На правах рукописи

НИКУЛЕНКОВ Антон Михайлович

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ОБОСНОВАНИЕ

МИГРАЦИОННЫХ ПАРАМЕТРОВ ПЕСЧАНО-ГЛИНИСТЫХ

ОТЛОЖЕНИЙ НИЖНЕГО КЕМБРИЯ И ВЕРХНЕГО ВЕНДА

ДЛЯ ОЦЕНКИ БЕЗОПАСНОСТИ ЭКСПЛУАТАЦИИ

ХРАНИЛИЩ НИЗКО- И СРЕДНЕАКТИВНЫХ ОТХОДОВ

(Г. СОСНОВЫЙ БОР, ЛЕНИНГРАДСКАЯ ОБЛАСТЬ)

Специальность 25.00.07 – Гидрогеология

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата геолого-минералогических наук

САНКТ-ПЕТЕРБУРГ

2012

Работа выполнена в федеральном государственном бюджетном образовательном учреждении высшего профессионального образования «Санкт-Петербургский государственный университет».

Научный руководитель – доктор геолого-минералогических наук, профессор Румынин Вячеслав Гениевич

Официальные оппоненты:

Чарыкова Марина Валентиновна доктор геолого-минералогических наук, доцент СанктПетербургского государственного университета, заведующая кафедрой геохимии Петров Николай Семенович кандидат геолого-минералогических наук, доцент СанктПетербургского государственного горного университета, доцент кафедры гидрогеологии и инженерной геологии

Ведущая организация – ОАО «ВНИПИЭТ»

Защита состоится 30 мая 2012 г. в 16 часов на заседании диссертационного совета Д 212.224.01 при Санкт-Петербургском государственном горном университете по адресу 199106 СанктПетербург, 21-я линия, д. 2, ауд. 4312.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке СанктПетербургского государственного горного университета.

Автореферат разослан 28 апреля 2012 г.

Ученый секретарь диссертационного совета, к.г.-м.н. И.Г. Кирьякова

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность исследования. Ключевым моментом в недавно принятом Федеральном законе «Об обращении с радиоактивными отходами …» (№190-ФЗ от 11.07.2011 г.) является новая стратегия обращения с накопленными радиоактивными отходами (РАО), предполагающая переход от технологии их хранения к технологии захоронения в пунктах окончательной изоляции. Создание единой государственной системы обращения с РАО предполагает также повышение требований к мониторингу и прогнозированию воздействия на окружающую среду действующих и проектируемых хранилищ РАО.

На территории Северо-Запада Европейской части РФ складирование низко- (НАО) и средне- (САО) активных радиоактивных отходов Санкт-Петербурга и Ленинградской области осуществляется на специализированной площадке г. Сосновый Бор во временных поверхностных хранилищах. Ограниченный объём наземных хранилищ предопределяет актуальность постановки вопроса об использовании подземного пространства для захоронения РАО. Первые предпроектные проработки этого вопроса были выполнены в 1980-х годах специалистами ВНИПИЭТ (В.Т. Сорокин, А.В. Демин), ЛСК «Радон»

(М.Ф. Якушев, А.А. Игнатов), а также сотрудниками ФГУП НПО «Радиевый институт им. В.Г. Хлопина» (Е.Б. Андерсон, В.Г. Савоненков, С.И. Шабалев).

Выбор участка для строительства подземного пункта захоронения РАО в пределах г. Сосновый Бор Ленинградской области обусловлен развитой производственной базой атомной энергетики и относительно благоприятными геологическими и гидрогеологическими условиями.

Для обоснования безопасности при создании пункта захоронения РАО (ПЗРО) требуется детальное изучение физико-механических, фильтрационных и миграционных (барьерных) свойств вмещающих глинистых пород. Большой вклад в развитие представлений о формировании свойств глинистых отложений Северо-Запада внесли фундаментальные труды В.Д. Ломтадзе. В работах Р.Э. Дашко получили развитие новые представления о коренных глинистых породах региона как среды с трещиновато-блочной структурой.

