На правах рукописи
УДК 621.378.4
Авраменко Владимир Григорьевич
ЛИНЕЙНЫЙ И КВАДРАТИЧНЫЙ ОПТИЧЕСКИЙ ОТКЛИК
ПЕРИОДИЧЕСКИХ КВАНТОВЫХ ЯМ
Специальность 01.04.21 - лазерная физика
Автореферат
диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук
Москва - 2007
Работа выполнена на кафедре квантовой электроники физического факультета Московского государственного университета им. М. В. Ломоносова.
Научный руководитель: кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник Никулин Александр Александрович
Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук, профессор Емельянов Владимир Ильич доктор физико-математических наук, старший научный сотрудник Виноградов Алексей Петрович
Ведущая организация: Физический институт им. П. Н. Лебедева РАН
Защита состоится 22 марта 2007 г. в 16 часов 00 минут на заседании диссертационного совета Д 501.001.31 при Московском государственном университете им. М. В. Ломоносова по адресу: 119992, ГСП-2, Москва, Ленинские горы, МГУ, ул. Академика Хохлова, д.1, Корпус нелинейной оптики, аудитория им. С. А. Ахманова.
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ им. М. В. Ломоносова.
Автореферат разослан 2007 г.
Ученый секретарь диссертационного совета Д 501.001.31, доцент Т. М. Ильинова -2
Общая характеристика работы
Диссертационная работа посвящена теоретическому исследованию взаимодействия лазерного излучения с периодическими квантовыми ямами (ПКЯ) слоистыми наноструктурами (сверхрешетками), в которых квантовые ямы разделены барьерными слоями из материала с широкой запрещенной зоной, что позволяет пренебречь перекрытием волновых функций электронов в соседних квантовых ямах. В работе изучается как линейный, так и квадратичный оптический отклик этих структур.
Актуальность такого исследования обусловлена, в первую очередь, необходимостью разработки теоретических методов и моделей для объяснения экспериментальных результатов, полученных за последнее десятилетие в ходе исследований генерации оптической второй гармоники в ПКЯ, в частности, в ПКЯ-структурах Si SiO2. Технология изготовления последних позволяет получать структуры с несколькими десятками периодов и сверхтонкими квантовыми ямами (слоями аморфного кремния), парциальная толщина которых достигает субнанометровых значений при сохранении однородности структуры вдоль слоев. Нелинейно-оптические методы, основанные на использовании генерации второй гармоники, обладают высокой чувствительностью к наличию в исследуемых объектах границ раздела и других неоднородностей с характерными пространственными масштабами, лежащими в нанометровом и субнанометровом диапазонах. Для исследования ПКЯ-структур со сверхтонкими квантовыми ямами были успешно использованы такие высокоэффективные методы, как спектроскопия и интерферометрическая спектроскопия генерации второй гармоники. В рамках существующих теоретических моделей адекватная интерпретация полученных экспериментальных данных либо затруднена, либо невозможна вообще в силу, по крайней мере, двух обстоятельств. Во-первых, в субнанометровом диапазоне толщин размерный эффект в резонансном квадратичном отклике ПКЯ, наблюдаемый в эксперименте, обнаруживает существенное отличие от теоретического результата, получаемого в рамках простейшей микроскопической модели (которая, в то же время, вполне удовлетворительно описывает соответствующий размерный эффект в нанометровом диапазоне толщин). Во-вторых, при расчете электромагнитного поля, распространяющегося в ПКЯ-структуре на частотах накачки и второй гармоники, требуется корректный учет существенной нелокальности оптического отклика квантовых ям в направлении, перпендикулярном границам раздела. Отмеченные обстоятельства делают актуальным рассмотрение соответственно микроскопического аспекта проблемы (квантовомеханический расчет линейной и квадратичной нелокальной проводимости сверхтонкой квантовой ямы) и ее макроскопического аспекта (электродинамический расчет распространения излучения в слоистой среде с сильной нелокальностью в направлении, перпендикулярном к слоям). Наконец, в контексте интерпретации экспериментальных данных актуальным является и феноменологический аспект определение набора параметров, которые характеризуют отклик системы на макроскопическом уровне, могут быть найдены из количественного анализа экспериментальных зависимостей и сохраняют свой физический смысл (в качестве феноменологических параметров) и за пределами применимости использованных микроскопических моделей.
