ГОСУДАРСТВЕННЫЙ НАУЧНЫЙ ЦЕНТР РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ

ФИЗИКО-ЭНЕРГЕТИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ

имени А.И. ЛЕЙПУНСКОГО

На правах рукописи

УДК 539.173.84

РОЩЕНКО ВИКТОР АЛЕКСАНДРОВИЧ

ЭНЕРГЕТИЧЕСКАЯ ЗАВИСИМОСТЬ ПОЛНОГО ВЫХОДА

ЗАПАЗДЫВАЮЩИХ НЕЙТРОНОВ И КУМУЛЯТИВНЫХ ВЫХОДОВ

ИХ ЯДЕР-ПРЕДШЕСТВЕННИКОВ ПРИ ДЕЛЕНИИ

ЯДЕР 233U, 236 U, 238U И 239Pu НЕЙТРОНАМИ Специальность: 01.04.01 – Приборы и методы экспериментальной физики.

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Обнинск –

Работа выполнена в Государственном научном центре Российской Федерации – Физико-энергетическом институте имени А. И. Лейпунского.

Научный руководитель:

кандидат физико-математических наук Пиксайкин Владимир Михайлович

Ведущая организация:

Объединенный институт ядерных исследований, г. Дубна.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук Кухарчук Олег Филаретович кандидат физико-математических наук Щербаков Олег Алексеевич

Защита состоится «_» _ 2009 года в _ часов на заседании диссертационного совета Д 201.003.01 при ГНЦ РФ-ФЭИ в конференц-зале по адресу: 249033, г. Обнинск, Калужской обл., пл. Бондаренко, д. 1.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ГНЦ РФ ФЭИ.

Автореферат разослан «»_200года

Ученый секретарь диссертационного совета Д 201.003. доктор технических наук Прохоров Ю.А.

Общая характеристика работы

Актуальность работы Фундаментальная роль запаздывающих нейтронов (ЗН), которую они представляют для безопасного управления и кинетики ядерных энергетических установок хорошо известна благодаря богатому накопленному практическому опыту тысяч экспериментальных и промышленных установок по всему миру.

Только благодаря ЗН оказалось возможным управлять цепной реакцией деления и создать современную атомную энергетику. Для оценки влияния запаздывающих нейтронов деления на характеристики ядерных реакторов требуется как можно более точное знание ядерно-физических данных для запаздывающих нейтронов. C точки зрения безопасной эксплуатации ядерных реакторов наиболее важными характеристиками процесса испускания запаздывающих нейтронов являются: абсолютный полный выход запаздывающих нейтронов, временные характеристики процесса эмиссии запаздывающих нейтронов, энергетические спектры запаздывающих нейтронов. Несмотря на большие усилия, направленные на изучение запаздывающих нейтронов, на момент постановки работы все еще существовали значительные неопределенности в указанных выше ядерно-физических данных даже для основных топливных изотопов, что приводит к необходимости их уточнения [1]. Согласно рекомендациям подгруппы по запаздывающим нейтронам (SG6, NEA/OECD) [2], организованной в рамках секции по ядерным данным МАГАТЭ, актуальными оставались измерения данных об энергетической зависимости полного выхода ЗН при делении Uв диапазоне энергий нейтронов от 1,2 до 5 МэВ и при делении Pu нейтронами с энергиями от 2,5310-8 до 5 МэВ. Так, неопределенность в данных по полному выходу запаздывающих нейтронов при делении ядер U быстрыми нейтронами составляла больше 10 %. Кроме того, экспериментальные данные о полном выходе запаздывающих нейтронов для ядра 238U значительно отличаются от результатов, полученных в рамках метода суммирования, основанного на использовании данных по выходам продуктов деления и вероятности эмиссии запаздывающих нейтронов отдельными ядрами–предшественниками.

Задача по созданию более полной базы данных по запаздывающим нейтронам приобретает все большую актуальность в связи с развитием таких областей ядерной технологии как трансмутация ядерных отходов и создания перспективных реакторов нового поколения. Обращение с радиоактивными отходами является одной из ключевых проблем, возникающих при рассмотрении перспектив развития ядерной энергетики. В настоящее время рассматриваются несколько ядерных технологических процессов, которые могли бы лечь в основу технологии трансмутации радионуклидов. Среди них наиболее перспективными являются процессы, связанные с использованием ядерных реакторов, а также подкритических систем на основе ускорителей с высокими потоками нейтронов, генерируемых в ядерной реакции заряженных частиц, например, со свинцо-висмутовой мишенью. Последняя концепция мало отличается от реакторной, за исключением того, что здесь вместо реактора может быть использована подкритическая сборка, работающая на тепловых или быстрых нейтронах, и управляемая ускорителем. В программах развития ядерной энергетики значительное место отводится разработке новых ядерных реакторов, характеризующихся более жестким спектром нейтронов, сложным составом топлива, а также возможностью использования для трансмутации ядерных отходов. Безопасность и эффективная эксплуатация таких реакторов выдвигают повышенные требования к ядерно-физическим данным, используемым в реакторной практике, включая и базу данных по запаздывающим нейтронам.

Результаты, полученные в рамках метода суммирования, свидетельствуют о том, что существуют значительные расхождения в кумулятивных выходах предшественников ЗН, которые, в свою очередь, зависят от принятой модели распределения ядерного заряда в процессе деления. Прямые измерения энергетической зависимости кумулятивных выходов предшественников ЗН помогут улучшить состояние базы данных по ЗН, особенно для нуклидов, не имеющих экспериментально подтвержденных значений. Таким образом, несмотря на привлекательность метода суммирования, для его использования необходимы вспомогательные данные: энергетическая зависимость кумулятивных выходов предшественников ЗН, для получения которой, в свою очередь, требуется более точное знание модели распределения ядерного заряда при делении ядер нейтронами.

Цель работы.