Исследованиям миграционных параметров посвящены работы Е.И. Орловой, А.Е. Орадовской и др. Применительно к песчаноглинистым отложениям Ленинградской области, изучением сорбционных и диффузионных свойств занимались Е.Б. Панкина, М.П. Глухова, Е.В. Захарова. В диссертационных работах А.Н. Дунаевой и М.Н. Сабодиной рассмотрены основные механизмы адсорбции радионуклидов на глинах.

Представления о существующем загрязнении подземных вод г. Сосновый Бор и его окрестностях основываются на материалах В.П. Тишкова, Л.Д. Блиновой, В.А. Мироненко, В.Г. Румынина, А.В.

Степанова, Е.Б. Панкиной, М.П. Глуховой, М.Л. Глинского, А.В.

Глаголева.

Достоверность прогнозирования радионуклидного воздействия на компоненты подземной среды зависит от учета тех процессов, которые отвечают за массоперенос вещества, а также от качества параметрической базы, заложенной в модель. Результаты прогнозов в свою очередь определяют принятие окончательного решения о возможности строительства подземных сооружений повышенной степени ответственности.

Цель работы. Обоснование геомиграционных параметров песчаноглинистых отложений нижнего кембрия и верхнего венда, определяющих безопасность эксплуатации пунктов хранения и захоронения НАО и САО применительно к условиям Северо-Западного атомнопромышленного комплекса (СЗАПК).

Основные задачи исследования:

– оценка пространственной изменчивости адсорбционных и диффузионных параметров ломоносовских песчаников и верхнекотлинских глин в зоне влияния существующих поверхностных и проектируемых подземных хранилищ РАО;

– разработка новых методик проведения и интерпретации лабораторных экспериментов для определения коэффициентов молекулярной диффузии в глинистых отложениях, а также их математическое обоснование;

– прогнозирование миграции радионуклидов в верхнекотлинских глинах при аварийных сценариях эксплуатации подземных хранилищ РАО.

Методы исследования. При выполнении работы соискатель применял полевые, лабораторные и расчетные методы исследований.

Для изучения геологического строения участка и отбора образцов породы использовалось колонковое бурение. Активность радионуклидов в лабораторных условиях определялась счетными радиометрическими методами. Прогнозы миграции радионуклидов проводились как на стандартных численных программных средствах (ModFlow, MT3DMS), так и по аналитическим зависимостям.

Научная новизна:

– предложены структурные модели пространственной изменчивости коэффициентов адсорбционного распределения (Sr-90, Cs-137 и Co-60) для ломоносовских песчаников;

– получены статистически обоснованные значения параметра, характеризующего анизотропию коэффициента молекулярной диффузии в вернекотлинских глинах;

– исследована и математически описана кинетика адсорбции радионуклидов в мелкомасштабных диффузионных экспериментах с образцами верхнекотлинских глин.

Практическая значимость полученных результатов.

– разработанные новые методики проведения диффузионных экспериментов и математические модели интерпретации их результатов могут использоваться на других объектах хранения и захоронения РАО;

– полученные параметры адсорбции и молекулярной диффузии, в сочетании с результатами других исследований, могут быть использованы при разработке проектов оценки воздействия на окружающую среду ЛАЭС-2 и ПЗРО.

Личный вклад соискателя. Начиная с 2006 г., в рамках студенческих работ, а затем на этапе подготовки кандидатской диссертации соискатель исследует процессы миграции радионуклидов в подземных водах. Всё это время работы ведутся в тесном сотрудничестве с научными, изыскательскими и проектными организациями: СПбО ИГЭ РАН, ФГУП «НИТИ», ИФХЭ РАН, ОАО «СПБАЭП», ФГУП «РосРАО», ГК «РОСАТОМ», ОАО «ГИ ВНИПИЭТ»,

ОАО «ЭНЕРГОИЗЫСКАНИЯ», ФГУП «ГИДРОСПЕЦГЕОЛОГИЯ».

Автор диссертации принимал непосредственное участие в полевых работах при бурении скважин, отборе проб воды и кернового материала. Им была разработана методика постановки и интерпретации результатов лабораторных экспериментов, а также обоснованы численные и аналитические модели миграции радионуклидов, даны прогнозные оценки формирования полей загрязнения подземных вод.

