МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ имени М.В.Ломоносова

НАУЧНО-ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ ИНСТИТУТ ЯДЕРНОЙ ФИЗИКИ

имени Д.В.Скобельцына

На правах рукописи

ДОЛЕНКО Сергей Анатольевич

Решение обратных задач оптической спектроскопии

с помощью искусственных нейронных сетей

01.04.05 – оптика 05.13.18 - математическое моделирование, численные методы и комплексы программ

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва - 2002

Работа выполнена в НИИ ядерной физики им.Д.В.Скобельцына МГУ им.М.В.Ломоносова.

Научные руководители: доктор физико-математических наук, профессор Персианцев И.Г.

доктор физико-математических наук, профессор Фадеев В.В.

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук, профессор Горелик В.С.

доктор физико-математических наук Кумсков М.И.

Ведущая организация: Институт спектроскопии РАН

Защита состоится 30 октября 2002 г. в 15 часов на заседании Диссертационного совета Д501.001.45 при МГУ им. М.В.Ломоносова по адресу: 119992, Москва, Воробьёвы горы, МГУ, НИИЯФ, 19-й корпус, аудитория 2-15.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке НИИЯФ МГУ.

Автореферат разослан 9 сентября 2002 г.

Учёный секретарь Диссертационного совета Д501.001. при МГУ им.М.В.Ломоносова, доктор физико-математических наук, профессор Васильев А.Н.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы Спектроскопия представляет собой область физики, которая изучает свойства вещества путем анализа его спектров. Установление устойчивых связей между свойствами спектров и характеристиками вещества позволяет получать важную информацию о строении объекта, его состоянии, и о происходящих в нем процессах. При этом важной частью спектроскопического исследования является решение обратных задач, т.е. задач определения характеристик вещества (не являющихся непосредственно наблюдаемыми величинами) по свойствам его спектров (которые наблюдаются непосредственно и напрямую зависят как от определяемых характеристик, так и от внешних факторов).

Спектроскопические методы активно используются в самых разных областях науки и техники – от диагностики плазмы до мониторинга природных экосистем [1, 2, 3, 4], причём весьма существенным достоинством оптической спектроскопии является возможность диагностики in situ, т.е. непосредственно в "среде обитания" объекта, бесконтактно, дистанционно, без какой-либо специальной подготовки объекта. В последнее десятилетие интерес к спектроскопии не только не угасал, но, напротив, возрастал вместе с развитием новых спектроскопических методов, с одной стороны, и усложнением объектов, которые исследуются с помощью спектроскопии, с другой. Такое усложнение сделало актуальным не только разработку и применение новых собственно спектроскопических методик, но и применение современных методов анализа данных.

Разработка новых спектроскопических методик происходит всё чаще в русле перехода от эмпирического подхода (установление корреляционных связей между свойствами спектров и обусловливающими их свойствами и состоянием вещества) к исследованию механизмов формирования спектров в результате взаимодействия электромагнитного излучения (в частности, оптического диапазона) с веществом.

Подобное исследование, равно как и решение основной диагностической задачи спектроскопии, требует решения прямых и обратных задач, параметрами которых были бы характеристики вещества, часто на атомно-молекулярном уровне.

Применение в спектроскопии лазеров (появление лазерной спектроскопии) существенно расширило её возможности [3, 5], но и усложнило решение обратных задач.

Основной причиной этого явилось увеличение числа параметров задачи, ставшее возможным благодаря увеличению первичной информативности лазерных спектрометров, как из-за возникновения новых возможностей традиционных методов при больших интенсивностях возбуждающего излучения, так и с введением принципиально новых "чисто лазерных" методов. Последние используют монохроматичность лазерного излучения, высокую концентрацию энергии излучения в коротких и сверхкоротких (от наносекунд до фемтосекунд) импульсах и возникновение нелинейных эффектов. Наличие нелинейности, в свою очередь, само по себе усложняет решение обратных задач из-за более сложной зависимости характеристик наблюдаемого спектра от исследуемых параметров среды.

В связи со всем сказанным, применение современных методов анализа данных в спектроскопии становится всё более актуальным. Такие методы должны помочь в первую очередь в ситуациях, когда традиционные методы решения обратных задач испытывают трудности или терпят неудачу. Несмотря на постоянные усилия (как физиковспектроскопистов, так и математиков) по модернизации традиционных методов, порой приносящие свои плоды, очевидна потребность в новых подходах, адекватных по своим возможностям сложности решаемых задач. При этом необходимо как исследование свойств новых подходов к решению обратных задач, так и разработка методик их применения и сравнение результатов с результатами традиционных подходов, для определения оптимальных областей применения каждого из них.

Одним из таких новых подходов является применение искусственных нейронных сетей (ИНС), которые, благодаря своим уникальным свойствам, подробно описываемым в диссертации, зарекомендовали себя как весьма эффективный инструмент для решения задач распознавания образов самой разнообразной природы [6]. Постановка диагностической задачи спектроскопии как задачи распознавания спектральных образов и зависимостей характеристик спектра от параметров возбуждающего излучения и факторов среды, в комбинации с уже развитой техникой решения прямых задач (техникой расчёта спектральных характеристик на основе моделей, описывающих фотофизические процессы в веществе при воздействии на него оптического излучения, в т.ч. и лазерного), позволяет применить этот инструмент для решения обратных задач спектроскопии.

