первичного пучка, поскольку в этой технике качество кодирования угла рассеяния практически не связано с коллимацией. Таким образом, разрушается обратная связь между интенсивностью падающих нейтронов и разрешением установки.

Все действующие установки СЭМУРН реализованы в рамках одной схемы, представленной на Рис. 2. В Таблице 1. приведены технические характеристики спин-эхо установок. На сегодняшний день для установки ПИЯФ удалось добиться стабильной работы в измерительном диапазоне =30300 нм, при этом планируется увеличение максимального до 3000 нм.

Таблица 1. Технические характеристики Спин-Эхо приборов.

СЭМУРН ПИЯФ

Источник нейтронов Монохроматор / прерыватель В (Т) LB (м) Диапазон (нм) Сканирование пролета Z,Y,X(мм) Детектор *- оценивались визуально по фотографиям При создании установки возникает проблема выбора оптимального значения поляризации нерассеянных нейтронов P0. Максимальное значение P0 получаются в случае существенной коллимации нейтронного пучка, которая уменьшает светосилу. Критерий оптимизации – это точность измерения функции GSE(). При ее расчете должно быть учтено совокупное влияние таких параметров эксперимента, как интенсивность падающего пучка ISE; поляризация нерассеянного пучка P0; доля рассеянных нейтронов s;

предполагаемое значение функции GSE() в измеряемой точке. В работе была аналитически получена дисперсия функции GSE() (случайное математического ожидания):

несовершенства современных установок СЭМУРН. Главные причины падения эффективности – коллимация пучка и низкая поляризация нерассеянных нейтронов P0. Коллимация пучка в спин-эхо установок обусловлена как большой протяженностью установок, при малых размерах щелей, так и ограничением на размеры щелей из-за заметного уменьшения P при больших сечениях пучков. Общий коэффициент потерь в измерительной точности наиболее эффективной установки (SESANS ТУ г. Дельфта) оценивается значениями от 100 до 1000 раз (в диапазоне = 1001000 нм; s = 0.010.2; GSE( )= -11). Наибольшие потери в эффективности реализации метода СЭМУРН связаны с низкой поляризацией P0. Особенно это заметно при малых s порядка 0.01.

Потенциал установки спинового эхо можно оценить путем сопоставления со стандартным прибором МУРН с кольцевым либо 2D детектором. Удобно использовать упрощенную модель расчета, представляющую некоторую идеализацию процесса рассеяния, которая заключается в представлении точечного рассеивателя без поглощения и некогерентного рассеяния. Для задачи экспериментального нахождения радиуса разбавленных монодисперсных сфер фактор временного выигрыша спин-эхо измерений по сравнению со стандартной техникой МУРН рассчитывается как (по аналогии с [2]):

где R - приблизительная величина измеряемого радиуса; N - число разрешенных экспериментальных точек (xmax/N-расстояние между точками по шкале х равно разрешению спектрометра по этой шкале), SE- телесный угол нейтронного пучка спин-эхо прибора (предполагаются одинаковые потоки нейтронов и сечения пучков для СЭ и стандартной установки МУРН с кольцевым или 2D детектором).

Масштаб исследуемой структуры определяет сравнительную эффективность установки. Для параметров эксперимента s=0.1, N= эффективность лучшей из действующих спин-эхо приборов будет выше, чем у стандартных установок, когда радиус исследуемых частиц больше Reff= нм. Совершенствование спин-эхо техники приведет к значительному снижению Reff. При увеличении SE до максимального значения угла расходимости пучка внутри нейтроновода с отражающей способностью m=2, а значения P0 до 0.95, порог Reff понизится до 20нм.

В третьей главе демонстрируются результаты экспериментов СЭМУРН.

Исследования магнитного рассеяния на доменной структуре никелевой пленки были проведены на установке SESANS в Дельфте, тогда как исследование опалоподобных кристаллов SiO2 сделаны на установке СЭМУРН ПИЯФ.

Для изучения магнитного рассеяния важным является факт переворота поляризации в процессе магнитного рассеяния, что позволяет исключить обычный -флиппер для наблюдения спинового эхо, при условии, что магнитное поле первого плеча сонаправлено с полем второго плеча. Таким образом, производя измерения одного и того же образца с флиппером и без него, можно простым образом разделить вклады магнитного и ядерного рассеяния. Магнитное СЭМУРН рассеяние описывается следующим образом:

здесь x – доля нейтронов, рассеянных с переворотом спина, x – толщина образца.

Установлено, что для всех образцов в режиме ядерного рассеяния измеренная величина Р'() не изменяется с, что говорит об отсутствии ядерных неоднородностей.