Обоснованность и достоверность научных результатов базируется на анализе публикаций по исследуемой проблематике, обширном полевом материале и лабораторных исследованиях, а также на результатах модельных расчетов.

Защищаемые положения.

1. Характер пространственной изменчивости коэффициента сорбционного распределения ломоносовских песчаников для Sr-90, Csи Co-60 определяется различиями в типах физико-химических взаимодействий этих радионуклидов с минеральной матрицей рассматриваемых пород.

2. Существенные различия (в 3–10 раз) в коэффициентах фильтрации воды и диффузии радионуклидов (H-3, Sr-90, Cs-137 и Coв вертикальном и горизонтальном направлениях для верхнекотлинских глин, установленные на участке предполагаемой проходки горных выработок подземного пункта захоронения РАО, определяются их макро– и микротекстурой.

3. Безопасность подземного пункта захоронения РАО в нормальных и аварийных режимах эксплуатации, а также после его консервации, обеспечивается за счет низкой проницаемости верхнекотлинских глин и их физико-химической активности, что подтверждается экспериментальными и модельными исследованиями.

Апробация результатов диссертации. Основные результаты исследования и защищаемые положения диссертации докладывались на международных и российских конференциях: II, III, IV Международный ядерный форум «Безопасность ядерных технологий:

обращение с РАО и ОЯТ» (Санкт-Петербург 2007, 2008, 2009); 5-й НТС «Проблемы и перспективы развития химического и радиохимического контроля в атомной энергетике» (Сосновый Бор, 2009); Первая всероссийская конференция молодых учёных, посвящённая памяти В.А. Мироненко (Санкт-Петербург, 2010); Международная конференция «Инженерная защита территорий и безопасность населения: роль и задачи геоэкологии, инженерной геологии и изысканий» (Москва, 2011г); «Комплексные проблемы гидрогеологии»

(Санкт-Петербург, 2011); Российско-германский семинар по обращению с радиоактивными отходами низкого и среднего уровня активности (Санкт-Петербург, 2011); Заседание германо-российской группы экспертов по научно-техническому сотрудничеству в области исследований по безопасности реакторов и захоронению РАО (Германия, Гархинг, 2011).

Публикации. Основные результаты диссертации содержатся в опубликованных работах. Из них 1 статья в журнале, входящем в перечень, рекомендованный ВАК Минобрнауки России, свидетельства о государственной регистрации баз данных и 1-ой программы на ЭВМ.

Структура работы. Диссертация изложена на 148 страницах, состоит из введения, 4 глав, заключения, списка литературы из наименований, содержит 83 рисунка и 32 таблицы.

Благодарности. Соискатель выражает признательность своему научному руководителю члену-корр. РАН, д.г.-м.н. В.Г. Румынину за постоянную помощь и поддержку на всем протяжении подготовки диссертационной работы. Отдельная благодарность к.г.-м.н.

Л.Н. Синдаловскому за предоставленные консультации в процессе выполнения работы, а также сотрудникам ФГУП «РосРАО» – И.А. Суханову, А.А. Игнатову, А.Г. Литвиненко за организационную поддержку и финансирование выполняемых работ. Консультации по проектным решениям любезно предоставлены д.т.н. В.Т. Сорокиным.

Соискатель благодарит сотрудников радиохимических лабораторий НИТИ и ИФХЭ РАН – к.х.н. Е.Б. Панкину, к.х.н. Е.В. Захарову, М.П. Глухову, Н.В. Черноморову и Л.И. Константинову за качественно проведённые эксперименты с радиоактивными изотопами, а также В.В. Сокурова (ВНИИГ) и М.О. Зезину (СПбГУ) за предоставленный материал по фильтрации воды в глинах.

