СПИСОК ИСПОЛЬЗУЕМЫХ СОКРАЩЕНИЙ

АЭС Атомная электростанция

ВВЭР Водно-водяной энергетический реактор

Твэл Тепловыделяющий элемент

ТВС Тепловыделяющая сборка

КГО Контроль герметичности оболочек (твэлов)

ГПД Газовые продукты деления

СМА Собственный междоузельный атом

СОДС Система обнаружения дефектных сборок

Total variation diminishing, с уменьшением полной вариации TVD (свойство разностных схем)

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы. В настоящее время основными требованиями к объектам атомной энергетики является обеспечение их безопасности и в то же время экономической рентабельности. При анализе безопасности атомных электростанций применяется концепция физических барьеров [1], к которым относятся: топливная матрица, оболочка тепловыделяющего элемента (твэла), граница контура теплоносителя реактора, контейнмент реакторной установки.

Процессы, происходящие в ядерном топливе, реакторных установках и всей АЭС являются достаточно сложными и взаимосвязанными, поэтому для их описания привлекаются компьютерные коды.

В России и за рубежом проводятся работы, направленные на моделирование герметичного и негерметичного ядерного топлива. Объектом моделирования является твэл, который включает в себя сердечник из обогащенного диоксида урана, оболочку из циркониевых сплавов и другие конструкционные элементы. Целью моделирования герметичного топлива является установление пределов безопасной эксплуатации твэлов. К числу лимитирующих параметров относится давление газовых продуктов деления под оболочкой твэлов и механические напряжения в оболочке при ее взаимодействии с топливной таблеткой. Для негерметичного топлива разработаны расчетные средства, решающие задачи оперативной диагностики состояния активной зоны (установление числа и характеристик разгерметизировавшихся твэлов) и прогноза активности в первом контуре АЭС при эксплуатации негерметичных твэлов.

Для увеличения эффективности использования ядерного топлива в настоящее время повышается проектное выгорание топлива, и внедряются эксплуатационные режимы с маневрированием мощностью [2]. В рамках проводимых работ является важным развитие ряда моделей. К таковым относится моделирование UO2 топлива высокого выгорания. На периферии топливных таблеток в твэлах легководных реакторов при средних по таблетке выгораниях более 40 МВт·сут/кгU формируется так называемая рим-структура [3,4], характеризуемая дроблением исходных зерен и значительным ростом пористости.

Изменения микроструктуры влияют на теплофизические и механические свойства топлива в области рим-слоя, а также на выход активности из твэла в случае разгерметизации. Самосогласованная физическая модель процессов, определяющих формирование рим-слоя в UO2-топливе, до сих пор отсутствует, несмотря на развитую феноменологию данного явления [4]. Поэтому задача о получении критерия для порога формирования рим-слоя в зависимости от различных параметров топлива и условий облучения, является актуальной.

Другой важной задачей является прогнозирование выхода газовых продуктов деления (ГПД) в переходных режимах облучения топлива, когда твэлы подвергаются кратковременным (от нескольких часов до суток) повышенным тепловым нагрузкам. К механизмам, определяющим ускоренный выход ГПД из кристаллической матрицы в переходных режимах, относится рост зерен UO2 и дрейф газовых пузырьков в градиенте температуры. Несмотря на то, что в литературе имеются достаточно подробные физические представления о данных процессах, задача разработки и верификации расчетно-теоретических моделей ускоренного выхода газа под оболочку в переходных режимах остается актуальной.

Для повышения радиационной безопасности на АЭС необходимым является развитие методик контроля герметичности оболочек (КГО) твэлов на остановленном реакторе. В настоящее время для российских атомных станций разработана и внедрена усовершенствованная методика пенального КГО с циклированием давления [А1,А2]. Данная методика обладает повышенной чувствительностью по сравнению со штатной методикой КГО, а измерение кинетики выноса активности дает возможность оценивать величину эффективного гидравлического диаметра дефекта в оболочке негерметичного твэла. Знание размера дефекта позволяет прогнозировать активность в первом контуре в случае загрузки негерметичной ТВС. Для обоснования новой методики было необходимым разработать расчетный код, описывающий физические процессы, которые определяют кинетику выноса активности из негерметичного твэла при пенальном КГО.

Таким образом, поставленные выше задачи о поведении герметичных и негерметичных твэлов являются актуальными для корректного моделирования топлива ядерных реакторов и представляют научный и практический интерес.