Pu нейтронами в диапазоне энергий 2,85 эВ – 5 МэВ и делении изотопов урана 236U, 238U нейтронами в диапазоне энергий 1 – 5 МэВ.

Измерение энергетической зависимости абсолютных полных выходов ЗН при делении 233U и 239Pu нейтронами в диапазоне энергий 0,5 – 5 МэВ и делении изотопов урана 236U, 238U нейтронами в диапазоне энергий 1 – 5 МэВ.

Определение кумулятивных выходов ядер-предшественников ЗН на основе измеренных данных по временной зависимости интенсивности ЗН и по лного выхода ЗН при делении Uи Pu нейтронами в диапазоне энергий энергий 1 – 5 МэВ.

Провести оценку наиболее вероятных зарядов продуктов деления в отдельных изобарических цепочках.

Основные задачи.

Проведение эксперимента по измерению временной зависимости спада U нейтронами с энергией 1 – 5 МэВ. Проведение эксперимента по измерению полного выхода ЗН при делении 233U и 239Pu нейтронами с энергией 0,5 – МэВ и делении изотопов урана 236U, 238U нейтронами с энергией 1 – 5 МэВ. Определение энергетической зависимости наиболее вероятного заряда в изобарических цепочках с массовыми числами А: 87 – 89, 91, 93, 94, 95, 137 – 140 при делении Uи Pu нейтронами в диапазоне энергий первичных нейтронов 2,85 эВ – 1,2 МэВ.

Научная новизна.

1. Впервые получена энергетическая зависимость полного выхода ЗН при делении U нейтронами с энергией 1 – 5 МэВ. До настоящего времени было проведено лишь одно измерение на быстрых нейтронах А.Н. Гудковым и др. [3] и выполнены три оценки: Брэди [4], Татл [5] и ENDF\B-VII [6].

U и 239Pu нейтронами в диапазоне энергий первичных нейтронов от 0,5 (или порога) – до 5 МэВ получена с погрешностью менее 4 %, что в 1,5 – 2 раза превышает точность, заявленную в других работах.

3. Впервые получена энергетическая зависимость кумулятивных выходов предшественников ЗН: 87Br, 88Br, 89Br, 91Br, 93Kr, 94Rb, 95Rb, 137I, 138I, 139I, 140I изотопов урана 236U, 238U нейтронами с энергией 1 – 5 МэВ.

4. Впервые получена энергетическая зависимость наиболее вероятного заряда в изобарических цепочках с массовыми числами А: 87 – 89, 91, 93, 94, 2,85 эВ – до 1,2 МэВ.

Практическая значимость работы определяется потребностями в уточненных данных по ЗН и выходах продуктов деления при разработке и эксплуатации ядерных реакторов, а также обращении с отработанным ядерным топливом при его трансмутации в реакторах и ускорительно-управляемых системах. Информация о полных выходах ЗН также важна для построения систематики характеристик ЗН для оценки данных по ЗН для нуклидов, не измерявшихся ранее.

Данные по наиболее вероятному заряду необходимы для развития теоретических моделей распределения ядерного заряда в процессе деления ядер нейтронами.

Результаты и основные положения, выносимые на защиту.

Метод определения наиболее вероятного заряда продуктов деления на основе измерения временных характеристик ЗН.

Метод определения абсолютной скорости реакции деления в образце.

Pu нейтронами с энергией 0,5 – 5 МэВ.

U нейтронами с энергией 1 – 5 МэВ.

Энергетическая зависимость кумулятивных выходов ядерпредшественников ЗН 87Br, 88Br, 89Br, 91Br, 93Kr, 94Rb, 95Rb, 137I, делении 233U и 239Pu нейтронами с энергией (2,8510-6 – 5) МэВ.

Энергетическая зависимость кумулятивных выходов ядерпредшественников ЗН 87Br, 88Br, 89Br, 91Br, 93Kr, 94Rb, 95Rb, 137I, делении 236U, 238U нейтронами с энергией (1 – 5) МэВ.

Энергетическая зависимость наиболее вероятного заряда в отдельных изобарических цепочках с массовыми числами А = 87, 88, 89, 91, 93, 94, 137, 138, 139, 140 после испускания мгновенных нейтронов при делении нейтронами с энергией 2,85 эВ – 1,2 МэВ.

Личный вклад автора.

Автор непосредственно участвовал в разработке экспериментальных методов измерения характеристик запаздывающих нейтронов и в проведении экспериментов. Преобладающий вклад автор внес в работу по обработке измеренных экспериментальных данных. Им были разработаны алгоритмы расчетов скоростей реакции в исследуемых образцах и делящихся слоях камер деления, которые были реализованы на основе метода Монте Карло. Для определения энергетической зависимости распределения наиболее вероятного заряда продуктов деления на основе экспериментальных данных о временных характеристиках ЗН, лично автором была разработана процедура, позволяющая выделить вклад 11-ти отдельных предшественников ЗН в полный выход ЗН. Автор активно участвовал в обсуждениях полученных результатов и подготовке материалов к опубликованию.

Публикации.

По теме диссертации опубликовано 19 печатных работ: 12 статей в реферируемых журналах и 7 докладов на международных конференциях.

Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка используемых источников. Содержание работы изложено на 206 страницах, включая 52 рисунка и 36 таблиц. Список используемых источников состоит из 143-х наименований.

Содержание работы.

Во введении диссертации обоснована актуальность и практическая значимость выполненной работы. Проведен обзор экспериментов по измерению временных характеристик ЗН и полных выходов ЗН. Кратко охарактеризованы методы измерений характеристик ЗН, использованные в различных экспериментах, а также приведены результаты этих измерений. На основе проведенного анализа современного состояния данных о характеристиках ЗН сформулирована задача, которая, с одной стороны, включает в себя проведение измерений относительных выходов ЗН и периодов полураспада их предшественников при стороны, она заключается в исследовании энергетической зависимости наибоU и 239Pu нейтронами.