Соискатель особенно признателен профессору кафедры гидрогеологии и инженерной геологии СПГГУ д.г.-м.н. Р.Э. Дашко за критические замечания, способствовавшие улучшению содержания работы, а также сотрудникам кафедры гидрогеологии СПбГУ за активное обсуждение диссертации и ряд ценных советов.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Работа посвящена гидрогеологическим и геоэкологическим проблемам безопасности обращения с радиоактивными материалами в промышленной зоне г. Сосновый Бор, где на берегу Финского залива размещены предприятия Северо-Западного атомно-промышленного комплекса.

Детальные материалы сейсмо-тектонических изысканий свидетельствуют о том, что исследуемая площадка расположена в пределах квазиоднородного тектонического блока. Максимальное воздействие при землетрясении с Ммах=4.5 на площадке ожидается от зон XIV порядка и может достигать 5.7 баллов по шкале MSK- (материалы ОАО «СПбАЭП»).

Геологический разрез территории имеет двухъярусное строение.

Разведочные скважины вскрывают древний кристаллический фундамент в интервале глубин 170–180 м, на котором несогласно залегает толща осадочных пород, сложенная песчано-глинистыми отложениями вендской, кембрийской и четвертичной систем (прил. 2).

В основе геологического и гидрогеологического описания участка лежит обработка первичного полевого материала, выполненная автором на основе данных бурения более 500 скважин, а также фондовых геологических материалов и публикаций.

С точки зрения воздействия предприятий на окружающую среду, основной интерес представляют две толщи: ломоносовские песчаники (V2-Є1 lm) ломоносовского водоносного горизонта и верхневендские глины (V2 kt) котлинского водоупорного горизонта.

Проведенные исследования позволили сформулировать три основных защищаемых положения.

1. Характер пространственной изменчивости коэффициента сорбционного распределения ломоносовских песчаников для Sr-90, Cs-137 и Co-60 определяется различиями в типах физикохимических взаимодействий этих радионуклидов с минеральной матрицей рассматриваемых пород.

Интерес к ломоносовским песчаникам обусловлен в первую очередь локализацией на изучаемой территории системы поверхностных хранилищ РАО и строительством новой атомной электростанции (ЛАЭС-2). Подошвы фундаментов этих сооружений находятся в непосредственном контакте с водами ломоносовского горизонта. На территории фиксируются современные локальные участки загрязнения подземных вод различными техногенными радионуклидами.

преобладающим механизмом является конвективно-дисперсионный массоперенос. Скорости переноса инертных загрязнителей в горизонте могут достигать первых десятков м/год. Однако распространение радионуклидов в геологической среде практически всегда осложняется различными физико-химическими процессами. Так, адсорбция растворенных веществ на поверхности минеральных агрегатов является одним из главных факторов, сдерживающих радиоактивное загрязнение подземных вод.

Для изучения адсорбционных свойств ломоносовских песчаников были отобраны грунтовые пробы нарушенного и ненарушенного сложения из 28 неглубоких скважин, а также пробы из обнажения борта строительного котлована.

Отобранные образцы различаются по цвету. В первом приближении можно ориентироваться на две цветовые градации: серые и пестроцветные песчаники. Пестроцветные песчаники располагаются преимущественно в верхней части разреза и их окраска связана с присутствием повышенных количеств оксидов и гидрооксидов железа – это зона первичного взаимодействия инфильтрационных и поровых вод, в пределах которой активно протекают окислительные процессы.

адсорбционного распределения (Kd) Co-60, Cs-137 и Sr-90. Для выявления статистических закономерностей строились гистограммы распределений коэффициента (рис. П 1.1). Кроме того, анализировалась связь коэффициентов распределения с содержанием металлов (Fe, Mn, Al, Na, K, Cs, Ca, Mg, Sr, Co, Cu, Pb, Cr, Ni, Zn, Ti) в пробах песчаника.

Сопоставление полученных результатов (рис. П 1.1) показывает, что для всех выборок Kd характерно логнормальное распределение. По степени сорбируемости породой радионуклиды располагаются в ряд:

Co-60>Cs-137>Sr-90.

свидетельствует о существенной неоднородности параметра Kd.

Коэффициент вариации Kd лежит в интервале 55–126 %.