Целью диссертационной работы является развитие расчетнотеоретических моделей для пороговых условий формирования рим-структуры в UO2-топливе и выхода газовых продуктов деления из топлива в условиях переходных режимов, а также разработка моделей и расчетного кода, описывающего вынос активности из дефектного твэла при проведении пенального КГО.

Научная новизна результатов, представленных в диссертации:

1. Разработана расчетно-теоретическая модель поведения точечных дефектов и атомов ГПД вблизи краевой дислокации в условиях низкотемпературного облучения UO2.

2. Проведено аналитическое исследование задачи об устойчивости пространственно-однородных распределений точечных и протяженных дефектов кристаллической структуры UO2. Получены оценки и параметрические зависимости для временного и пространственного масштабов неустойчивости.

3. Определены условия формирования газовых пузырьков разного размера вблизи краевых дислокаций в облучаемом UO2-топливе.

4. Развиты расчетно-теоретические модели, описывающие ускоренный выход ГПД из UO2-топлива в переходных режимах: модели роста зерна во внутриреакторных условиях и модель дрейфа газовых пузырьков в градиенте температуры.

5. Разработаны расчетно-теоретические модели, описывающие перенос теплоносителя и радионуклидов под оболочкой твэла в условиях проведения пенального КГО.

6. Создан расчетный код РТОП-КГО, моделирующий вынос активности из дефектного твэла при проведении пенального КГО.

Научная и практическая значимость работы:

1. Разработанные модели микроструктурных изменений UO2 позволяют повысить предсказательную способность интегральных топливных кодов и целенаправленно проводить разработку новых видов топлива для достижения требуемых свойств в условиях облучения.

2. Развитые модели пороговых условий формирования рим-структуры углубляют понимание основных механизмов, ответственных за начало реструктуризации. Разработанные численные методы могут эффективно применяться для моделирования кинетики точечных и протяженных дефектов в облучаемых материалах.

3. На основе созданного кода РТОП-КГО обоснована методика КГО на остановленном реакторе с циклированием давления, которая обладает повышенной чувствительностью по сравнению с имеющимися методиками пенального КГО и дает возможность оценивать эффективный гидравлический диаметр дефекта в оболочке твэла. Методика внедрена на все российские АЭС с энергоблоками типа ВВЭР и включена в руководящие документы для персонала атомных станций.

Достоверность результатов, полученных в диссертационной работе, подтверждается сравнением расчетов с экспериментальными данными. Модели микроструктурных изменений в топливе и выхода ГПД в переходных режимах верифицированы на реакторных экспериментах. Код РТОП-КГО верифицирован на экспериментах на стенде ПЕНАЛ, результаты его применения на АЭС подтверждаются послереакторными исследованиями облученных ТВС. Проведено сравнение результатов расчетов с аналитическими тестами, и обоснована сходимость использованных численных схем. Программный код РТОП-КГО аттестован в Федеральной службе по экологическому, технологическому и атомному надзору РФ, получен аттестационный паспорт программного средства № 221 от 21.02.2007.

На защиту выносятся следующие основные положения:

1. Разработан численный метод, который позволяет находить распределения точечных дефектов и атомов ГПД вблизи краевой дислокации в UO для условий низкотемпературного облучения.

2. Формирование пространственно-неоднородных распределений точечных дефектов и атомов ГПД вблизи дислокации может определять пороговые условия формирования рим-структуры.

3. Развитые модели роста зерен и ускоренного выхода ГПД хорошо описывают поведение UO2-топлива с крупным зерном в условиях переходных режимов.

4. Созданный расчетный код РТОП-КГО решает задачу переноса жидкости и растворенных радионуклидов под оболочкой дефектного твэла и определения кинетики выноса активности из негерметичного твэла при пенальном КГО.