Однако на момент начала работы автора над темой данной диссертации (1997 г.) количество публикаций о применении ИНС в спектроскопии было невелико. С тех пор ситуация несколько изменилась в лучшую сторону. Тем не менее, задача разработки общих методологических подходов к решению обратных задач с помощью ИНС представляется весьма актуальной.

Цель работы Целью диссертационной работы было исследование новых возможностей, открывающихся в спектроскопии в связи с применением ИНС, что должно способствовать более широкому использованию ИНС для решения обратных задач спектроскопии. Для достижения поставленной цели в диссертационной работе должны были быть решены следующие основные задачи:

1) Исследовать свойства и установить принципиальные отличия ИНС как метода решения обратных задач;

2) Сформулировать возможные методические постановки при использовании ИНС для решения обратных задач; путем численного моделирования и экспериментальной апробации установить свойства и исследовать области применимости этих методических постановок в оптической спектроскопии;

3) Исследовать на разнообразных примерах влияние тренировки ИНС с шумом на устойчивость решения обратных задач в присутствии шумов входных данных.

Научная новизна работы 1. Сформулированы основные методические постановки задачи при использовании ИНС для решения обратных задач. Исследованы свойства и области применимости этих постановок в зависимости от вида и количества имеющихся данных.

2. Исследованы свойства ИНС как метода решения обратных задач и их принципиальные отличия от других методов.

3. Подтверждено положительное влияние тренировки ИНС с шумом на устойчивость решения обратных задач в присутствии шумов входных данных.

4. Алгоритмы, использующие ИНС, применены для решения пяти обратных задач из различных областей оптической спектроскопии.

Научная и практическая значимость работы Результаты проведённых исследований важны с точки зрения понимания особенностей и свойств ИНС как метода решения обратных задач, их правильного с методической точки зрения применения к решению обратных задач разных видов.

Практическая ценность работы определяется возможностью использования полученных результатов для решения обратных задач оптической спектроскопии, а также аналогичных обратных задач в других областях науки и техники. Самостоятельную научную и практическую ценность представляют результаты, полученные при решении пяти рассмотренных в работе обратных задач оптической спектроскопии.

Основные положения, выносимые на защиту 1. Формулировка двух основных методических постановок задачи при использовании ИНС для решения обратных задач – "от модели " и "от эксперимента", а также промежуточной "квазимодельной" постановки. Результаты исследования свойств и областей применимости этих постановок.

2. Результаты исследования свойств и принципиальных отличий ИНС как метода решения обратных задач от других методов.

3. Подтверждение положительного влияния тренировки ИНС с шумом на устойчивость решения обратных задач в присутствии шумов входных данных.

4. Результаты решения пяти обратных задач из различных областей оптической спектроскопии, показавшие преимущества алгоритмов, использующих ИНС.

Апробация работы Результаты, полученные в настоящей диссертации, доложены на следующих девяти Всероссийских и международных конференциях:

• 1-я Всероссийская конференция "Физические проблемы экологии (Физическая экология)", Москва, июнь 1997;

• "Adaptive Computing in Design and Manufacture (ACDM-98)", Totnes, UK, April 1998;

• 3-я Всероссийская конференция "Нейроинформатика-2001", Москва, январь 2001 г.;

14th International Florida Artificial Research Society Conference (FLAIRS-2001)", Key West, Florida, May 2001;

• 3-я Всероссийская конференция "Физические проблемы экологии (Экологическая физика)", Москва, май 2001;

XVIIth International Conference on Coherent and Nonlinear Optics (ICONO2001), Minsk, Belarus, June 2001;

• "Current Problems in Optics of Natural Waters (ONW-2001)", St.Petersburg, Russia, September 2001;

• International Conference on Lasers, Applications, and Technologies (LAT-2002), Moscow, Russia, June 2002;

• VIII International Workshop on Advanced Computing and Analysis Techniques in Physics Research (ACAT-2002), Moscow, Russia, June 2002.

Публикации Основные результаты диссертации опубликованы в 14 статьях, в том числе в статьях в реферируемых журналах, в 5 статьях в сборниках статей и в 4 статьях в сборниках трудов конференций.

Структура работы Диссертация состоит из шести разделов, включая введение и заключение.

Краткое содержание работы В разделе 1 (Введение) обосновывается актуальность темы диссертационной работы, формулируются цели и задачи исследования; описывается структура и приводится краткое содержание диссертации; приводятся основные положения, выносимые на защиту.

Раздел 2 носит обзорный характер и излагает коротко общие сведения об архитектурах и алгоритмах обучения основных видов нейронных сетей и смежных аналитических алгоритмов, используемых в данной диссертации, а также некоторые другие общие вопросы, связанные с нейросетевой обработкой данных. В частности, отмечается, что все рассматриваемые алгоритмы принадлежат к классу т.н. data-driven алгоритмов, т.е. алгоритмов, управляемых данными.