лее вероятного заряда при делении В первой главе дается краткое теоретическое описание явления эмиссии запаздывающих нейтронов.

Во второй главе описан метод измерения относительных выходов ЗН и периодов полураспада их предшественников, а также полного выхода ЗН при делении ядер моноэнергетическими нейтронами. Дается описание экспериментальной установки и основных ее элементов: источника нейтронов, пневматической системы транспортировки образцов, детектора нейтронов, мониторов потока нейтронов электронной аппаратуры и геометрии опыта. Представлена процедура измерения зависимости от времени интенсивности ЗН.

Метод измерения абсолютного полного выхода и временных характеристик явления эмиссии запаздывающих нейтронов деления заключается в облучении исследуемого образца нейтронами и последующим измерением кривой спада их интенсивности [7].

Схема экспериментальной установки приведена на рисунке 1. Установка размещена на ионопроводе электростатического ускорителя КГ-2,5.

Рисунок 1 - Схема расположения основных элементов экспериментальной установки в зале ускорителя КГ-2,5; а) – геометрия эксперимента: М – мишень ускорителя, КД1 и КД2 – камеры деления, Б – «длинный» счетчик, ПК1 и ПК2– пневматические клапана;

ДП1 и ДП2 – датчики положения образца; б) – 4-детектор нейтронов: 1 кадмиевый экран, 2 порошок карбида бора, 3 борированный полиэтилен, 4 борные счетчики (СНМ-11), 5 полиэтилен, 6 канал для перемещения образца, 7 контейнер с делящимся веществом.

В качестве источников моноэнергетических нейтронов в эксперименте используются две ядерные реакции, идущие на тритиевых и дейтериевых мишенях под действием пучков протонов и дейтронов электростатического ускорителя КГ-2,5. Реакция T(p, n)3He используется в качестве источника моноэнергетических нейтронов в интервале энергий от 0,37 до 1,2 МэВ. В области от 3, до 5 МэВ моноэнергетические нейтроны генерируются в реакции D(d, n)3He.

Поток эпитепловых нейтронов был получен с помощью полиэтиленового куба со стороной ~ 20 см, размещенного на мишени ускорителя, в котором замедлялись нейтроны из реакции T(p, n)3He.

Образцы 238U и 239Pu изготовлены из металла. Образцы капсулы из нержавеющей стали толщиной 0,3 мм, которые в свою очередь помещались в контейнеры из титана.

Перемещение образца с позиции облучения в детектор нейтронов осуществляется с помощью пневматического устройства. Пневмопровод представляет собой тонкостенную нержавеющую трубку с внешним диаметром 11 и толщиной стенки 0,3 мм.

Управление направлением движения образца осуществляется двумя электромагнитными клапанами ПК1 и ПК2. Время перемещения образца ~ 150 мс, что сравнимо с периодом полураспада наиболее короткоживущих предшественников 6-й группы запаздывающих нейтронов. Для определения местоположения образца использовались две пары светодиод-фотодиод, установленных на пневмопроводе в месте положения образца около нейтронной мишени и в детекторе нейтронов. Использование данной конфигурации позволило устранить сбои в работе системы, связанные с радиационным повреждением диодов при облучении их интенсивными потоками -квантов.

Основным регистрирующим элементом детектора был выбран борный счетчик СНМ-11, имеющий низкую чувствительность к -лучам. Детектор представляет собой сборку из 30-ти счетчиков, распределенных в полиэтиленовом замедлителе в виде трех концентрических окружностей с радиусами 53, и 110 мм. Внутреннее кольцо содержит шесть борных счетчиков, среднее и внешнее кольца по 12 счетчиков каждое. Внешний диаметр замедлителя равен 400 мм, длина 300 мм. Счетчики работают в пропорциональном режиме, при напряжении 650 В. В центре детектора имеется канал диаметром 36 мм, предназначенный для установки исследуемого образца. Блок замедлителя окружен защитой из карбида бора, кадмия и борированного полиэтилена. Конструкция детектора нейтронов приведена на рисунке 1.

Предполагая, что испусканию запаздывающего нейтрона предшествует только один -распад, скорость счета ЗН как функция времени при облучении делящегося образца можно представить следующим выражением:

где ai, i - относительный выход и постоянная распада i-й группы ЗН, величина А характеризует скорость образования предшественников ЗН во время облучения. Выражение (1) позволяет представить в аналитическом виде аппаратурную временную зависимость спада активности ЗН. Полное число ЗН N tk, зарегистрированных во временном канале анализатора tk длительностью tk, имеет вид:

где N(tk) – число отсчетов, зарегистрированных детектором нейтронов во временном канале tk длительностью tk; A – активность насыщения, B – интенсивность нейтронного фона, i и ai – константа распада и относительный выход для i-ой группы запаздывающих нейтронов; n – число групп запаздывающих нейтронов.

Сомножитель представляет собой выражение, учитывающее историю облучения, которое включает в себя такие параметры эксперимента, как число циклов облучения N, период одного цикла измерений Т и время облучения tirr в цикле;

где n – эффективность детектора нейтронов; f – сечение деления, – поток нейтронов, Nf – число атомов исследуемого делящегося нуклида, d – полный выход запаздывающих нейтронов на один акт деления.

В настоящей работе для получения полных выходов ЗН были использованы два метода, основанных на использовании выражения (2) для моделирования временной зависимости интенсивности ЗН из образца после его облучения хорошо известным потоком моноэнергетических нейтронов. Первый метод был основан на использовании суммарного количества отсчетов N(tk), регистрируемых детектором нейтронов во временном канале tk длительностью (t2 – t1), а также временных параметров ЗН (ai, Ti), получаемых из анализа кривых спада интенсивности ЗН:

где Rs – скорость реакции.

