На правах рукописи

Туэрди Умайэр

Резонансное одно- и двухфотонное взаимодействие

света с экситонами в квантовых точках CdSe/ZnS

Специальность: 01.04.10 – физика полупроводников

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени

кандидата физико-математических наук

Москва - 2008

Работа выполнена на кафедре физики полупроводников Физического факультета Московского Государственного Университета им. М.В. Ломоносова.

Научный руководитель: доктор физико-математических наук, доцент Е.А. Жуков

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук, профессор Н.Е. Сибельдин кандидат физико-математических наук, доцент О.А. Шалыгина

Ведущая организация: Московский инженерно-физический институт (государственный университет)

Защита состоится 22 мая 2008г. в 1700 час. на заседании Диссертационного совета Д 501.001.70 в Московском Государственном Университете им. М.В. Ломоносова по адресу: 119992, ГСП-2, г. Москва, Ленинские горы, 1, МГУ им. М.В. Ломоносова, физический факультет, конференц-зал Центра коллективного пользования.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ им. М.В. Ломоносова

Автореферат разослан « » апреля 2008 г.

Ученый секретарь диссертационного совета Д 501.001.70 МГУ им. М.В. Ломоносова, доктор физикоматематических наук, профессор Г.С. Плотников

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

.

Настоящая диссертационная работа посвящена изучению природы нелинейных эффектов, возникающих при распространении мощных ультракоротких световых импульсов различной интенсивности в среде с полупроводниковыми квантовыми точками (КТ) в условиях одно- и двухфотонного резонансного возбуждения основного экситонного состояния.

Актуальность работы. Актуальность темы диссертации заключается в следующем.

Во-первых. В настоящее время наиболее перспективными направлениями с точки зрения создания новых приборов и материалов с уникальными свойствами представляется разработка технологий создания новых полупроводниковых наноструктур и изучение их физических свойств. Постоянно возрастающий интерес именно к полупроводниковым наноструктурам в первую очередь, повидимому, обусловлен существованием широкого спектра возможностей для управления свойствами полупроводников. Как известно, радикального изменения их свойств можно достичь путем варьирования состава полупроводниковых твердых растворов, изменения концентрации и типа примесей, изменением внешних условий – температуры, параметров освещения, напряженности внешних электрического и магнитного полей. Ограничение движения свободных носителей в одном или нескольких направлениях, приводящее к эффекту размерного квантования, открывает дополнительную возможность эффективного управления свойствами наноструктур путем изменения размеров.

Во-вторых. Для создания устройств, позволяющих управлять мощными световыми потоками светом необходимо иметь информацию о природе нелинейных эффектов в различных полупроводниковых средах. В квазинульмерных структурах механизмы оптических нелинейностей изучены в малой степени.

Поэтому представляется перспективным использование методов нелинейной лазерной спектроскопии для выяснения особенностей процессов взаимодействия мощных световых потоков с квантовыми точками в условиях резонансного возбуждения отдельных состояний в таких наностуктурах и генерации более чем одной электронно-дырочной пары на квантовую точку.

Цели работы.

1. Изучение особенностей проявления эффекта ограничения интенсивности света в квантовых точках CdSe/ZnS при резонансном двухфотонном возбуждении основного экситонного состояния мощными ультракороткими импульсами лазерного излучения.

2. Установление механизмов оптических нелинейностей, определяющих изменение расходимости лазерного пучка, прошедшего через кювету с коллоидным раствором квантовых точках CdSe/ZnS в условиях одно- и двухфотонного резонансного возбуждения основного экситонного состояния мощными ультракороткими импульсами лазерного излучения.

3. Изучение особенностей резонансного однофотонного взаимодействия мощных ультракоротких импульсов лазера с экситонами в коллоидных квантовых точках CdSe/ZnS.

Научная новизна работы заключается в следующем:

1. Впервые в квантовых точках CdSe/ZnS (коллоидный раствор в гексане) обнаружен эффект ограничения интенсивности света при резонансном двухфотонном возбуждении основного экситонного перехода мощными ультракороткими импульсами лазера.

2. При резонансном двухфотонном возбуждении основного экситонного перехода квантовых точек CdSe/ZnS при высоких уровнях оптического возбуждения обнаружено нелинейное увеличение поглощения, обусловленное не только двухфотонным поглощением, но и дополнительным поглощением двухфотонно возбуждёнными носителями.