Подраздел 2.1 посвящен сетям с обратным распространением ошибки и их основным архитектурам. В нём описаны формальный нейрон как основной "кирпичик" для построения таких сетей, алгоритм обратного распространения ошибки и основные архитектуры нейросетей, обучаемых по этому алгоритму. Здесь же описывается основополагающее для всей нейросетевой методологии разделение набора данных на тренировочный, тестовый и экзаменационный. В заключение данного подраздела перечисляются основные достоинства и недостатки сетей с обратным распространением ошибки.

В подразделе 2.2 описываются нейронные сети с общей регрессией (НСОР), их архитектура и алгоритм обучения. Рассматривается вопрос об алгоритме выбора параметра сглаживания, в частности, обсуждаются выбор параметра сглаживания методом последовательных приближений и расчёт параметра сглаживания с помощью генетического алгоритма (с одновременным подбором весовых коэффициентов для всех входных переменных). В заключение обсуждаются достоинства и недостатки данного алгоритма.

Подраздел 2.3 посвящён методу группового учёта аргументов (МГУА). Данный метод не является нейросетевым, а представляет собой метод математического моделирования, в котором строится аналитическая зависимость выходной переменной от значений входных переменных. В данном подразделе описан алгоритм вычислений многорядного МГУА, а также обсуждаются его достоинства и недостатки.

В подразделе 2.4 рассматриваются и сравниваются различные показатели, используемые для оценки погрешностей решения обратных задач с помощью ИНС.

В подразделе 2.5 описываются генетические алгоритмы (ГА). Они также принадлежат к классу алгоритмов, управляемых данными, однако предназначены для решения задач оптимизации. Подобно ИНС, ГА первоначально возникли из аналогии с живой природой, превратившись впоследствии в самостоятельный класс вычислительных алгоритмов. В данном подразделе рассматриваются свойства ГА и их отличия от традиционных методов оптимизации.

Подраздел 2.6 посвящен некоторым алгоритмам предобработки и компрессии данных. Рассматриваются линейный и нелинейный анализ главных компонент и их реализация с помощью нейросетевой автоассоциативной памяти.

В подразделе 2.7 сформулирована общая постановка обратной задачи, вопросы её корректности по Адамару и по Тихонову, а также формулировка обратной задачи в виде задачи оценки, необходимая для её решения с помощью ИНС.

В разделе 3 рассматриваются методические постановки обратной задачи при использовании методов, управляемых данными, а также свойства, отличия и области применения ИНС для решения обратных задач.

В подразделе 3.1 формулируются и анализируются две основные методические постановки обратной задачи – "от эксперимента" и "от модели", а также промежуточная, "квазимодельная" методическая постановка, сравниваются их свойства и делается заключение об областях применения. Основные результаты данного подраздела могут быть представлены в виде двух нижеследующих таблиц (Табл. 1, Табл. 2). Отметим, что границы между областями применения различных методических постановок достаточно условны. На практике часто могут быть одновременно применены две методические постановки задачи.

Табл. 1. Сравнение свойств методических постановок задачи при решении обратных задач с помощью ИНС.

Характеристика "От эксперимента" "Квазимодельная" "От модели" наборов данных недостаточная Наличие шумов в Присутствуют всегда Присутствуют Могут быть введены вычислительной модели решения прямой задачи Табл. 2. Области применения методических постановок.

Рекомендуемая методическая постановка аналитическая модель объекта?

экспериментальных данных?

В подразделе 3.2 формулируется ответ на вопрос: чем нейронные сети как метод решения обратных задач принципиально отличаются от других методов, в чём заключаются и за счёт чего возникают преимущества нейронных сетей над другими алгоритмами решения обратных задач? Сформулированные отличия обусловливают следующие основные свойства ИНС как метода решения обратных задач.

• Устойчивость к противоречивым данным.

• Устойчивость к умеренному изменению побочных параметров объекта, не являющихся искомыми в процессе решения обратной задачи.

Упомянутые отличия и свойства иллюстрируются на примерах в разделах 4 и 5.

Эти примеры позволяют сделать весьма важный вывод о том, что ИНС как метод решения обратных задач расширяет возможности спектроскопии.

Рекомендуемые области применения ИНС как метода решения обратных задач также определяются их свойствами, описанными выше. ИНС следует применять, когда:

• Обратная задача не может быть решена аналитически • Данные противоречивы или характеризуются значительным уровнем шума • Аналитическая или вычислительная модель решения прямой задачи • Априорная информация об объекте отсутствует или её использование Защищаемые положения раздела 3 состоят в следующем:

1) При решении обратных задач с помощью ИНС могут быть использованы три методические постановки – "от модели", "от эксперимента" и "квазимодельная". Выбор постановки определяется характером априорной информации об объекте исследований.