Во втором методе (известном как «экстраполяция к нулю») использовалась информация об активности насыщения запаздывающих нейтронов, получаемая при обработке кривых спада интенсивности запаздывающих нейтронов:

В измерениях полного выхода ЗН при делении тяжелых ядер нейтронами необходима информация об абсолютной величине потока первичных нейтронов, проходящего через исследуемый образец. В настоящей работе для получения такой информации служили две камеры деления, установленные на оси пучка перед исследуемым образцом и позади, см. рисунок 1. Контроль стабильности потока нейтронов осуществлялся с помощью мониторов нейтронного потока и интегратора тока ионов. В качестве монитора служил «длинный» счетчик (см. рисунок 1.), изготовленный на основе борного счетчика СНМ-11. Отношение показаний длинного счетчика и интегратора тока, пропорциональное выходу нейтронов из мишени ускорителя, использовалось для оценки механического состояния мишени.

Ионизационные камеры деления были изготовлены из тонкой нержавеющей стали. Подложки делящегося вещества и электроды камеры деления выполнены из алюминия толщиной 0,3 и диаметром 20 мм. Расстояние между электродами в камерах деления составляло 3 мм. В качестве делящегося вещества использовались слои из двуокиси нептуния и плутония толщиной 100 г/см2. Для уменьшения эффектов рассеяния и поглощения нейтронов, падающих на образец и камеры деления, количество конструкционных материалов было сведено к минимуму. Соединения электронных кабелей и трубок для подвода рабочего газа были изготовлены на фланцах, удаленных на 30 см от делящихся слоев камер деления. В качестве рабочего газа использовалась смесь из СО2 (10%) и Аr (90%) под давлением 40,5 кПа. Амплитудные распределения от сигналов осколков деления в камерах со слоями 237Np и 239Pu, полученные на пучках нейтронов с энергией 5 МэВ, показаны на рисунке 2 (a) и (б).

Скорость реакции деления в образце Rs может быть представлена в упрощенном виде следующим выражением:

где Ns число ядер в исследуемом образце, (En,,) энергетическое распределение нейтронов, испускаемых из мишени в направлении (,), с учетом эффектов многократного рассеяния нейтронов, dVs элементарный объем в образце, En энергия нейтронов, s сечение реакции деления в образце, k нормировочный коэффициент, вводимый для абсолютизации потока нейтронов из мишени ( r,,E ).

Рисунок 2 - Амплитудное распределение осколков деления в ионизационных камерах деления со слоями 237Np (а) и 239Pu (б), установленных до и после образца по направлению пучка ионов на мишень ускорителя. Энергия первичных нейтронов 5 МэВ.

Информация о нормировочном коэффициенте k может быть получена на основе скорости реакции деления Rch в камере деления, которая с учетом эффективности камеры равна суммарному числу отсчетов в камере деления Nc, отнесенному ко времени облучения образца tirr где Nch - число ядер Np или Pu в слоях делящегося вещества ионизационных камер деления, dVch- элементарный объем делящегося вещества камер деления, ch- сечение реакции деления, ch- эффективность камеры деления. Окончательное выражение для скорости реакции деления в исследуемом образце Rs может быть представлено в виде Отношение скоростей реакций деления в образце и камере деления s/ch, рассчитывалось методом Монте-Карло с помощью программы MCNP, учитывающей эффекты многократного рассеяния нейтронов на конструкционных материалах установки и в самом образце [8]. Использование двух камер деления для абсолютизации потока нейтронов существенно повышает надежность метода, так как полученные данные в этом случае более полно отражают вариации нейтронного поля нейтронов вблизи образца, которые затем учитываются в ходе его моделирования при вычислении скорости реакций деления в исследуемых образцах [8].

Показано, что установка, система сбора и накопления экспериментальных данных, а также процедура измерений позволяют получать и контролировать в ходе эксперимента всю информацию, необходимую для определения энергетической зависимости полных выходов ЗН, относительных выходов отдельных групп ЗН и периодов полураспада их ядер-предшественников.

В третьей главе рассмотрены вопросы, связанные с процедурой обработки экспериментальных данных. Приведен метод усреднения данных, полученных в отдельных сериях измерений, с учетом корреляционных связей групповых параметров ЗН. Описаны источники погрешностей в эксперименте. Приведена процедура оценки погрешности при определении полного выхода ЗН.

Полученные значения погрешности определения полного выхода варьируются от 2,9 % до 3,9 % для исследуемых в работе нуклидов.

Рассмотрен метод определения кумулятивных выходов продуктов деления и их погрешностей. Кумулятивные выходы продуктов деления были определены из соотношения, связывающего величину кумулятивного выхода i-го ядра-предшественника CYi(En) при делении ядра нейтронами с энергией En с соответствующими этой энергии первичных нейтронов величинами относительного ai(En) и полного выхода запаздывающих нейтронов d(En), а также вероятностью эмиссии запаздывающего нейтрона Pni при -распаде этого ядрапредшественника:

Данные об относительных выходах запаздывающих нейтронов для определенных ядер-предшественников получены с помощью анализа кривых спада нейтронной активности в рамках 12-групповой модели представления запаздывающих нейтронов.

Показано, что в рамках выбранной модели, возможно достаточно надежно определить относительные выходы ЗН от 11-ти ядер-предшественников, которые дают суммарный вклад в полный выход ЗН более 80 %.

В четвертой главе представлены полученные в работе экспериментальные данные.

Результаты измерений относительных выходов ЗН и периодов полураспада их ядер-предшественников при делении Uи Pu представлены на рисунке 3 в виде зависимости среднего периода полураспада от энергии налетающих нейтронов.

Рисунок 3 - Энергетическая зависимость среднего периода полураспада ядерпредшественников запаздывающих нейтронов при делении 233, 236, 238U и 239Pu нейтронами Полученные в настоящей работе данные о полном выходе ЗН при делении Рисунок 4 - Энергетическая зависимость абсолютного полного выхода запаздывающих нейтронов при делении 233U нейтронами.

Рисунок 5 - Энергетическая зависимость абсолютного полного выхода запаздывающих нейтронов при делении 236U нейтронами.