3. Установлен немонотонным характер зависимости отношения энергии ультракоротких импульсов лазера, прошедших через коллоидный раствор квантовых точек CdSe/ZnS, к энергии падающих импульсов от интенсивности возбуждения при резонансном однофотонном возбуждении основного экситонного перехода квантовых точек. Такую зависимость можно объяснить обнаруженным увеличением расходимости лазерного луча, обусловленным явлениями самодефокусировки и дифракции при образовании канала прозрачности (стрип-эффект) в среде с сильным насыщением.

Практическая значимость работы обусловлена следующим. С одной стороны, в ней впервые получены новые научные результаты фундаментального характера, касающиеся практически важных с научной точки зрения процессов резонансного взаимодействия мощных свектовых импульсом с экситонами в полупроводниковых КТ. Полученные результаты, указывают на возможность дальнейших исследований, направленных на поиск новых эффективных способов управления оптическими свойствами полупроводниковых наноструктур.

С другой стороны, данные исследования приобретают дополнительное значение в свете возможного практического применения полупроводниковых наноструктур в приборах оптоэлектроники (активные среды лазеров, быстродействующие переключатели, ограничителей интенсивности света и т.д.).

На защиту выносятся следующие положения:

Обнаруженное нелинейное увеличение поглощения мощных ультракоротких импульсов лазера в квантовых точках при двухфотонном резонансном возбуждении экситонов объяснено процессами двухфотонного поглощения и дополнительным поглощением двухфотонно возбужденными носителями.

Впервые обнаружен эффект ограничения интенсивности мощных ультракоротких импульсов лазера, прошедших через кювету с коллоидным раствором квантовых точек CdSe/ZnS, при резонансном двухфотонном возбуждении основного экситонного перехода в этих наноструктурах.

Установлен немонотонный характер зависимости отношения энергии ультракоротких импульсов лазера, прошедших через коллоидный раствор квантовых точек CdSe/ZnS, к энергии падающих импульсов от интенсивности возбуждения при резонансном однофотонном возбуждении основного экситонного перехода квантовых точек. Такую зависимость можно объяснить обнаруженным увеличением расходимости лазерного луча, обусловленным явлениями самодефокусировки и дифракции при образовании канала прозрачности (стрип-эффект) в среде с сильным насыщением.

Достоверность и надежность результатов.

Основные положения диссертации обоснованы экспериментально и теоретически. В работе достигнуто хорошее согласие полученных в эксперименте данных с выводами ряда опубликованных теоретических работ других авторов.

Достоверность и надежность результатов обеспечивается проработкой инженерно-технического проведения экспериментов, подтверждается их воспроизводимостью. Результаты исследований опубликованы в авторитетных реферируемых журналах и докладывались на различных отечественных и международных конференциях и симпозиумах.

Апробация работы. Вошедшие в работу результаты докладывались на международных симпозиумах “Nanostructures: Physics and Technology” (СанктПетербург, 2006, Новосибирск, 2007), на международном РоссийскоШвейцарском семинаре “Excitons and Exciton Condensates in Confined Semiconductor Systems” (Москва, 2006), научной конференции «Ломоносовские чтения. Серия физическая» (Москва, 2006, 2007), международной конференции “Tenth International Meeting on the Optics of Excitons in Confined Systems” (Messina – Patti, Italy, 2007), VIII Российской конференции по физике полупроводников (Екатеринбург, 2007), международной конференции “ICONO/LAT 2007” Minsk, Belarus.

Публикации и личный вклад автора.

По результатам исследований, составляющих содержание диссертации, опубликовано 3 работы в реферируемых журналах и 8 работах в сборниках трудов международных и российских конференций, перечень которых приведен в конце автореферата.

Личный вклад автора состоит в разработке экспериментальной методики, проведении экспериментов и интерпретации их результатов, проведении расчетов.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. Она содержит 90 страниц текста, включая 33 рисунка. Список цитируемой литературы содержит 71 наименование.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

.

Во введении обоснована актуальность темы исследования, сформулирована основная цель работы, изложены основные положения, выносимые на защиту.

В первой главе представлен обзор литературы по свойствам экситонов в полупроводниковых КТ. При этом особое внимание уделено работам, в которых исследуются нелинейно-оптические свойства полупроводниковых квазинульмерных структур.

Во второй главе диссертации изложены результаты исследований особенностей нелинейных процессов, возникающих при поглощении в КТ CdSe/ZnS мощных ультракоротких импульсов лазера в условиях резонансного двухфотонного возбуждения основного оптического 1S3/2(h)1S(e) перехода.