Таким образом, являясь целью диссертационной работы, теоретическое изучение генерации второй гармоники при распространении света в периодических квантовых ямах состоит в рассмотрении следующих вопросов:
квантовомеханическая задача о расчете резонансного вклада в тензоры линейной и квадратичной нелокальной проводимости при учете дополнительных физических факторов, влияющих на размерное квантование поперечного движения электронов в сверхтонких квантовых ямах;
электродинамическая задача о распространении излучения на частотах накачки и второй гармоники в слоистой среде с существенной нелокальностью линейного и квадратичного отклика слоев в направлении, перпендикулярном границам раздела;
параметризация квадратичного отклика ПКЯ-структуры определение совокупности эффективных параметров, которые могут быть найдены из количественного анализа экспериментальных данных и которые сохраняют свой физический смысл в качестве феноменологических характеристик отклика и вне рамок использованных микроскопических моделей.
Научная новизна работы заключается в том, что в ней впервые изучено влияние (а) возмущения кристаллического потенциала вблизи границ квантовой ямы и (б) непрямозонного характера закона дисперсии для электронных состояний в объеме полупроводника на размерный эффект в резонансном квадратичном оптическом отклике ПКЯструктуры со сверхтонкими квантовыми ямами;
в резонансном двухуровневом приближении, с точностью до членов, линейных по тангенциальной к границам раздела компоненте волнового -4 вектора, включительно, получены аналитические выражения для тензоров линейной и квадратичной нелокальной проводимости квантовой формализм матриц распространения оптического излучения в слоистой среде обобщен на случай слоев с существенно нелокальным откликом в направлении, перпендикулярном границам раздела;
на основе обобщения формализма токовых экранов предложен способ параметризации квадратичного оптического отклика ПКЯ-структуры.
Научно-практическая ценность работы состоит в том, что полученные в работе результаты могут быть использованы, во-первых, для качественной интерпретации и количественного анализа данных нелинейно-оптических экспериментов, во-вторых, при планировании новых экспериментов и, в-третьих, при дальнейшем теоретическом исследовании нелинейно-оптического отклика наноструктур.
На защиту выносятся следующие положения:
1. Учет по отдельности как возмущения кристаллического потенциала вблизи границ квантовой ямы, так и непрямозонного характера закона дисперсии для электронных состояний в объеме полупроводника позволяет с количественным согласием описать размерный эффект, наблюдаемый в квадратичном отклике ПКЯ-структур Si SiO2 со сверхтонкими квантовыми ямами.
2. В рамках резонансного приближения для модели прямоугольной ямы, члены первого порядка в мультипольном разложении тензора линейной проводимости отдельной квантовой ямы по степеням компоненты волнового вектора, тангенциальной к границам раздела, дают пренебрежимо малый вклад в линейный отклик всей ПКЯ-структуры на частотах накачки и второй гармоники (по сравнению с членами нулевого порядка), в то время как аналогичные члены нулевого и первого порядка в мультипольном разложении тензора квадратичной проводимости отдельной квантовой ямы дают сравнимые по величине вклады в квадратичный отклик всей ПКЯ-структуры.
3. Матричный метод позволяет описать распространение оптического излучения на частотах накачки и второй гармоники в слоистой среде с перпендикулярном к границам раздела направлении; величины, определяющие отклик каждого слоя элементы обобщенной матрицы распространения и компоненты обобщенного вектора нелинейных источников для факторизуемых тензоров линейной и квадратичной нелокальной проводимости задаются аналитически.
4. При уменьшении толщины квантовой ямы с 1 нм до 0.25 нм квантоворазмерный сдвиг резонансной частоты в спектре квадратичного отклика ПКЯ-структуры Si SiO2 (0.1 эВ в энергетических единицах) на порядок превышает сдвиг, обусловленный электромагнитным взаимодействием между квантовыми ямами в структуре (0.01 эВ).
5. Роль феноменологических параметров, которые характеризуют линейный и квадратичный оптический отклик ПКЯ-структуры и подлежат экспериментальному определению, играют коэффициенты, связывающие моменты пространственного распределения поляризации внутри квантовой ямы в перпендикулярном к границам раздела направлении со значениями компонент локального электрического поля на ее границах.
Апробация результатов работы проводилась на международных конференциях: “Nonlinear Optics at Interfaces” (Наймеген, Голландия, 2001), “International Conference on Coherent and Nonlinear Optics” (Санкт-Петербург, 2005), “Week of Doctorial Students” (Прага, Чехия, 2005), а также семинарах кафедры квантовой электроники физического факультета МГУ им. М.В.