2) Использующие ИНС методы решения обратных задач имеют принципиальные отличия от методов, использующих, например, вариационную методику. Важнейшим из преимуществ первых является бльшая устойчивость решения к противоречивым данным, шумам, изменению побочных параметров объекта.

В разделах 4 и 5 сформулированные методические подходы применяются для решения пяти разнообразных обратных задач оптической спектроскопии. Все пять задач описываются по единой схеме: вначале излагаются физическая постановка задачи и методическая постановка задачи, затем приводятся основные результаты.

В разделе 4 рассматривается решение трёх обратных задач спектроскопии с помощью ИНС при реализации методической постановки "от модели".

Подраздел 4.1 посвящен термометрии низкотемпературной плазмы разряда в плазмохимическом реакторе по колебательно-вращательным спектрам собственного свечения CO низкого разрешения в отсутствие наложения спектральных полос и линий других веществ. Актуальность решения этой задачи обусловлена необходимостью построения адекватных теоретических моделей плазмохимических процессов в таких реакторах и для разработки необходимых технологических процедур. Кинетическая температура газа представляет собой один из основных параметров плазмохимической системы реактора, влияющий на химический состав смеси, поскольку константы скорости многих реакций в газовой фазе сильно зависят от кинетической температуры газа. Термометрия по спектрам собственного свечения явным образом использует равенство кинетической и вращательной температуры газа. Требуемая для численного моделирования плазмохимических процессов точность определения поступательной температуры должна быть не хуже 50 К.

Обычно описываемая задача решается путем численного моделирования спектров собственного свечения при различных температурах и сравнения их с экспериментальным спектром. Задача усложняется тем, что с целью снижения стоимости экспериментального оборудования термометрия должна осуществляться по спектрам, которые являются лишь частично вращательно разрешёнными, а также высоким уровнем шумов в экспериментальных спектрах.

Методически данная задача решается путём обучения ИНС на массиве модельных спектров, полученных во всём интересующем диапазоне температур, т.е. используется методическая постановка "от модели".

Защищаемые положения подраздела 4.1 таковы:

1) ИНС позволяет с достаточно высокой точностью определять температуру по спектрам собственного свечения плазмы при различном уровне и природе шума.

Стандартное отклонение определяемой температуры составляет не более 23 К при 10% аддитивном шуме и не более 35 К при 10% мультипликативном шуме.

2) Эти результаты достигаются только при использовании предобработки входных данных (спектров) путём компрессии с помощью автоассоциативной памяти.

Без компрессии сеть демонстрирует низкую помехоустойчивость, позволяя осуществлять термометрию с приемлемой точностью только при уровне шума, не превышающем 4-5% для аддитивного шума и 1-2% для мультипликативного.

3) Нелинейный анализ главных компонент для данной задачи не даёт выигрыша по сравнению с линейным, что подтверждает линейный характер самой задачи.

4) Сравнение результатов применения ИНС и вариационного метода в экспериментальных условиях с термопарными измерениями не даёт возможности сделать вывод о преимуществе того или иного метода по точности. Отличия результатов ИНС и вариационного метода, как правило, значительно меньше требуемой точности определения температуры, что косвенным образом подтверждает правомочность обоих методов. В этой ситуации на первый план выходит более высокая скорость вычислений при применении ИНС, что существенно для термометрии в реальном времени.

В подразделе 4.2 рассматривается задача определения постоянных времени затухания флуоресценции органических соединений и относительных флуоресцентных вкладов компонент смесей методом кинетической флуориметрии. Следует подчеркнуть, что рассматривается специальный вариант кинетической флуориметрии, не требующий дорогостоящего пикосекундного оборудования – т.н. флуориметрия с переменным стробированием (ФПС), в которой измеряемое время жизни возбуждённого состояния может быть одного порядка или даже меньше, чем характерные времена флуориметра (длительность импульса накачки p, длительность строба g и точность позиционирования строба del). В качестве первого шага в развитии ФПС рассмотрена двухфлуорофорная система без учета взаимодействия между флуорофорами. Решается трёхпараметрическая обратная задача по определению времён жизни двух невзаимодействующих флуорофоров и соотношения их флуоресцентных вкладов из суммарной кинетической кривой их смеси, полученной в методе ФПС.

При рассмотрении методической постановки задачи делается вывод, что благодаря наличию аналитической модели объекта, которая в условиях отсутствия взаимодействия флуорофоров с достаточно высокой точностью описывает кинетику флуоресценции смеси, обратная задача может решаться в постановке "от модели". В диссертации описана использованная в вычислениях модель и обращается внимание на те физические допущения, при которых такая модель справедлива.

Защищаемые положения подраздела 4.2 состоят в следующем.

1) Для реально интересных на практике ситуаций (два флуорофора, входные данные с шумами) погрешность решения обратной задачи кинетической флуориметрии с использованием ИНС значительно (в 2-3 раза) ниже, чем погрешность метода, основанного на градиентном спуске. Наблюдаемый эффект – результат проявления сформулированных в разделе 3.2 основополагающих отличий ИНС от альтернативных методов.