В первом параграфе главы приводится описание структуры исследуемых КТ и их характеристик, полученных из спектров пропускания, фотолюминесценции и возбуждения фотолюминесценции. Все результаты, вошедшие в диссертацию, получены при комнатной температуре на образце с концентрацией КТ CdSe/ZnS в гексане 1017 см-3. Для изучения особенностей нелинейного поглощения и преломления света в Пропускание Рис.1 Спектры фотолюминесценции и пропуспропускания и фотолюминесценкания коллоидного раствора КТ CdSe/ZnSe (при Т = 300 К). Вертикальной стрелкой указа- ции исследуемого образца КТ.

на суммарная энергия двух фотонов основной Радиус КТ 2,5 ± 0,3 нм определен частоты и энергия фотона второй гармоники из сравнения энергии основного Nd3+:YAG-лазера.

1S3/2(h)1S(e) (энергии минимума и определяемой дисперсией размеров КТ полуширины неоднородно уширенного спектра пропускания) с результатами теоретических зависимостей энергий размерного квантования КТ CdSe от их радиуса [1].

Стоксов сдвиг максимума спектра фотолюминесценции относительно максимума поглощения основного перехода КТ более чем на 80 мэВ объясняется расщеплением основного дырочного уровня 1S3/2(h) на два подуровня в результате электронно-дырочного обменного взаимодействия и кристаллического поля и образованием, так называемых, темного и светлого экситонов [2]. Первый из них (с меньшей энергией) пассивен в оптическом поглощении и проявляется в люминесценции с участием фонона. Дырочное состояние с большей энергией связано с основным электронным состоянием 1S(e) дипольным взаимодействием, что обуславливает интенсивное поглощение.

Как видно на Рис.1, можно осуществить резонансное двухфотонное возбуждение КТ CdSe/ZnS излучением основной частоты лазера или резонансное однофотонное возбуждение излучения на удвоенной частоте (суммарная энергия двух фотонов или энергия фотона на удвоенной частоте лазера указана вертикальной стрелкой). При этом преимущественно возбуждаются КТ с радиусом 2,5 нм (переход 1S3/2(h)1S(e)). В КТ, имеющих дискретный спектр энергии, однофотонные и двухфотонные оптические переходы разрешены между уровнями энергии, для которых n = 0 и l = 0 ( n и l - главное и орбитальное квантовое число) и n = 1 и/или l = 2. Переходы с l = разрешены только для процессов двухфотонного поглощения.

В следующем параграфе данной главы описан предложенный модифицированный метод измерения спектров возбуждения фотолюминесценции КТ CdSe/ZnS. Метод основан на регистрации большого количества спектров фотолюминесценции при различных длинах волн возбуждающего излучения. Метод позволяет одновременно получать спектры возбуждения фотолюминесценции для любого подансамбля КТ различного размера из всего набора имеющихся наноструктур.

Далее в этой главе приводится схема экспериментальной установки и методика измерения нелинейного пропускания образца с квантовыми точками CdSe/ZnS при различных уровнях возбуждения.

Метод основан на сравнении отношения энергий отдельных ультракоротких импульсов (УКИ) цуга лазера на входе и выходе из кюветы с коллоидным раствором КТ. Для этого цуг импульсов разной интенсивности Nd3+:YAG-лазера, работающего в режиме пассивной синхронизации мод (длительность отдельного импульса – 30 пс, период повторения импульсов – 7 нс), прошедший через кювету толщиной 1 мм с коллоидным раствором КТ CdSe/ZnS, и задержанная на 3 нс с помощью оптической линии задержки часть излучения (цуг импульсов) на входе в образец одновременно регистрировались фотоприемником (ФКподключенном к скоростному осциллографу С7-19. В пределах ошибки измерения (±5 пс) измеренная длительность отдельных импульсов цуга постоянная.

Осциллограмма цуга падающих и прошедших через кювету с коллоидным раствором КТ CdSe/ZnS в гексане импульсов в условиях двухфотонного возбуждения экситонов приведена на Рис.2.

Интенсивности цугов, прошедшего и падающего излучения, выровнены с помощью нейтральных светофильтров для того, что бы их можно было наблюдать на одной осциллограмме. Как видно из рисунка, при увеличении интенсивности возбуждения наблюдается значительное нелинейное уменьшение амплитуды прошедших импульсов. Что, по-видимому, возникает из-за нелинейного изменения поглощения коллоидного раствора квантовых точек.

Рис.2. Осциллограмма цугов импульсов лазера падающих и прошедших через кювету с коллоидным раствором квантовых точек Интенсивность прошедшего импульса не зависит от I0. Уровень ограничения определяется выражением