Ломоносова. Основные результаты диссертационной работы отражены в публикациях в специализированных ведущих научных журналах: “Вестник МГУ. Серия 3. Физика. Астрономия”, “Applied Physics B”, “Journal of Optical Society of America B”, “Physical Review B”. По материалам диссертации опубликовано 8 печатных работ (6 статей и 2 тезиса доклада).
Личный вклад автора Все результаты диссертационной работы получены автором лично.
Структура и объем работы Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, заключения, трех приложений и списка цитируемой литературы. Объем работы составляет страницы, включая 17 рисунков. Список цитируемой литературы содержит 83 наименования, включая 6 авторских публикаций.
Во Введении показана актуальность темы диссертационной работы, описаны ее цели и задачи и приведено краткое содержание работы по главам.
Глава I представляет собой обзор литературы по методам описания нелокального электромагнитного отклика периодических квантовых ям (ПКЯ) и эффектам размерного квантования, возникающим в этих структурах. В § рассмотрена модель прямоугольной ямы (МПЯ) для описания размерных эффектов в отдельных КЯ, а также приведены общие выражения для тензоров линейной и квадратичной проводимости слоистой среды, полученные в пренебрежении корреляциями электронов в системе (приближение случайных фаз) с дополнительным предположением об однородности среды в плоскости, параллельной ее границам. В §2 рассмотрен метод матриц распространения оптического излучения для описания распространения плоской электромагнитной волны в многослойных структурах с локальным электромагнитным откликом слоев, а также описан метод учета нелокальности отклика слоев, основанный на решении интегрального уравнения для локального поля внутри каждого слоя. В §3 рассмотрены способы параметризации нелокального отклика одномерных систем с помощью d-параметров Фейбельмана, a- и b-параметров Рудника и Штерна, а также тензора проводимости токового экрана Келлера [1]1.
Глава II посвящена исследованию оптического отклика отдельной КЯ на заданное поле накачки.
В §1 сформулированы основные задачи и перечислены основные приближения, используемые при их решении. Во-первых, МПЯ необходимо адаптировать к случаю КЯ сверхмалых толщин (меньше 1 нм), когда размерный эффект, предсказываемый стандартной МПЯ, оказывается существенно более сильным, чем наблюдаемый в нелинейно-оптическом отклике ПКЯ-структур [2]2. Выделенность МПЯ для описания микроскопических свойств КЯ обусловлена тем, что эта модель позволяет получить аналитические выражения для тензоров проводимости.
Во-вторых, в рамках МПЯ необходимо свести общие выражения в квадратурах для тензоров линейной и квадратичной нелокальной проводимости слоистых сред [3]3 к простым выражениям, которые позволят рассчитывать [1]. Ole Keller, Sheet-model description of the linear optical response of quantum wells, J.Opt.Soc.Am.B 12, 987 (1995) [2]. О. А. Акципетров, А. В. Заяц и др., Генерация резонансной второй гармоники в периодических квантовых ямах Si/SiO2, ЖЭТФ 109, 1240 (1996) [3]. O. Keller, Random-phase-approximation study of the response function describing При описании микроскопических свойств КЯ предполагается, что движение носителей заряда в плоскости, параллельной границам слоев, является движением свободной частицы с некоторой эффективной массой. При расчетах тензоров проводимости используется двухуровневое приближение.
В §2 предложены две модифицированные МПЯ, которые раздельно учитывают следующие факторы, влияющие на зависимость ширины запрещенной зоны в полупроводниковых слоях от их толщины: (а) возмущение кристаллического потенциала вблизи границ раздела и (б) непрямозонный характер закона дисперсии для электронных состояний в объеме полупроводника.
В обоих случаях, по-прежнему, предполагается, что движение носителей заряда в КЯ в плоскости ее границ является свободным, а в направлении, перпендикулярном границам, квантуется. Для вычисления энергии размерноквантованных уровней в случае (а) предлагается использовать потенциал прямоугольной ямы с бесконечно высокими стенками, модифицированный -возмущениями вблизи ее границ:
где d - толщина слоя КЯ, и g - параметры модели.
В случае (б) непрямозонный дисперсионный в направлении, перпендикулярном границам КЯ, моделируется соотношениями:
где нижний индекс “c” обозначает зону проводимости, а “v” - валентную зону, me = 9.1 · 1028 г - масса электрона, 0 - ширина зоны проводимости полупроводника, а c,v и k0 - параметры модели.
Показано, что при надлежащем выборе значений параметров обе модели позволяют с количественным согласием описать размерный эффект в сверхтонких ПКЯ Si SiO2 (см. рис. 1).