2) Одним из свойств ИНС является примерное постоянство абсолютной погрешности определения искомого параметра во всем диапазоне его изменения. При большом динамическом диапазоне определяемого параметра это приводит к резкому возрастанию относительной погрешности вблизи от нижней границы диапазона. Поэтому в таких ситуациях необходима соответствующая предобработка данных, например, переход к логарифмической шкале определяемого параметра.

увеличению точности его определения. Поэтому везде, где это возможно, следует использовать имеющуюся априорную информацию для сужения области значений, которые может принимать параметр.

4) Добавление шума в процессе тренировки ИНС приводит к увеличению практической устойчивости метода к наличию шумов во входных данных. При этом такая устойчивость оказывается весьма высокой.

5) ИНС показывает высокую устойчивость по отношению к изменению длительности возбуждающего импульса лазерного излучения при сохранении или не слишком существенном изменении его формы. При сильном изменении формы импульса погрешность метода заметно возрастает. Из этого следует, что для получения более качественных результатов более важным является точное измерение формы, чем длительности возбуждающего импульса.

Таким образом, применение ИНС позволяет в некоторых ситуациях решать вместо задач кинетической флуориметрии в ее классической постановке, требующих наличия дорогостоящей аппаратуры с высоким временным разрешением, задачи флуориметрии с переменным стробированием, для решения которых достаточно гораздо более простой аппаратуры с наносекундным временным разрешением.

Подраздел 4.3 посвящён задаче определения молекулярных параметров органических соединений методом насыщения флуоресценции. Насыщением флуоресценции при мощном лазерном возбуждении [4] принято называть нелинейную зависимость числа фотонов флуоресценции Nfl от плотности потока фотонов F возбуждающего излучения. Форма кривых насыщения флуоресценции зависит от значений молекулярных фотофизических параметров - сечений поглощения, флуоресценции, возбуждения флуоресцирующих молекул, констант скоростей внутримолекулярных переходов и межмолекулярного переноса энергии возбуждения.

Умение определять эти параметры необходимо как с практической точки зрения (для диагностики сложных органических соединений), так и с точки зрения понимания фундаментальных проблем: установления механизмов фотофизических процессов (на молекулярном уровне) при взаимодействии лазерного излучения с органическими соединениями; выявления природы полос флуоресценции; изучения генезиса и трансформации органики.

Рассмотрение методической постановки обратной задачи показывает, что благодаря наличию аналитической модели объекта, которая с достаточно высокой точностью описывает насыщение его флуоресценции, обратная задача, как и в подразделе 4.2, может решаться в постановке "от модели". В диссертации описывается использованная в вычислениях модель, при этом обращается внимание на те физические допущения, при которых такая модель справедлива. Выбранная модель фотофизических процессов в общем случае приводит к четырехпараметрической обратной задаче флуориметрии насыщения. Отдельно рассматриваются вопросы единственности и устойчивости решения такой задачи. При некоторых дополнительных допущениях задача может быть сведена к более простым двух- и трёхпараметрическому вариантам.

Защищаемые положения подраздела 4.3 таковы:

1) Благодаря применению ИНС оказалось возможным решение двух- и трёхпараметрической обратных задач флуориметрии насыщения с приемлемой точностью, несмотря на слабую зависимость формы кривой насыщения от определяемых параметров.

2) Добавление шума в процессе тренировки увеличивает устойчивость решения по отношению к шумам входных данных.

3) Алгоритмы, основанные на ИНС, обеспечивают высокую устойчивость решения по отношению к значениям постоянных параметров используемой модели.

Однако, эта устойчивость различна для разных параметров модели, что может быть использовано для правильного выбора модели фотофизических процессов в реальных объектах при реальных режимах возбуждения.

4) Алгоритмы, основанные на ИНС, обеспечивают высокую устойчивость решения двухпараметрической задачи по отношению к добавлению третьего параметра.

Это свидетельствует о правильности методического подхода к задаче и о преимуществах методической постановки "от модели".

5) Одним из методов работы в условиях, когда чувствительность наблюдаемого объекта (в данном случае кривой насыщения) различна по отношению к разным параметрам, может быть последовательное определение параметров. При определении последующих параметров значения предыдущих считаются фиксированными и равными значениям, определённым на первых этапах.

использованием двух методов: флуориметрии с переменным стробированием для определения времен жизни и соотношения флуоресцентных вкладов флуорофоров и кинетической флуориметрии для определения сечений поглощения флуорофоров.

В разделе 5 рассматривается решение двух обратных задач спектроскопии с помощью ИНС при реализации методической постановки "от эксперимента" и "квазимодельной" методической постановки.

Подраздел 5.1 посвящен определению температуры морской воды по форме спектров комбинационного рассеяния (КР). Из дистанционных методов определения параметров водной среды наибольший интерес представляет метод лазерного зондирования, в котором характеристики среды (в том числе и температура) определяются по изменению формы валентной полосы О-Н колебаний комбинационного рассеяния (КР) света молекулами воды. Влияние температуры на форму и интенсивность валентной полосы КР воды исследовалась многими авторами. Обзор работ в этом направлении позволяет сделать вывод, что при решении задачи термометрии воды по спектрам КР чрезвычайно важную роль играют методы обработки спектров.