Достаточно чувствительным к цветовой шкале оказался коэффициент Kd, характеризующий адсорбцию Co-60 (рис. П 1.1). Из представленных данных следует, что ярко окрашенные разности песчаников более активно сорбируют кобальт. Можно предположить, что существует определённая связь между степенью сорбируемости радионуклида породой и содержанием в ней оксидов и гидроксидов железа, присутствие которых и придаёт окраску породе.

В этой связи представляют интерес результаты опытов по растворению минеральной фазы породы последовательно в соляной, азотной и плавиковой кислотах (pHSr-90. Изучаемая среда характеризуется сильной неоднородностью сорбционных констант, о чем свидетельствуют полученные значения коэффициентов вариации (W>50%). Расчетно показано, что использование моделей, не учитывающих реальную изменчивость Kd, приводит к смещению прогнозных оценок.

2. На примере ломоносовских песчаников показано, что пространственную конфигурацию полей неоднородности Kd контролируют механизмы адсорбции радионуклидов. Так, для Co- характерна слоистая структура неоднородности, обусловленная механизмом поверхностного комплексообразования на гидроксидах железа. В свою очередь, для Sr-90 и Cs-137 выявлена структура «сплошной неоднородности», за которую отвечает механизм ионного обмена на активных адсорбционных центрах.

3. Эксперименты с котлинскими глинами позволяют говорить о наличии кинетического эффекта, осложняющего адсорбцию хорошо сорбируемых радионуклидов в процессе диффузии. В работе представлены оригинальные алгоритмы интерпретации таких экспериментов.

4. Изучаемая глинистая толща характеризуется следующими средними эффективными коэффициентами диффузии:H-3 (3.6·10-10) > SrCs-137 (6.6·10-11)> Co-60 (3.0·10-11) м2/с. При этом установлено, что микрослоистая текстура глин приводит к выраженной диффузионной анизотропии геологического массива.

5. На основе полученных параметров проведена оценка максимальной зоны воздействия и времени полной реабилитации геологической среды при возможных аварийных сценариях высвобождения радионуклидов из ПЗРО. Показано, что хорошие барьерные свойства вендских глин и короткие периоды полураспада радионуклидов (H-3, Sr-90, Co-60, Cs-137) обеспечивают локализацию ореолов загрязнения вблизи источника, тем самым гарантируя безопасность эксплуатации пункта захоронения радиоактивных отходов.

ОНСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ АВТОРА ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. «База Знаний: Гидрогеология, Инженерная геология, Геоэкология» (Гидрогеологическая База Знаний), Свидетельство о государственной регистрации базы данных № 2009620417 от 13 апреля 2009 г. Авторы: Румынин В.Г., Синдаловский Л.Н., Богданова М.Г., Никуленков А.М.

2. «База данных водно-физических свойств пород» (ESWP), Свидетельство о государственной регистрации базы данных № 2011620523 от 18 июля 2011. Авторы: Синдаловский Л.Н., Шварц А.А., Румынин В.Г., Никуленков А.М., Вяххи И.Э.

3. Мальковский В.И., Пэк А.А., Румынин В.Г., Никуленков А.М.

Прогноз миграции радионуклидов из подземного хранилища радиоактивных материалов в районе Ленинградской АЭС // Материалы двенадцатой международной конференции "Физико-химические и петрофизические исследования в науках о Земле" (Москва, 3-5 октября, Борок 6 октября 2011 г.) – М, 2011. – С. 215-218.

механизмов адсорбции радионуклидов Sr-90, Cs-137, Co-60 на образцах породы ломоносовского песчаника // Сборник статей Первой Всероссийской конференции молодых учёных, посвящённая памяти Валерия Александровича Мироненко/ под ред. П.К. Коносавского, Р.А.

Филина. – СПб, 2010.– C. 93–101.

5. Никуленков А.М., Е.Б. Панкина, Е.В. Захарова, В.Г. Румынин, Л.И. Константинова, А.Г. Волкова, В.Н. Епимахов, М.П. Глухова, Н.В. Черноморова. Исследования диффузии радионуклидов в вендских глинах на участке предполагаемого строительства пункта захоронения РАО // Экология и атомная энергетика. вып.1/2011, С.Бор. – С. 130–136.