В §3 и §4 рассчитаны тензоры линейной и квадратичной нелокальной проводимости КЯ соответственно. При расчетах общие выражения для тензоров линейной и квадратичной проводимости, (qx,, z, z ) и (qx, 2, z, z, z ), optical second-harmonic generation from a metal selvedge, Phys.Rev.B 33, 990 (1986) -8 Рис. 1: Размерный эффект в КЯ Si SiO2. Точками показаны значения разности энергий резонансных уровней (12 ), определенные из эксперимента по генерации второй гармоники в ПКЯ Si SiO2, для различных толщин слоев кремния (d). Сплошная линия - аппроксимация размерного эффекта в рамках МПЯ с учетом приграничных возмущений (0 = 1.28 эВ, = 0.5 нм, g = 1.1 эВ·нм1 ); пунктирная кривая - МПЯ с модифицированным законом дисперсии (0 = 0.43 эВ, v = 0.7 эВ, c = 0.65 эВ, k0 = 17.7 нм1 ). Для сравнения на вставке приведены зависимости, полученные в рамках стандартной МПЯ конечной глубины (сплошная линия) и МПЯ с бесконечно высокими стенками (пунктирная линия).
раскладываются в мультипольный ряд по степеням компоненты qx волнового вектора поля накачки, тангенциальной к границам КЯ, с точностью до квадрупольного члена:
где d - толщина КЯ.
Выражения для дипольных (черта вверху) и квадрупольных (черта внизу) членов получены в рамках МПЯ в двухуровневом приближении для двух для КЯ металлического типа, например, КЯ GaAs Alx Ga1x As) и (б) отклик обусловлен межзонными переходами (что характерно для КЯ полупроводникового типа, например, КЯ Si SiO2 ). Показано, что в случае (а) зависимость компонент тензоров проводимости от частоты накачки имеет лоренцев вид, а в случае (б) является комплексным логарифмом. Координатные зависимости компонент тензоров факторизуются.
Исследованы свойства симметрии тензоров проводимости. Показано, что если КЯ имеет плоскость симметрии, параллельную ее границам, то выполняются соотношения:
откуда следует, что квадрупольные члены тензора квадратичной проводимости вносят существенный вклад в квадратичный отклик симметричной КЯ.
Глава III посвящена исследованию распространения оптического излучения в ПКЯ-структурах с учетом квадратичной нелинейности отклика отдельных КЯ.
В §1 сформулированы основные задачи и перечислены основные приближения, используемые при их решении. Во-первых, метод матриц оптического распространения [4]4 необходимо обобщить на случай многослойных структур с существенно нелокальным откликом (как линейным, так и нелинейным) в направлении, перпендикулярном границам слоев. С одной стороны, обобщенный метод должен корректно учитывать нелокальность отклика слоев, а с другой стороны, метод не должен приводить к возрастанию вычислительных затрат при увеличении числа слоев в структуре (к чему приводит метод расчета, основанный на решении интегрального уравнения для локального поля внутри квантовой ямы).
Во-вторых, в рамках обобщенного метода необходимо рассчитать спектры интенсивности излучения второй гармоники, генерируемого ПКЯ-структурой Si SiO2, и на основе сравнения этих спектров с экспериментальными данными вычислить энергии резонансных переходов в КЯ Si SiO2.
В Главе III существенно используется предположение об однородности КЯ в плоскости, параллельной ее границам, так как это требование является обяD.S. Bethune, Optical harmonic generation and mixing in multilayer media: analysis using optical transfer matrix techniques, J.Opt.Soc.Am.B 6, 910 (1989) внутри квантовой ямы, на решении которого базируется обобщенный метод.
В §2 исследуется распространение оптического излучения в многослойной структуре с чередующимися слоями с локальным и нелокальным откликом в отсутствие нелинейных источников тока.
Для описания распространения поля в такой структуре предлагается обобщенный метод матриц распространения оптического излучения. Основная идея метода состоит в следующем. Рассмотрим n-ый слой структуры, в отклике которого выделим локальную компоненту (зададим ее диэлектрической функцией qw (z), которую для простоты будем считать постоянной внутри слоя: (z) = qw ) и нелокальную компоненту (зададим ее тензором провоqw димости (z, z )).