Рисунок 6 - Энергетическая зависимость абсолютного полного выхода запаздывающих нейтронов при делении 238U нейтронами.

Рисунок 7 - Энергетическая зависимость абсолютного полного выхода запаздывающих нейтронов при делении 239Pu нейтронами.

Энергетическая зависимость кумулятивных выходов ЗН при делении Uи U нейтронами с энергией 1 – 5 МэВ исследована для 11 ядерBr, 91Br, 93Kr, 94Rb, 95Rb, 137- зависимости кумулятивных выходов CY ( En ) для двух ядер-предшественников, Рисунок 8 - Энергетическая зависимость кумулятивных выходов запаздывающих нейтронов при делении 238U (a, b) и 239Pu (с, d) нейтронами. Буквами (a), (с) – обозначены рисунки, относящиеся к кумулятивным выходам 89Br; (b) и (d) – 137I.

В разделе 4.4. описан метод определения наиболее вероятного заряда осколков деления на основе измеренных временных характеристик ЗН.

Для любой изобарической цепочки массы A' фракционный независимый выход осколков деления определяет распределение заряда. Фракционный независимый выход может быть аппроксимирован распределением Гаусса с шириной и первым моментом, содержащем в себе параметр ZP – наиболее вероятный заряд [28]:

Как было показано в работе Вола [28], дисперсия заряда в случае деления актинидов нейтронами низких энергий практически не зависит как от изобарической массовой цепочки, так и от энергии нейтронов [29]. Суммируя по всем зарядам фракционный независимый выход (8), можно получить кумулятивный выход продукта деления с зарядом Z:

С другой стороны кумулятивный выход FCY(A,Z) продукта деления (A,Z) может быть получен на основе данных о ЗН:

где Y(A) – выход осколка, a(A,Z) – относительный выход ЗН, соответствующий предшественнику (A,Z), Pn(A,Z) – вероятность эмиссии ЗН, d – полный выход ЗН. Следует отметить, что к настоящему времени накоплен большой объм информации о массовых выходах продуктов деления Y(A), и вероятностях эмиссии ЗН Pn(A,Z). Таким образом, измеряя относительные выходы предшественников ЗН а(A,Z) и полный выход ЗН d при делении ядра нейтронами, а также используя имеющиеся данные по Y(A), Pn(A,Z), можно получить информацию о наиболее вероятном заряде осколков деления и его поведении в зависимости от энергии первичных нейтронов.

Энергетическая зависимость наиболее вероятного заряда в отдельных изобарических цепочках с массовыми числами А = 87, 88, 89, 91, 93, 94, 137, 138, 139, Один из общепринятых подходов к обсуждению распределения заряда в процессе деления ядер состоит в анализе наиболее вероятного заряда в терминах отклонения Z P Z P ZUCD от зарядового распределения, соответствующего неизменной плотности заряда в компаунд-ядре и осколках деления ZUCD =(Zc /Ac )(A+ p ) в зависимости от массы осколка после испускания мгновенных нейтронов в зависимости от массового числа первичных осколков A или наиболее вероятного заряда Z P [30].

Результаты определения зависимостей Z P En при делении 235 данными [28] и значениями Z A, полученными с помощью Z P -модели Вола [28], а также с данными из работы [30].

Рисунок 9 - Энергетическая зависимость наиболее вероятного заряда в отдельных изобарических цепочках при делении 235U и 239Pu нейтронами. Буквами (a), (b) обозначены рисунки, относящиеся к изобарическим цепочкам с массовыми числами А = 89 и 137 соответственно. Заполненные кружки и квадраты – данные настоящей работы; открытые кружки и квадраты – экспериментальные данные [28]; перечеркнутые открытые кружки и квадраты – данные, рассчитанные с помощью Z P - формулы Вальдо [31]; штриховая и точечная линии – данные, рассчитанные с помощью Z P - формул Нетавэя [32] и Вола [28] соответственно.

Рисунок 10 - Отклонение наиболее вероятного заряда от заряда, соответствующего неизменной плотности заряда в зависимости от массового числа первичных осколков деления A. (а), (б) – 235U; (в), (г) – 239Pu. Заполненными кружками, ромбами и треугольниками с вершинами вверх показаны данные настоящей работы, полученные при делении нейтронами с энергиями 2,8510-6, 0,5 и 1,2 МэВ соответственно. Открытыми треугольниками с вершинами вверх показаны экспериментальные данные при энергии нейтронов 2,8510-6 МэВ, представленные в компиляции Вола [28]. Пунктирной линией показаны результаты расчетов по Z P -модели Вола [28]. Индексы L и H обозначают легкие и тяжелые осколки деления. Для лучшего восприятия, точки, показывающие данные настоящей работы при энергиях 2,8510-6, 0,5 и 1,2 МэВ, соединены линиями, а также не приведены данные при энергии нейтронов 0,75 и 1 МэВ.

В заключении сформулированы основные результаты и выводы диссертационной работы, новизна решаемых задач, научное и практическое значение данной работы, положения, которые выносятся на защиту.

В приложениях I – V представлены данные об относительных выходах ЗН в представлении 8 групп, а также численные данные об энергетической зависимости кумулятивных выходов предшественников ЗН при делении 233, 236, Выводы.

Основные выводы можно сформулировать следующим образом:

1. В результате экспериментальных исследований получены данные об гетическими нейтронами. В настоящей работе диапазон энергий первичных случае U составляет 1 – 5 МэВ. Модернизированный метод обработки экспериментальных данных позволил повысить точность определения групповых параметров по сравнению с ранее опубликованными работами. Анализ энергетической зависимости среднего периода полураспада предшественников наличие сильной энергетической зависимости групповых параметров, выражающейся в уменьшении величины среднего периода полураспада при изменении энергии первичных нейтронов от 2,8510-6 (или порога реакции деления) до 5 МэВ для всех исследуемых в настоящей работе нуклидов. В случае деления U и 236U это снижение составляет 5 – 5,1 %; для 238U и 239Pu 10 %. Вполне очевидно, что такие изменения характеристик ЗН указывают на необходимость их учета в расчетах ядерных энергетических установок.