Апробация работы. Результаты работы докладывались и обсуждались на 6й, 7й, 8й, 9й международных конференциях “International Conference on WWER Fuel Performance, Modelling and Experimental Support” в Болгарии (2005, 2007, 2009, 2011 гг); на конференциях серии Top Fuel: “Water Reactor Fuel Performance Meeting” (Япония, 2005 г), “International Meeting on LWR Fuel Performance” (Испания, 2006 г, США, 2010 г); на IX Российской конференции по реакторному материаловедению (г. Димитровград, 14-18 сентября 2009 г); на международном семинаре “NXO International workshop: Radiation Effect and Self-Recovery in Materials” (Япония, 2004 г); на российской научно-технической конференции ОАО «ТВЭЛ» (ОАО ВНИИНМ, 2010 г); на российской межотраслевой научно-технической конференции «Исследовательскому комплексу ИВВ-2М - 45 лет» (Заречный, 2011 г); на российском семинаре «Теория и многоуровневое моделирование дефектов, явлений и свойств материалов ядерной техники – ТММ-2008» (ОАО ВНИИНМ, 2008 г); на российском семинаре «Физика радиационных повреждений материалов атомной техники» (Обнинск, 2004, 2005, 2006, 2009, 2010 гг); семинаре «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях»

(Димитровград, 2006, 2009 гг; Троицк, 2005 г).

Публикации. Материалы, вошедшие в диссертацию, опубликованы в печатных работах, из них 5 статей в рецензируемых журналах, 7 докладов, опубликованных в сборниках трудов конференций.

Личный вклад автора состоит в разработке, реализации и сравнении с экспериментами расчетно-теоретических моделей поведения точечных дефектов и газовых продуктов деления в облучаемом UO2-топливе (в условиях формирования рим-структуры и в условиях переходных режимов). Автором разработан модуль конвективно-диффузионного переноса и растворения радионуклидов, а также гидравлический модуль (последний совместно с Афанасьевой Е.Ю.) кода РТОП-КГО. Автор проводил верификацию разработанных расчетно-теоретических моделей и кода РТОП-КГО в целом.

Структура и объем диссертации. Настоящая диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка цитируемой литературы. Работа включает в себя 144 страницы, 52 иллюстрации, 5 таблиц и 163 цитирования литературы. Во введении излагаются предпосылки, послужившие выбору темы диссертации, цель проведенного исследования, формулируются научная новизна и практическая значимость представленной работы, положения, выносимые на защиту, список публикаций и личный вклад автора. В первой главе излагаются основные представления, опубликованные в литературе, и использованные в настоящей работе. Во второй главе моделируются пороговые условия формирования рим-структуры в облучаемом UO2-топливе, для этого численно решается задача о кинетике точечных дефектов и распределении ГПД вблизи дислокации. Полученные результаты позволяют проанализировать модели неустойчивости Киношита и формирования крупных пересжатых пузырьков в топливе. В третьей главе описаны расчетные модели ускоренного выхода ГПД из UO2-топлива в переходных режимах облучения и приведены результаты их применения для условий экспериментов. В четвертой главе излагаются физические и численные модели кода РТОП-КГО, которые описывают массоперенос теплоносителя внутри дефектного твэла, конвективно-диффузионный перенос и растворение радионуклидов. Приведены результаты численных тестов и верификации кода РТОП-КГО на экспериментах, а также примеры его применения.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность выбора темы диссертационной работы, сформулирована цель и научная новизна диссертационной работы, аргументирована научная значимость полученных результатов, а также представлены выносимые на защиту основные результаты и положения, апробация работы, список публикаций и личный вклад автора.

В первой главе проведен анализ литературы, посвященной современному состоянию представлений о поведении UO2-топлива в условиях формирования рим-структуры, переходных режимов. Также рассматриваются методики пенального КГО твэлов на остановленном реакторе и основные физические модели процессов в твэле при пенальном КГО. На основании анализа состояния проблем определены цель и задачи настоящей работы, которые решаются в последующих главах.

Вторая глава посвящена моделированию механизмов, определяющих пороговые условия формирования рим-структуры. В частности, рассматривалось развитие неустойчивости однородных распределений точечных дефектов и дислокаций в облучаемом UO2 по отношению к образованию периодических пространственных структур (неустойчивость Киношита [5]). Кинетика точечных дефектов и дислокаций опиcывалась системой уравнений где ci,v, Di,v – концентрации и коэффициенты диффузии точечных дефектов (СМА и вакансий соответственно); nd – плотность дислокационных петель; Q – источник френкелевских пар, пропорциональный частоте делений ядер в единице объема ( F ); – константа рекомбинации СМА и вакансий; Ji,v – потоки точечных дефектов на единицу длины дислокации; P – поток урановых СМА за счет радиационного перерастворения дислокации; a0 – параметр решетки UO2.

Данная система записана в предположении о постоянстве объемной концентрации дислокаций cdisl (т.е. зарождения новых петель и разрушения старых не происходит).