Вклад в локальное поле внутри слоя дают токи внутри n-го слоя и токи во всех остальных слоях структуры. Такая система эквивалентна КЯ с тензором проводимости () (z, z ), выращенной в бесконечном слое диэлектрика (проницаемость qw ) и эффективными токовыми экранами, помещенными на обеих ее границах. Вклад токовых экранов в локальное поле внутри КЯ определяется амплитудами волн, падающих на КЯ справа и слева. Таким образом, локальное поле E ( = s, p определяет поляризацию волны накачки) внутри n-го слоя удовлетворяет интегральному уравнению:
и, следовательно, определяется амплитудами прямой (E, ) и обратной (n,r) (E, ) волн на, соответственно, левой и правой границах слоя. В уравнении (8) G (z, z ) - функция Грина волнового уравнения в бесконечном слое c диэлектрической проницаемостью qw, а T (z) - блочный вектор:
где e, и e, - вектора поляризации, соответственно, прямой и обратной волны в среде с диэлектрической проницаемостью qw.
Решая уравнение (8) и рассчитывая амплитуды расходящихся от слоя волн (n,r) (E, и E, ), приходим, в итоге, к матричному соотношению, связывающему амплитуды прямой и обратной волн на противоположных границах слоя:
Матрица Mqw является обобщением стандартной матрицы распространения оптического излучения в слое с локальным откликом. Расчет поля в структурах с чередующимися слоями с локальным и нелокальным откликом сводится к перемножению стандартных и обобщенных матриц оптического распространения. В §2 описаны процедура расчета коэффициента отражения от ПКЯ-структуры, процедура расчета собственных мод в ПКЯ-структуре, и приведено сравнение результатов расчета коэффициента линейного отражения, полученных в рамках предложенного метода, стандартного метода матриц распространения и метода токовых экранов.
В §3 рассматривается распространение поля на частоте второй гармоники. В этом случае матричное уравнение, связывающее амплитуды волн на частоте 2, приобретает следующий вид:
где обобщенный вектор нелинейных источников 2, выражается через амплитуды волн на частоте накачки:
В §3 получены соотношения, связывающие компоненты тензора S2, с компонентами тензоров линейной и квадратичной проводимости слоя.
Соотношение (11) позволяет рассчитывать квадратичный отклик структуры в полной аналогии со стандартным методом матриц распространения.
В §3 получены выражения для амплитуд расходящихся от ПКЯ-структуры волн на частоте второй гармоники.
В §4 в рамках формализма обобщенных матриц распространения и с использованием найденных в резонансном приближении тензоров линейной и квадратичной проводимости квантовых ям рассчитаны спектры интенсивности излучения второй гармоники, генерируемого ПКЯ-структурой Si SiO2, для различных значений числа КЯ в структурах: 30, 40, 50 и 70. Толщины слоев кремния в этих структурах равны: 0.25, 0.5, 0.75 и 1 нм соответственно. На основании сравнения рассчитанных зависимостей с экспериментально -12 Рис. 2: Спектры интенсивности излучения второй гармоники (ВГ), генерируемого ПКЯ-структурой Si SiO2. Рис. 2(а): аппроксимация экспериментально измеренных спектров. В рамках указаны параметры микроскопической модели, 12 и, которые обеспечивают наилучшее согласие. Рис. 2(б): спектры интенсивности ПКЯ-структур Si SiO2 (d = 5 нм, 12 = 1.4 эВ, = 0.016 пс) с различным числом слоев N.
-13 измеренными спектрами [5]5, были определены микроскопические параметры структур: энергия резонансных переходов в КЯ, 12, и время релаксации электронной подсистемы,. Результаты сравнения и значения параметров микроскопической модели представлены на рис. 2(а). Рассчитанные спектральные зависимости находятся в согласии с экспериментальными данными в области спектра вблизи резонанса.
Для исследования влияния электромагнитного взаимодействия между различными КЯ структуры на генерацию второй гармоники квадратичный отклик ПКЯ-структуры были рассчитаны спектры излучения второй гармоники, генерируемого ПКЯ-структурами Si SiO2 с различным числом КЯ, которое варьировалось от 1 до 75; при этом толщина слоев кремния была одинаковой и равной 0.5 нм. Как видно из рис. 2(б), электромагнитное взаимодействие приводит к тому, что левое (относительно положения резонанса) крыло спектра немного поднимается, а правое опускается. Положение резонанса немного сдвигается (для больших чисел КЯ) в красную область спектра. “Электромагнитный” сдвиг ( 0.01 эВ) существенно меньше сдвига, обусловленного квантово-размерными эффектами ( 0.1 эВ).
Глава IV посвящена параметризации линейного и квадратичного оптического отклика ПКЯ-структур.