2. В результате экспериментальных исследований получены данные по энергетической зависимости полного выхода ЗН 233, 236, 238U и 239Pu моноэнергетическими нейтронами. Впервые получены экспериментальные данные по энергетической зависимости полных выходов ЗН при делении 236U моноэнергетическими нейтронами. В настоящей работе диапазон энергий первичных моноэнергетических нейтронов в случае 233U, 239Pu равен 0,5 – 5 МэВ, а в случае U, 238U составляет 1 – 5 МэВ. В настоящем методе погрешность данных соU, 236U, 238U и 3. На основе полученных в настоящей работе данных о характеристиках ЗН разработана процедура определения кумулятивных выходов продуктов деления и наиболее вероятных зарядов осколков деления в отдельных изобарических цепочках - распада.

4. Получена энергетическая зависимость кумулятивных выходов CY(En) ядер-предшественников ЗН 87Br, 88Br, 89Br, 91Br, 93Kr, 94Rb, 95Rb, 137I, 138I, 139I, 140I U, 236U, 238U и 239Pu нейтронами. В целом, для всего набора данпри делении ных можно заключить, что полученные в настоящей работе значения CY(En) лежат между соответствующими значениями из рассмотренных библиотек оцененных данных - ENDF/B, JEFF, JENDL, но, несомненно, ближе всего к данным из библиотеки JEFF. Одной из причин наблюдаемых расхождений в кумулятивных выходах продуктов деления, возможно, является различие в модельных представлениях, используемых для описания распределения ядерного заряда в процессе деления, и, соответственно, приводящим к различным значениям наиболее вероятных зарядов осколков деления.

5. Получена энергетическая зависимость наиболее вероятного заряда осколков деления в изобарических цепочках с массовыми числами 87, 88, 89, 91, 93, ятному заряду в изобарических цепочках, полученные при делении Uи Pu тепловыми нейтронами, хорошо согласуются как с радиохимическими данными, так и с данными, полученными с помощью прямых физических методов.

Это позволяет сделать вывод о том, что метод, основанный на измерениях запаздывающих нейтронов и использованный в настоящей работе, может рассматриваться как вполне надежный. Показано, что наиболее вероятный заряд легких продуктов деления уменьшается по мере увеличения энергии возбуждения составного ядра. Принимая во внимание тот факт, что увеличение среднего числа мгновенных нейтронов при делении тяжелых ядер нейтронами с низкими энергиями происходит, главным образом, за счет тяжелых осколков деления, то этот эффект может рассматриваться как прямое подтверждение уменьшения величины зарядовой поляризации первичных осколков.

Проведенное сравнение полученных данных по энергетическому распределению наиболее вероятного заряда с имеющимися в литературе модельными данными показало, что новая эмпирическая Z P -формула Вола воспроизводит эффект линейного уменьшения Z P в области масс легких продуктов деления по мере роста энергии возбуждения составного ядра, но она предполагает менее выраженную энергетическую зависимость наиболее вероятного заряда первичных осколков деления в случае U. Однако, абсолютные значения Z P из этой формулы не воспроизводят четно-нечетные эффекты в зарядовом распределении, так как они основаны на линейной аппроксимации экспериментальных данных.

Показано, что по мере увеличения энергии возбуждения составного ядра происходит ослабление четно-нечетных эффектов в зарядовом распределении.

Работа выполнена при поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (проекты № 00-02-96004-р2000калуга, № 03-02-96350р2003центр_а, № 04-02-97227-р2004наукоград_a и № 05-02-08044-офи_э).

Основное содержание диссертации изложено в следующих публикациях.

1. Пиксайкин В. М., Казаков Л. Е., Исаев С. Г., Королев Г. Г., Рощенко В. А., Тертычный Р. Г., Энергетическая зависимость относительных выходов и периодов отдельных групп запаздывающих нейтронов при делении Pu в диапазоне энергий первичных нейтронов (0,37–4,97) МэВ. // Атомная Энергия. – 2002. – № 3. – С. 233–239.

2. Piksaikin V. M., Kazakov L. E., Isaev S. G., Tarasko M. Z., Roshchenko V. A., Tertytchnyi R. G., Spriggs G. D., Campbell J. M., Energy dependence of relative abundances and periods of delayed neutrons from neutron-induced fission of мость относительных выходов и периодов запаздывающих нейтронов при деU, 238U, 239Pu нейтронами в 6– и 8–групповой моделях представления.) лении // Progress in Nuclear Energy. – 2002. – T. 41. – № 1–4. – C. 203–222.

3. Isaev S. G., Piksaikin V. M., Kazakov L. E., Roshchenko V. A., Measurements of the Bromine and Iodine Cumulative Yields From Thermal Neutron Induced Fission of 233U, 235U and 239Pu and Estimates of the Most Probable Charge of Fission Products (Измерения бромных и йодных кумулятивных выходов при делении Uи Pu тепловыми нейтронами и оценки наиболее вероятного заряда продуктов деления.) // Proc. of the IX-th International Seminar on Interaction of Neutrons with Nuclei. – Dubna. – RUSSIA. – 2001.

4. Isaev S. G., Piksaikin V. M., Kazakov L. E., Roshchenko V. A., Delayed Neutrons As a Probe of Nuclear Charge Distribution in Fission of Heavy Nuclei By Neutrons (Запаздывающие нейтроны как инструмент для изучения распределения ядерного заряда при делении тяжелых ядер нейтронами.) // Progress in Nuclear Energy. – 2002. – Т. 41. – № 1–4. – C. 117 – 124.