6. Панкина Е.Б., Румынин В.Г., Никуленков А.М., Глухова М.П., Епимахов В.Н., Мысик С. Г., Баев М.Н., Кобеков В.В., Дегтев В.Ф.// Анизотропия глин при диффузионном переносе радионуклидов.

Радиохимия, 2010, т. 52, N 6. – С. 532–538.

государственной регистрации программы на ЭВМ № 2011613992 от мая 2011, Авторы: Синдаловский Л.Н., Шварц А.А., Румынин В.Г., Никуленков А.М., Сапожников Б.Г.

8. Румынин В.Г., Никуленков А.М., Переверзева С.А., Панкина Е.Б. Изменчивость сорбционных параметров Sr-90, Cs-137, Co-60, характеризующих взаимодействие радиоактивных растворов с кембрийскими песчаниками // Экология и атомная энергетика, Сосновый Бор, 2011. – С. 103–109.

9. Rumynin V.G., Pankina E.B., Volckaert G., Gedeon M., Ignatov A.A., Nikulenkov A.M., Tokarev I.V., Sindalovsky L.N. Geotechnical, flow and transport properties of Kotlin (Vendian age) and Blue (Cambrian age) clays with respect to design of underground storage facilities for radioactive waste disposal in the North-West region of Russia // Сборник статей VI международного ядерного форума, СПб, 2009. – С. 58-66.

10. Rumynin V.G., Nikulenkov A.M. Study of physical, mechanical, flow, and solute transfer properties of the Vendian (Kothlin) clay with respect to the design of underground storage facilities for WR disposal in the northwestern region of Russian Federation // Proceedings of the International Conference under the aegis of IAEG, “Environmental Geosciences and Engineering Survey for Territory Protection and Population Safety, Moscow, Рис. П 1.1. Частотные графики распределений Kd (гистограммы) Var (h) Рис. П 1.2. Вариограмма Kd (Co-60). Аппроксимация экспоненциальной моделью а – горизонтальное направление, б – направление по глубине Var (h) Рис. П 1.3. Вариограмма Kd (Cs-137). Аппроксимация моделью эффекта самородков а – горизонтальное направление, б – направление по глубине Var (h) Рис. П 1.4. Вариограмма Kd (Sr-90). Аппроксимация моделью эффекта самородков kriging). Красные точки на разрезе – места отбора проб а – горизонтальное направление, б – направление по глубине

ПРИЛОЖЕНИЕ 2 ПРИЛОЖЕНИЕ

Физико-географическая и геолого-гидрогеологическая характеристика района работ Моделирование массопереноса на недетерминированной матрице Kd Sr- 1 –четвертичные отложения (QIV): пески, суглинки и супеси, глины;

2 – ломоносовский водоносный горизонт– (V2-Є1 lm): пески и слабосцементированные песчаники с прослоями глин; 3– 6 – верхне-вендские отложения: 3 – котлинский горизонт, верхняя пачка (V kt2): глины с редкими прослоями песчаников; 4 – котлинский горизонт, нижняя пачка (V2 kt1):

переслаивание песчаников и глин; 5 – редкинский горизонт, верхняя пачка (V2 rd2): глины аргиллитоподобные с прослоями песчаников; 6 – редкинский горизонт, нижняя пачка (V2 rd1):

пески, переслаивание песчаников и глин; 7 – архей-протерозойский кристаллический фундамент Рис. П 2.1. Гидрогеологический разрез на участке исследования Рис. П 2.2. Обнажение песчаников Рис. П 2.3. Образец верхнекотлинских глин

РАВНОВЕСНАЯ МОДЕЛЬ (МОДЕЛЬ 1) КИНЕТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ (МОДЕЛЬ 2) КИНЕТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ

Рассматривается диффузия равновесно сорбируемого компонента из Модель рассматривает диффузию радионуклидов из раствора в А. Диффузия в неограниченный по длине образец ( L h) столба жидкости в камере [м], t – время [сут], n – пористость [-], R – координата от границы образца [м].

Глубина проникновения, м