чрезвычайно высокой сложности объекта, адекватное численное (и тем более аналитическое) моделирование спектра невозможно. Это означает (Табл. 2), что при наличии достаточного количества экспериментальных данных должна использоваться постановка задачи "от эксперимента", т.е. тренировка ИНС должна осуществляться на экспериментальных данных. Единственной альтернативой является использование "квазимодельной" постановки, основанной на эвристическом моделировании зависимости интенсивности в каждом канале спектра от температуры. Были исследованы возможности обеих постановок. При использовании "квазимодельной" постановки зависимость интенсивности от температуры моделировалась с помощью МГУА.

Защищаемые положения подраздела 5.1 состоят в следующем.

1) Применение ИНС позволяет улучшить точность определения температуры воды по спектрам КР в лабораторных условиях до 0.3 оС. Этот результат достигнут благодаря свойствам нейросетевой обработки данных, прежде всего благодаря устойчивости ИНС к шумам.

2) Наилучшие результаты среди нейросетевых методов и архитектур показала нейросеть с общей регрессией, с генетической подстройкой параметров сглаживания. При катастрофически неблагоприятном для перцептрона и МГУА соотношении количества входных переменных и количества примеров это не удивительно, т.к. из всех использованных архитектур и нейросетевых моделей НСОР наиболее толерантна к малому количеству данных.

3) Улучшить ситуацию может компрессия данных с помощью автоассоциативной памяти, аналогично тому, как это было сделано в разделе 4.1. Вопрос о реальной размерности данных для этой задачи нуждается в отдельном исследовании, однако даже в самом худшем случае (высокий уровень шумов) он, по-видимому, вряд ли превышает 30.

Об этом свидетельствует как сравнение данной задачи с задачей раздела 4.1, так и простота моделей, построенных МГУА при моделировании температурной зависимости интенсивности спектра в каждом канале по отдельности.

4) "Квазимодельную" постановку необходимо применять с осторожностью. В частности, в данной задаче "квазимодельная" постановка задачи с использованием МГУА не принесла ожидаемого улучшения точности вычислений. По-видимому, основная причина неудачи заключается в том, что квазимодель оказывается значительно менее помехоустойчива, чем ИНС, работающая в постановке "от эксперимента". Тем не менее, усилия в данном направлении необходимо продолжить, поскольку "квазимодельная" постановка задачи должна сделать методику более универсальной, а процедуру её применения – более экспрессной и дешёвой. Отдельный интерес представляют участки спектра, для которых квазимодель МГУА оказалась чисто линейной. Используя в качестве входных переменных только эти участки, можно ожидать дальнейшего улучшения точности определения температуры по спектрам КР воды.

5) Развитый подход может быть целиком перенесён на задачу об определении других параметров водной среды, влияющих на форму полосы КР, в первую очередь на задачу определения солёности. Нет принципиальных препятствий для обобщения развитого метода на двухпараметрическую задачу, например, на задачу одновременного определения температуры и солёности или на задачу одновременного определения температуры и концентрации водного гумусового вещества (ВГВ). Хотя и с большими погрешностями, может быть решена и трёхпараметрическая обратная задача одновременного определения температуры, солёности и концентрации ВГВ.

В подразделе 5.2 рассматривается задача выделения вкладов компонент в спектры флуоресценции смесей органических соединений. Данная задача возникла из задачи определения концентрации нефтяных загрязнений (НЗ) в природных водах in situ на фоне ВГВ. Проблема осложняется тем, что полосы флуоресценции НЗ и ВГВ сильно перекрываются, а флуоресцентный вклад НЗ, как правило, на 1-3 порядка меньше флуоресцентного вклада ВГВ. В настоящее время анализ таких проб на содержание в них НЗ осуществляется лишь в лабораторных условиях с применением процедуры экстрагирования НЗ из воды гексаном или CCl4.

При выборе методической постановки задачи приходится учитывать тот факт, что адекватная аналитическая (даже численная) модель объекта (спектра флуоресценции смеси сложных органических соединений) с учётом взаимодействия компонент отсутствует ввиду высокой сложности объекта. Поэтому (Табл. 2) выбор ограничен постановкой "от эксперимента" и "квазимодельной" постановкой. Нами использовались оба этих подхода, однако, особый интерес представляла "квазимодельная" постановка, а также исследование того, насколько её применение увеличивает погрешность метода по сравнению с постановкой "от эксперимента". В рамках этого подхода модельный спектр флуоресценции смеси рассчитывался как линейная комбинация "базовых" экспериментальных спектров флуоресценции растворов, каждый из которых содержит только одну из исследуемых компонент (приближение отсутствия взаимодействия).