5. Roshchenko V. A., Piksaikin V. M., Isaev S. G., Goverdovski A. A., Energy Dependence of Nuclear Charge Distribution in Neutron Induced Fission of Z-even Nuclei (Энергетическая зависимость распределения ядерного заряда при делении четных по заряду ядер нейтронами.) // Physical Review C. – 2006. – T. 74. – № 1. – C. 014607. http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevC.74. 6. Roshchenko V. A., Piksaikin V. M., Korolev G. G., Balakshev Yu. F., Experimental studies of the absolute total delayed neutron yields from neutron induced fission of абсолютного полного выхода запаздывающих нейтронов при делении U нейтронами в диапазоне энергий 1-5 МэВ.) // Proc. of XIV-th International Seminar on Interaction of Neutrons with Nuclei. – 24–27 May 2006. – Dubna. – Russia.

7. Piksaikin V. M., Semenova N. N., Mil’shin V. I., Roshchenko V. A., Korolev G. G., // Method and setup for studying the energy dependence of delayed neutron characteristics in nuclear fission induced by neutrons from the T(p, n), D(d, n), and T(d, n) reactions (Метод и установка для изучения энергетической зависимости характеристик запаздывающих нейтронов при делении ядер нейтронами из реакций T(p, n), D(d, n) и T(d, n)) // Nuclear Experimental Technique. – 2006. – T. 49.

– № 6. – C. 765–777. http://dx.doi.org/10.1134/S 8. Рощенко В. А., Пиксайкин В. М., Королев Г. Г., Балакшев Ю. Ф., Распределение ядерного заряда осколков при делении зарядово-четных и нечетных ядер нейтронами. // Вопросы Атомной Науки и Техники. Серия: Ядерные константы. – 2006. – № 1. – С. 58–69.

9. Рощенко В. А., Пиксайкин В. М., Королев Г. Г., Балакшев Ю. Ф., Кумулятивные выходы ядер-предшественников запаздывающих нейтронов при делении Np и U нейтронами в области энергий 0,5–5 МэВ. // Вопросы Атомной Науки и Техники. Серия: Ядерные константы. – 2006. – № 1. С. 43–57.

10. Исаев С. Г., Пиксайкин В. М., Рощенко В. А., Метод определения отношений полных выходов запаздывающих нейтронов при делении тяжелых ядер моноэнергетическими нейтронами на основе измерения временных характеристик запаздывающих нейтронов. // Вопросы Атомной Науки и Техники.

Серия: Ядерные константы. – 2006. – № 1–2. – C. 35–42.

11. Piksaikin V. M., Pshakin G. M., Roshchenko V. A., Review of methods and instruments for determining undeclared nuclear materials and activities (Обзор приборов и методов для обнаружения незаявленных ядерных материалов и деятельности.) // Science and Global Security. – 2006. – № 14. – C. 49–72.

12. Piksaikin V. M., Roshchenko V. A., Isaev S. G., Kazakov L. E., Korolev G.

G., Balakshev Yu. F., Goverdovski A. A., Cumulative yields and average half-life of delayed neutron precursors from neutron induced fission of U (Кумулятивные выходы и средний период полураспада ядер-предшественников при делении U нейтронами.) // Proc. of XII-th International seminar on interaction of neutrons with nuclei "Neutron spectroscopy, nuclear structure, related topics". – Dubna. – Russia. – 24–28 May 2004.

13. Roshchenko V. A., Piksaikin V. M., Isaev S. G., Goverdovski A. A., Nuclear charge distribution in neutron induced fission of Z-even nuclei (Распределение ядерного заряда при делении четных по Z ядер нейтронами.) // Proc. of XII-th International seminar on interaction of neutrons with nuclei "Neutron spectroscopy, nuclear structure, related topics." – Dubna. – Russia. – 24–28 May 2004.

14.Пиксайкин В. М., Казаков Л. Е., Королев Г. Г., Исаев С. Г., Рощенко В. А., Тараско М. З., Относительные выходы и периоды отдельных групп запаздывающих нейтронов при делении U, Uи Pu эпитепловыми нейтронами. // Атомная Энергия. – 2002. – № 2. – С. 135–143.

15. Piksaikin V. M., Kazakov L. E., Roshchenko V. A., Isaev S. G., Korolev G. G., Goverdovski A. A., Tertytchnyi R. G., Experimental studies of the absolute total delayed neutron yields from neutron induced fission of U in the energy range 1–5 Mev (Экспериментальные исследования абсолютного полного выхода запаздывающих нейтронов при делении U нейтронами в диапазоне энергий от 1 до 5 МэВ.) // Progress in Nuclear Energy. – 2002. – T. 41. № 1–4. – C. 135–144.

16. Пиксайкин В. М., Казаков Л. Е., Исаев С. Г., Королев Г. Г., Рощенко В. А., Тертычный Р. Г., Относительные выходы запаздывающих нейтронов при делении 239Pu моноэнергетическими нейтронами в 8–групповом представлении.

//Вопросы Атомной Науки и Техники. Серия: Ядерные константы. – 2001. – № 1. – С. 62–66.

17. Piksaikin V. M., Isaev S. G., Kazakov L. E., Korolev G. G., Roshchenko V. A., Goverdovski A. A., Tertytchnyi R. G., Experimental studies of the absolute total delayed neutron yields from neutron induced fission of U in the energy range 1–5 MeV (Экспериментальные исследования абсолютного полного выхода запаздывающих нейтронов при делении U нейтронами в диапазоне энергий от 1 до 5 МэВ.) // Proc. of IX-th International seminar on interaction of neutrons with nuclei "Neutron spectroscopy, nuclear structure, related topics." – Dubna. – Russia. – 23–26 May 2001.

18. Piksaikin V. M., Kazakov L. E., Isaev S. G., Roshchenko V. A., Experimental studies of the average half-lives of delayed neutron precursors from fast neutron induced fission of uranium isotopes (Экспериментальные исследования среднего периода полураспада предшественников запаздывающих нейтронов при делении изотопов урана быстрыми нейтронами.) // Proc. of VIII-th International seminar on interaction of neutrons with nuclei "Neutron spectroscopy, nuclear structure, related topics." – Dubna. – Russia. – 17–20 May 2000.