В §1 сформулированы основные задачи и перечислены основные приближения, используемые при их решении. Главной задачей является получение соотношений, которые связывают величины, определяющие распространение излучения в ПКЯ-структурах с квадратичной нелинейностью (обобщенная матрица распространения и обобщенный вектор нелинейных источников) с некоторым набором эффективных параметров, характеризующих микроскопические свойства отдельных КЯ в структуре. Эти параметры, во-первых, должны иметь прозрачный физический смысл, а во-вторых, должны являться наблюдаемыми величинами, которые возможно определить из спектров отклика ПКЯ-структур.
Обобщенная матрица распространения и обобщенный вектор нелинейных источников параметризуются с точностью до членов порядка (d/c)2, включительно. С одной стороны, пренебрежение квадратичными членами приводит к существенной ошибке: в случае линейного отклика ошибка проявляется при большом числе КЯ в структуре, а в случае квадратичного отклика ошибка проявляется уже для одной симметричной КЯ, так как отклик такой КЯ в [5]. V. G. Avramenko, T. V. Dolgova, A. A. Nikulin et al., Subnanometer-scale size eects in electronic spectra of Si/SiO2 multiple quantum wells: Interferometric second-harmonic generation spectroscopy, Phys.Rev.B 73, 155321 (2006).
-14 первом порядке по d/c равен нулю. С другой стороны, члены третьего и более высоких порядков не вносят существенного вклада в оптический отклик ПКЯ-структур.
В Главе IV (также как и в Главе III) используется предположение об однородности КЯ в плоскости, параллельной ее границам, так как это предположение лежит в основе обобщенного метода матриц распространения оптического излучения, в рамках которого и параметризуется отклик ПКЯструктуры.
В §2 предложен способ параметризации линейного отклика отдельной КЯ.
Для этого в тензоре линейной проводимости, (qx,, z, z ), с помощью разложения (4) выделяется явная зависимость от тангенциальной компоненты волнового вектора, qx, а, следовательно, и от угла падения волны накачки.
Этот тензор используется при расчете обобщенной матрицы оптического распространения с точностью до членов порядка (d/c)2, методом, описанным в Главе III. В итоге, в матрице распространения выделяется явная зависимость от угла падения волны накачки:
где M зависит от поляризации волны накачки = s, p. Компоненты матриц (,) (||) () M0 (,, ) и M(,) () зависят от угла падения известным образом.
В §2 получены явные выражения для этих матриц.
Параметры, и {µ, }, где m = 1..M, полностью определяют линейный отклик отдельной КЯ. Они зависят от частоты и не зависят от угла падения излучения накачки. Они могут быть выражены через коэффициенты, связывающие нулевой (P ) и первый (P ) моменты пространственного пространственного распределения поляризации внутри КЯ в перпендикулярном к границам раздела направлении:
где J,0 (z) - ток внутри КЯ, со значениями компонент локального поля на границах КЯ. Явные выражения параметров, и {µ, } через компоненты тензора линейной проводимости приведены в Приложении 3.
В §3 предложена параметризация линейного отклика ПКЯ-структуры как целого. Зная матрицу распространения Mqw, можно рассчитать поле внутри -15 ПКЯ-структуры, а также амплитуды отраженной и прошедшей через структуру волн. Таким образом, в предположении об одинаковости всех КЯ внутри структуры параметры, и {µ, }, m = 1..M, задают и отклик ПКЯструктуры как целого.
Подход аналогичен расчету отклика реальных фотонных кристаллов, когда отклик слоев параметризуется с помощью значения эффективного коэффициента преломления слоев, причем этот параметр считается одинаковым для “одинаковых” слоев фотонного кристалла.
Параметры могут быть определены из экспериментально измеренной зависимости энергетического коэффициента отражения от ПКЯ-структуры от угла падения излучения накачки, R(j ), j = 1...N. Для определения параметm) ров, и {µ, } необходимо минимизировать (по значениям параметров) квадратичную невязку:
D ((||), (), {µ(m) }) где r, (,,, {µ, }) - коэффициент отражения от ПКЯ-структуры, рассчитанный методом, описанным в Главе III, с использованием матрицы распространения (13).
В §3 получены численные оценки значений параметров, и {µ, }, m = 1..M, с использованием тензоров проводимости, найденных в двухуровневом приближении в Главе II. Показано, что отклик ПКЯ-структуры на sполяризованное излучение накачки носит нерезонансный характер, а отклик на p-поляризованное излучение задается единственным параметром, который по своему физическому смыслу близок к d -параметру Фейбельмана.