Защищаемые положения подраздела 5.2 таковы:

1) В отсутствие шумов входных данных ИНС обеспечивает очень высокую чувствительность метода. Минимальное определяемое значение параметра 0LO для лёгкой нефти составляет 0.02 на фоне флуоресценции фульвокислоты (фракции ВГВ, ("инструментальный предел" алгоритма). Это соответствует концентрации лёгкой нефти около 0.1 мкг/л (или 10-3 от ПДК, установленной для НЗ природных вод российским ГОСТом).

2) Наилучшие результаты среди различных нейросетевых архитектур показали трёхслойный и пятислойный перцептроны.

3) Точность решения при "квазимодельной" методической постановке ниже точности решения при постановке задачи "от эксперимента", что свидетельствует о преимуществе последней в случае, когда "квазимодель" недостаточно адекватно описывает объект.

положительно влияет на точность решения обратной задачи.

5) Алгоритмы, основанные на ИНС, обеспечивают высокую устойчивость решения по отношению к шумам и к изменению параметров модели.

6) Метод может быть использован в реальном натурном эксперименте, по крайней мере в случаях, когда известен доминирующий загрязнитель и имеется спектр его флуоресценции.

7) Всё сказанное показывает перспективность применения ИНС для задачи выделения вкладов малых примесей (нефтяных загрязнений) в общую полосу флуоресценции, определяемую доминирующим веществом (ВГВ).

В разделе 6 сформулированы основные выводы, приводимые ниже.

Основные выводы (результаты диссертации) В настоящей диссертации были получены следующие основные результаты, позволившие сделать заключение о перспективности применения ИНС для решения обратных задач оптической спектроскопии.

1. Исследованы свойства и установлены принципиальные отличия ИНС как метода решения обратных задач. Показано, что погрешность, обеспечиваемая ИНС, во многих ситуациях значительно ниже погрешности вариационного метода.

2. Сформулированы возможные методические постановки задачи при использовании экспериментальной апробации установлены свойства и исследованы области применимости этих методических постановок:

2.1. Показана высокая устойчивость нейросетевого метода относительно изменения параметров модели при применении методических постановок "от модели" и "квазимодельной".

эксперимента", когда другие постановки задачи оказываются невозможными моделирования.

3. На разнообразных примерах исследовано и подтверждено положительное влияние добавления шума в процессе тренировки ИНС на устойчивость решения обратных задач в присутствии шумов входных данных.

4. Применение разработанных подходов к решению пяти обратных задач оптической спектроскопии принесло следующие результаты.

4.1. Продемонстрирована возможность с достаточно высокой точностью определять температуру по спектрам собственного свечения плазмы CVD-реактора при различном уровне и природе шума. Стандартное отклонение определяемой температуры составило не более 23 К при 10% аддитивном шуме и не более 35 К при 10% мультипликативном шуме. На примере задачи термометрии плазмы было продемонстрировано применение компрессии данных с помощью автоассоциативной памяти и её положительное влияние на точность определения температуры (точность возросла в среднем на порядок).

4.2. Показано, что применение ИНС позволяет в некоторых ситуациях решать вместо задач кинетической флуориметрии в ее классической постановке, требующих наличия дорогостоящей аппаратуры с высоким временным разрешением, задачи флуориметрии с переменным стробированием, для решения которых достаточно гораздо более простой аппаратуры с наносекундным временным разрешением.

4.3. Показано, что благодаря применению ИНС оказалось возможным решение двухи трёхпараметрической обратных задач флуориметрии насыщения с приемлемой точностью, несмотря на слабую зависимость формы кривой насыщения от определяемых параметров.

4.4. Применение ИНС позволило снизить погрешность определения температуры воды по спектрам КР до 0.3 оС.

4.5. Показана перспективность применения ИНС для задачи выделения вкладов малых примесей (например, нефтяных загрязнений) в общую полосу флуоресценции, определяемую доминирующим веществом (ВГВ) с весьма изменчивой полосой флуоресценции. При полном перекрытии полос флуоресценции компонент "инструментальный предел" алгоритма соответствует определению малой примеси с флуоресцентным вкладом порядка 10-3 от флуоресцентного вклада фоновой компоненты с точностью до 10%.

Список публикаций автора по теме диссертации 1. В.В.Фадеев, С.А.Доленко, Т.А.Доленко, Я.В.Увенков, Е.М.Филлипова, В.В.Чубаров. Лазерная диагностика сложных органических соединений и комплексов методом флуориметрии насыщения. Квантовая электроника, 1997, т.24, N 6, стр.571-574.

2. S.A.Dolenko, T.A.Dolenko, O.V.Kozyreva, I.G.Persiantsev, V.V.Fadeev, and E.M.Filippova. Solution of Inverse Problem in Nonlinear Laser Fluorimetry of Organic Compounds with the Use of Artificial Neural Networks. Pattern Recognition and Image Analysis, 1999, v.9, No.3, pp.510-515.

3. С.А.Доленко, И.В.Гердова, Т.А.Доленко, В.В.Фадеев. Лазерная флуориметрия смесей сложных органических соединений с использованием искусственных нейронных сетей. Квантовая электроника, 2001, т.31, N 9, стр.834-838.