19. Piksaikin V. M., Kazakov L. E., Isaev S. G., Roshchenko V. A., Energy dependence of the average half-lives of delayed neutron precursors from (1,01–4,72) MeV neutron induced fission of uranium isotopes (Энергетическая зависимость среднего периода полураспада предшественников запаздывающих нейтронов при делении изотопов урана нейтронами с энергиями от 1,01 до 4, МэВ.) // Proc. of XV-th International workshop on nuclear fission physics. – Obninsk. – Russia. – 17–20 October 2000.

Список цитируемой литературы.

1. Piksaikin V. M. // Final report NEANSC/SG6-Delayed Neutron Data for Major Actinides. – 1999. – Part V. – C. 28.

2. D’Angelo A. et al. // A Report by the Working Party on International Evaluation Cooperation of the NEA Nuclear Science Committee. – NEA. – OECD. – 2002. – T.6. – C.1.

3. Гудков А. Н., Колдобский А. Б. и др., Измерение полных выходов запаздывающих нейтронов при делении 233U, 236U, 237Np, 240Pu и 241Pu нейтронами спектра быстрого реактора // Атомная Энергия. – 1989.– Т.66. – №2. – С.100.

4. Brady M., England T., // Nucl. Sci. Eng. – 1989. – T.103. – C.129 149.

5. Tuttle R. J., Delayed-Neutron Data for Reactor-Physics Analysis // Nucl. Sci. Eng. – 1975. – T.56. C.37 – 71.

6. Cross Section Evaluation Working Group. ENDF/B-VI Summary Documentation // Report BNL-NCS-17541 (ENDF-201). – 1991. – edited by Rose P.F. – National Nuclear Data Center. – Brookhaven National Laboratory. – Upton. – NY. – USA. – ENDF/B-VI database. – http://www.nndc.bnl.gov/nndc/endf 7. Piksaikin V. M., Semenova N. N., Mil’shin V. I., Roshchenko V. A., Korolev G. G., // Nuclear Experimental Technique. – 2006. – T. 49. – №6. – C.765–777.

8. Piksaikin V., Shorin V., Tertytchnyi R. // Fission rate determination in delayed neutron emission measurements with T(p,n) and D(d,n) neutrons. – Report INDC(CCP)–422. – August 1999. – IAEA. – Vienna. – Austria. – C.1.

9. Keepin G. R., Wimett T. F., Zeigler R. K. // Phys. Rev. – 1957. – T.107. – №4. – C.

1044.

10. Tuttle R. J. // Report INDC(NDS) –107/G+Special. – IAEA. – Vienna. – Austria. – 1979. C. 29–68.

11. Piksaikin V.M., Isaev S.G., Goverdovski A.A. // Progress in Nuclear Energy. – 2002. – T.41. – №1-4. – C.361–384.

12. Nordborg C., Salvatores M., Status of the JEF Evaluated Data Library, Nuclear Data for Sci. and Technology, edited by J. K. Dickens (American Nuclear Society, LaGrange, IL, 1994). – http://www.nea.fr/html/dbdata/projects/nds_jef.htm 13. Brunson G.S., Petit E.N., McCurdy // Argonne National Laboratory Report. – ANL Argonne. – IL. – USA.

14. Rose H., Smith R.D. // J.Nucl.Energy. – 1957. – T.1. – C.133.

15. Masters C.F., et al. // Nucl. Sci. Eng. – 1969. – T.36. – C.202.

16. Notea A. Research Laboratories Annual Report - January-December 1968. // LA-1190.

– 1969. – Israel Atomic Energy Commission.

17. Conant J.F. and Palmedo P.F. // Nucl.Sci.Eng. – 1971. – Т.44. – С.173.

18. Krick M.S., Evans A.E. // Nucl. Sci. and Eng. – 1972. – T.47. – C.3 – 11.

19. Лендел А.И., Маринец Т.И., Сикора Д.И., Чарнович Е.И., Определение выходов запаздывающих нейтронов при помощи полуэмперических формул. // Атомная Энергия. – 1986. – Т.61. – №3. – С.215 – 216.

20. Cox S.A., Whiting E.E.D. // Report ANL-7610. – 1970. – С.45.

21. Cox S.A. // Argonne National Laboratory. – Report ANL/NDM-5. – 1974. – Argonne. – IL. – USA.

22. Besant C.B., Challen P.J., et al. // J.Br.Nucl.Energy Soc. – 1977. – T.16. – C.161.

23. Maksyutenko B.P. “Relative Yields of Delayed Neutrons in Fission of U, U and Th by Fast Neutrons.” // J. Exptl. Theoret. Phys. – 1958. – Т.35. – C. 815.

24. Clifford D.A. // as reported by McTaggart M.H. in Fast Integral Assambly Newsletter. – March. – 1972.

25. deHoffmann F., Feld B.T. // Phys.Rev. – 1947. – T.72. – C.567.

26. Wilson R.R. // Phys.Rev. – 1947. – T.71. – C.560.

27. Nakagawa T., et al. Japanese Evaluated Nuclear Data Library, Version 3, Revision 2 // J. Nucl. Sci. Technol. – 1995. – T.32. – C.1259.

28. Wahl A.C. // At. Data Nucl. Data Tables. – 1988. – T.39. – C.1.

29. Gonnenwein F. // VANT. – Series: Nuclear Constants. – 1988. – №.1. – C.14 – 23.

30. Bocquet J. P., Brissot R. // Nucl. Phys. – 1989. – T.A502. – C.213.

31. Waldo R.W., Karam R.A., Meyer R.A., // Physical Review C. – 1981. – T.23. – №3. – С.1113.

32. Nethaway D.R. // Lawrence Livermore Laboratory Report No. UCRL-51538. – 1974.