Также показано, что учет членов разложения порядка (d/c)2 приводит лишь к незначительному уточнению результатов расчета линейного отклика ПКЯструктур, не превышающему несколько процентов.
В §4 предложен способ параметризации квадратичного отклика отдельной КЯ. Для этого используются разложения (4) и (5) при расчете обобщенного вектора нелинейных источников 2, :
где X (), m = 1...M, - вектор, компоненты которого известным образом зависят от частоты и угла падения волны накачки,,n () является (известным) произведением амплитуд волн на левой границе n-ой КЯ на частоте накачки Совокупность параметров, m = 1...M, определяет квадратичный отклик КЯ. Они зависят от частоты и не зависят от угла падения излучения накачки. В §4 показано, что они линейно выражаются через коэффициенты, которые связывают нулевой и первый моменты поляризации внутри КЯ на удвоенной частоте (см. (14)) с компонентами локального поля на границах КЯ на частоте накачки.
Вид разложения (16) зависит от геометрии нелинейно-оптического отклика, обозначаемой в (16) верхним индексом 6. В работе рассматриваются следующие геометрии: s(in)p(out), p(in)p(out), а также mixed(in)s(out).
Явные выражения параметров, m = 1...M, через компоненты тензоров линейной и квадратичной проводимости приведены в Приложении 3.
В §5 предложен способ параметризации квадратичного отклика ПКЯструктуры как целого. Как и в случае линейного отклика, предполагается одинаковость всех КЯ структуры. Таким образом, квадратичный отклик всей структуры также задается набором параметров, m = 1...M, зная которые, можно рассчитать распределение поля внутри структуры, а также амплитуды расходящихся от ПКЯ-структуры волн на частоте 2.
Параметры, m = 1...M, могут быть определены из экспериментально измеренной зависимости энергетического коэффициента (квадратичного) отражения от ПКЯ-структуры от угла падения излучения накачки, R(j ), j = 1...N :
где I (j ) и I2 (j ) - интенсивности волн накачки и второй гармоники соответственно.
Для определения параметров необходимо минимизировать квадратичную невязку:
где r, ((, { }) - коэффициент квадратичного отражения от ПКЯструктуры, рассчитанный с использованием обобщенного вектора нелинейных источников (16).
под геометрией отклика подразумевается комбинация поляризаций излучения накачки (in) и волны второй гармоники (out). Под волной с поляризацией mixed понимается суперпозиция s- и p-поляризованных волн.
В §5 получены численные оценки значений параметров, m = 1...M, с использованием тензоров проводимости, найденных в двухуровневом приближении в Главе II. Показано, что квадратичный отклик ПКЯ-структуры в геометрии p(in) p(out) определяется двумя (комплексными) параметрами, а в геометриях s(in) p(out) и mixed(in) s(out) - одним (комплексным) параметром. Кроме того, показано, что квадрупольная компонента тензора квадратичной проводимости, (2) (z, z, z ), дает вклад в отклик, сравнимый (а в некоторых случаях и превышающий) со вкладом дипольной компоненты, (z, z, z ).
В Заключении сформулированы основные результаты, полученные в диссертационной работе.
В Приложении 1 получено выражение для матрицы T (z) (см. уравнение 8) и рассчитана функция Грина G (z, z ) в случае трехслойной структуры.
В Приложении 2 рассмотрено решение интегрального уравнения (8) в случае факторизуемого тензора линейной проводимости КЯ.
В Приложении 3 приведены явные выражения параметров, определяюm) (,m) щих линейный и квадратичный отклик КЯ (,, {µ, } и { }), через компоненты тензоров линейной и квадратичной проводимости КЯ.
1. Предложены две микроскопические модели, которые раздельно учитывают факторы, влияющие на зависимость ширины запрещенной зоны в полупроводниковых слоях от их толщины и, как следствие, на размерный эффект в оптическом отклике ПКЯ: (а) возмущение кристаллического потенциала вблизи границ раздела и (б) непрямозонный характер закона дисперсии для электронных состояний в объеме полупроводника. Показано, что обе модели способны удовлетворительно описать размерный эффект, наблюдавшийся в экспериментах по генерации второй гармоники ПКЯ-структурами Si SiO2 в субнанометровом диапазоне толщин слоев кремния.