На Рисунке 3 (а) представлена поляризация, измеренная в режиме магнитного рассеяния. Минимальное значение P' наблюдается при = 3 мкм, а максимальные значения при = 0 и 6 мкм. Максимумы и минимумы на Рис.

показывают, что противоположно направленные намагниченности соседних доменов коррелируют на расстояниях 6 и 3 мкм, соответственно.

Рис. 3. P’ в зависимости от “магнитном” режиме измерений: (a) с образцом и без образца; (б) для образцов различной толщины 10, 15 и На рисунке 3 (б) показана поляризация как функция спин-эхо длины для Ni пленок с толщиной слоя 10, 15 и 21 мкм. Все кривые имеют похожую форму, но по-разному масштабированы по обеим осям P' и. Корреляционная длина доменной структуры D (ширина домена) определена как величина при P’min, и демонстрирует линейную зависимость отношения толщины слоя к ширине домена с L/D=5.1. Для образца с толщиной Ni cлоя 21 мкм корреляционная функция измерена при различных температурах от 300 K до 630 K. Кривые при разных температурах масштабируются по разному по оси P', но их форма не меняется. Можно заключить, что ширина домена не изменяется с температурой.

В качестве образцов для первого эксперимента на установке СЭМУРН ПИЯФ выбраны поликристаллы опалоподобных структур, состоящие из монодисперсных сфер SiO2. Сферы образуют трехмерную плотнейшую упаковку, поэтому период кристалла d определяется диаметром сфер. Для измерений были выбраны 3 образца с диаметром сфер d = 270 ± 26 нм, 405 ± 10 нм и 516 ± 8 нм.

На рисунке 4 показаны зависимости P' для трех измеренных образцов.

Измерения проводились в режиме ядерного рассеяния. Корреляционная функция поликристалла G(R) содержит в себе осцилляции с периодом близким к периоду кристалла, угасающие с увеличением R. Но поскольку периоды измеряемых образцов больше максимально доступного значения, то на приведенных зависимостях модуляций не видно. Только в случае образца с d = 270 нм видно возрастание P' при большом, что говорит о близости максимума функции G(R) при 270 нм.

Рис. 4. P’ в зависимости от для образцов опалоподобных кристаллов GSE() для МДС, выведенное в SiO2.

На Рисунке 4 сплошными линиями показаны кривые аппроксимации зависимостью exp(s(1-GSE())) с RSE270= 132.4 ± 5.9 нм; RSE405= 170.0 ± 6.6 нм;

RSE516= 179.8 ± 9.3 нм. Таким образом, результаты аппроксимации демонстрируют, что полученные значения RSE для образцов с большими радиусами частиц несколько меньше фактических. Такое несоответствие связанно как с ограничением измерительной шкалы. Тем не менее, увеличение RSE при переходе от образца с d = 270 нм к образцу с d = 516 нм говорит о чувствительности установки к размеру сфер.

В Четвертой главе представлены результаты экспериментов по изучению спин-эхо сигнала для четырехволнового пакета, расщепленного методом разделенных осциллирующих полей. Результаты, описанные в этой главе, получены на реакторе ВВР-М ПИЯФ.

Рис. 5. Схема четырехволнового аналогичное первому, компенсирует действие первого, так что на выходе установки все четыре волны интерферируют друг с другом.

Двукратное расщепление в такой схеме достигается за счет комбинации режимов спинового эхо: классического и резонансного [8, 9]. В классическом режиме разделение волновых векторов k+ и k- происходит в постоянных магнитных полях до и после рассеивающего образца (см. Рис. 1). В резонансном спиновом эхо дополнительное расщепление волновых векторов k++ и k-- появляется за счет переворота спина нейтрона в резонансной катушке (РК) - системе магнитных полей, состоящей из постоянного поля B и радиочастотного поля, настроенного в резонанс с прецессией спина.

Причем, расщепление происходит на выходе нейтрона из постоянного поля РК. Вторая РК, расположенная по ходу движения нейтрона, способна полностью убрать расщепление волновых векторов. Вероятность дополнительного расщепления определяется амплитудой радиочастотного поля РК. Если 0 < < 1, то каждая нейтронная волна, проходящая через РК, дополнительно расщепляется на две, и, в результате, число волн удваивается.

Полноценная реализация четырехволнового спинового эхо является трудновыполнимой задачей, связанной со множеством технических трудностей. В данной работе была выполнена её частичная реализация - одно плечо СЭ прибора работало в классическом режиме, другое в режиме двукратного расщепления. Цель данной работы - демонстрация квантовой природы интерференции четырех волновых состояний расщепленной