4. И.В.Гердова, С.А.Доленко, Т.А.Доленко, И.Г.Персианцев, В.В.Фадеев, И.В.Чурина. Новые возможности в решении обратных задач лазерной спектроскопии с применением искусственных нейронных сетей. Известия РАН, Серия физическая, 2002, т. 66, № 8, стр.1116-1124.

5. S.A.Dolenko, A.V.Filippov, A.F.Pal, I.G.Persiantsev, A.O.Serov. Determination of Gas Temperature in a CVD Reactor From Optical Emission Spectra with the Help of Artificial Neural Networks and Group Method of Data Handling (GMDH). In: I.C.Parmee (ed.). Adaptive Computing in Design and Manufacture. Springer-Verlag London Ltd., 1998, pp. 345-353.

6. С.А.Доленко, Т.А.Доленко, О.В.Козырева, Ю.В.Орлов, И.Г.Персианцев, В.В.Фадеев. Решение обратной задачи в нелинейной лазерной флуориметрии органических соединений с помощью искусственных нейронных сетей. Физические проблемы экологии (Экологическая физика). М., изд. МГУ, физ.ф-т, 1998, №1, стр.128С.А.Доленко, И.Г.Персианцев, В.В.Фадеев. Новые возможности решения обратных задач лазерной диагностики водных сред, связанные с применением искусственных нейронных сетей. Физические проблемы экологии (Экологическая физика).

М., изд. МГУ, физ.ф-т, 2002, №9, стр.156-165.

8. И.В.Бойчук, Т.А.Доленко, С.А.Доленко, В.В.Фадеев. Диагностика смесей органических соединений в природных водах методами лазерной флуориметрии.

Физические проблемы экологии (Экологическая физика). М., изд. МГУ, физ.ф-т, 2001, №7, стр.117-124.

I.G.Persiantsev. Solution of Inverse Problem in Non-Linear Laser Fluorimetry of Organic Compounds by Neural Networks. Adaptive Computing in Design and Manufacture 1998.

PEDC, Univ. of Plymouth, Plymouth, UK, April 1998. Poster Proceedings, pp.54-57.

10. С.А.Доленко, И.В.Бойчук, Т.А.Доленко, И.Г.Персианцев, В.В.Фадеев, И.В.Чурина. Решение обратных задач в лазерной спектроскопии водных сред с помощью нейронных сетей. Сборник научных трудов 3-й Всероссийской научно-технической конференции "Нейроинформатика-2001", Москва, МИФИ, 2001, Ч.2, с.155-162.

11. S.A.Dolenko, I.V.Boychuk, B.Carse, I.V.Churina, T.A.Dolenko, V.V.Fadeev, I.G.Persiantsev. Solution of Inverse Problems in Laser Spectroscopy of Water Media with the Help of Neural Networks. In: I. Russell and J. Kolen (Eds.), Proceedings of the 14th International Florida Artificial Research Society Conference (FLAIRS2001), Key West, Florida, 2001, AAAI Press, Menlo Park, California, pp.470-474.

12. V.V.Fadeev, S.A.Dolenko. Solution of inverse problems of in situ laser spectroscopy of water medium using artificial neural networks. Proceedings of the International Conference "Current Problems in Optics of Natural Waters" (ONW 2001), St.Petersburg, Russia, September 25-29, 2001, pp.50-58.

13. I.V.Gerdova, I.V.Churina, S.A.Dolenko, T.A.Dolenko, V.V.Fadeev, I.G.Persiantsev.

New Opportunities in Solution of Inverse Problems in Laser Spectroscopy Due to Application of Artificial Neural Networks. Proceedings SPIE, 2002, v.4749, pp.157-166. (ICONO 2001:

Novel Trends in Nonlinear Laser Spectroscopy and Optical Diagnostics and Lasers in Chemistry, Biophysics and Biomedicine. Editors: A.Y.Chikishev, V.A.Orlovich, A.N.Rubinov, A.M.Zheltikov.) 14. T.A.Dolenko, V.V.Fadeev, I.V.Gerdova, S.A.Dolenko, and R.Reuter. Fluorescence Diagnostics of Oil Pollution in Coastal Marine Waters by Use of Artificial Neural Networks.

Applied Optics, 2002, v.41, No.24, pp.5155-5166.

Цитированная литература 1. D.L.Pavia, G.S.Kriz, G.M.Lampman. Introduction to Spectroscopy. Brooks/Cole Publishing Company, 2000.

2. Handbook of Raman Spectroscopy. Ed. by I.R.Lewis, H.G.M.Edwards. Marcel Decker, 2001. 1074 pp.

3. Аналитическая лазерная спектроскопия. Под ред. Н.Оменетто. М., Мир, 1982.

4. Дж.Лакович. Основы флуоресцентной спектроскопии. М., Мир, 1986.

5. Сверхчувствительная лазерная спектроскопия. Под ред. Д.Клайджера. М. Мир.

1986, 519 с.

6. B.D.Ripley, N.L.Hjort. Pattern Recognition and Neural Networks. Cambridge University Press, 1995, 415 pp.