2. В резонансном приближении рассчитаны тензоры линейной и квадратичной нелокальной проводимости квантовых ям для двух случаев: (а) когда резонансная пара размерно-квантованных уровней электронной энергии лежит в зоне проводимости и (б) когда уровни из резонансной пары лежат в валентной зоне и зоне проводимости. Показано, что в -18 мультипольном разложении тензоров проводимости по степеням компоненты волнового вектора, тангенциальной к границам раздела, члены первого порядка вносят вклад лишь в резонансный квадратичный отклик, отсутствуя в резонансной составляющей линейного отклика.
3. Метод матриц распространения оптического излучения в слоистой среде обобщен на случай слоев с существенно нелокальным откликом в направлении, перпендикулярном границам раздела. Показано, что вычисление компонент обобщенных матриц распространения сводится к решению интегрального уравнения для локального поля внутри отдельного нелокального слоя; для квантовых ям с факторизуемым тензором линейной нелокальной проводимости интегральное уравнение, в свою очередь, сводится к алгебраическому. В рамках предложенного формализма описано распространение излучения на частотах накачки и второй гармоники в ПКЯ с произвольным числом слоев.
4. В рамках формализма обобщенных матриц распространения и с использованием найденных в резонансном приближении тензоров линейной и квадратичной проводимости квантовых ям рассчитаны спектры интенсивности излучения второй гармоники, генерируемого ПКЯ-структурой Si SiO2, для различных (субнанометровых) значений толщины слоев кремния. Показано, что при уменьшении толщины квантовой ямы с нм до 0.25 нм квантово-размерный сдвиг резонансной частоты в спектре квадратичного отклика ПКЯ (в энергетических единицах - порядка 0. эВ) существенно превышает сдвиг, обусловленный электромагнитным взаимодействием между квантовыми ямами в структуре (порядка 0. эВ). Рассчитанные спектральные зависимости находятся в согласии с экспериментальными данными.
5. С точностью до членов, квадратичных по тангенциальной компоненте волнового вектора, включительно, величины, которые определяют распространение излучения в ПКЯ-структурах с квадратичной нелинейностью (обобщенная матрица распространения и обобщенный вектор нелинейных источников), выражены через набор эффективных параметров, которые связывают нулевой и первый моменты поляризации внутри квантовой ямы с компонентами локального поля на ее границах.
Показано, что значения этих параметров могут быть найдены из зависимостей от угла падения коэффициентов линейного и квадратичного отражения от ПКЯ-структур.
[1] Dolgova T. V., Avramenko V. G., Nikulin A. A., Marowsky G., Pudonin F. A., Fedyanin A. A., Aktsipetrov O. A. Second-harmonic spectroscopy of electronic structure of Si/SiO2 multiple quantum well// Book of abstracts of Conference on Nonlinear Optics at Interfaces, Nijmegen, The Netherlands, October 16-19, - N2.
[2] Dolgova T. V., Avramenko V. G., Nikulin A. A., Marowsky G., Pudonin F. A., Fedyanin A. A., Aktsipetrov O. A. Second-harmonic spectroscopy of electronic structure of Si/SiO2 multiple quantum well// Appl. Phys. B - v. 74 - pp. 671-675.
[3] Avramenko V. G., Nikulin A. A. Method of calculation of non-linear optical response of multiple quantum wells// Technical Digest of International Conference on Coherent and Nonlinear Optics, St. Petersburg, Russia, May 11-15, 2006 - IFM26.
[4] Avramenko V. G., Nikulin A. A. Si/SiO2 multiple quantum wells: electronic and optical properties// WDS’05 Proceedings of Contributed Papers. Part III pp. 489-494.
[5] Avramenko V. G., Dolgova T. V., Nikulin A. A., Fedyanin A. A., Aktsipetrov O. A., Pudonin F. A., Sutyrin A. G., Prokhorov D. Yu., Lomov A. A.
Subnanometer-scale size eects in electronic spectra of Si/SiO2 multiple quantum wells: interferometric second-harmonic generation spectroscopy// Phys. Rev. B v. 73 - № 15 - p. 155321.
[6] Avramenko V. G., Nikulin A. A. Method of calculation of non-linear optical response of multiple quantum wells// Proc. of SPIE - 2006. - v. 6259 p. 625906.
[7] Avramenko V. G. Generalized optical transfer-matrix technique: application to the nonlinear response of multiple quantum wells// J. Opt. Soc. Am. B - 2006.
- v. 23 - № 9 - pp. 1872-1881 (2006).
[8] Авраменко В. Г., Никулин А. А. Матричное описание распространения оптического излучения в многослойных структурах с нелокальным откликом// Вестник МГУ. Серия 3. Физика. Астрономия - 2006. - № 3 - с. 78-79.