Однородное стационарное решение системы (1) исследовалось на устойчивость в линейном приближении по отношению к периодическим пространственным возмущениям. Показано, что неустойчивость развивается при условии Максимальное значение ее инкремента достигается при следующем волновом числе:

где q = 2 cdisl a0.

Для определения потоков точечных дефектов на дислокацию решалась задача о поведении точечных дефектов вблизи дислокации с учетом дрейфа в поле механических напряжений, создаваемых дислокацией. Распределения СМА урана и вакансий в квазистационарном приближении описывались системой уравнений где – «длина дрейфа» СМА в поле механических напряжений дислокации, угол отсчитывается от продолжения экстраплоскости дислокации (перпендикулярно ее вектору Бюргерса), r – расстояние от линии дислокации до рассматриваемой точки. Внешние граничные условия для уравнений (5) ставились в соответствии со стационарным решением системы (1).

Для численного решения системы уравнений (5) был разработан метод, основанный на разложении решения в ряд Фурье по угловой переменной. В этом случае уравнение с двумя пространственными переменными сводится к бесконечной системе зацепленных одномерных уравнений для коэффициентов Фурье. При решении этих уравнений выбиралось конечное число угловых гармоник по условию сходимости. Полученная конечная система одномерных дифференциальных уравнений решалась разностным методом на неравномерной сетке.

Результаты расчетов показали, что вблизи дислокации формируется пик в концентрации вакансий. Примеры графиков распределения СМА и вакансий показаны на Рис. 1, 2. «Экранировка» междоузельных атомов пиком в распределении вакансий уменьшает поток СМА. Как следствие, увеличивается поток вакансий на дислокацию, что приводит к выполнению условия (2) и развитию неустойчивости.

Временной и пространственный масштабы неустойчивости достигают следующих значений: max 7 107 с; 2 kmax 4 106 см, что близко к экспериментально наблюдаемому времени развития неустойчивости – порядка года и пространственному размеру субзерна в полигонизованной области – порядка 0. микрона.

Рис. 1. Распределение СМА вблизи дислокации.

Расчеты для инкремента неустойчивости проводились при различных значениях параметров: частоты делений F и плотности дислокаций nd в UO2– топливе. Результаты показаны на Рис. 3. Получающаяся пропорциональная зависимость от F и растущая зависимость от nd качественно соответствуют экспериментальным данным.

Рис. 3. Зависимость инкремента неустойчивости от частоты делений и плотности дислокаций.

Рассмотрен также другой пороговый механизм реструктуризации топлива:

формирование крупных газовых пузырьков вблизи дислокаций. Согласно гетерогенной модели нуклеации газовых пузырьков в шпорах [6], радиус зарождающихся пузырьков определяется локальной концентрацией Xe в матрице:

rb = rsp ( Xe c Xe ) 3, где rsp = 5 107 см – радиус шпоры [6], а Xe = 8.5 1023 см3 – объем атома ксенона [7]. Поэтому проводилось самосогласованное моделирование поведения ГПД и точечных дефектов вблизи дислокации. Считалось, что газовые атомы находятся в междоузельном состоянии и в виде комплексов атом ГПД+вакансия. Для них учитывался дрейф в поле механических напряжений дислокации, радиационное выбивание атомов Xe из вакансий с частотой и захват междоузельных атомов Xe вакансиями с константой рекомбинации Xe.

Система уравнений, описывающая пространственные распределения концентраций точечных дефектов и атомов ГПД, имеет вид:

В уравнениях учитывается снос точечных дефектов и атомов ГПД на движущуюся со скоростью u дислокацию. Система (6)-(8) является квазистационарной. В качестве внешних параметров задаются средняя концентрация ГПД c Xe и эффективные стоки zi,v для моделирования средних концентраций точечных дефектов в различных областях зерна и при различных выгораниях.

Результаты расчета показывают, что перед дислокацией формируется пик в распределении Xe. Дислокация движется справа налево и, как видно из примера на Рис. 4, «сгребает» подобно плугу атомы ГПД. Для сравнения с экспериментами [8,9] радиусы пузырьков рассчитывались при различных средних концентрациях ГПД и отношениях cv ci, что можно связать с различными выгораниями и областями зерна. Измеренные данные хорошо согласуются с результатами расчета (Рис. 5), кроме пузырька большого радиуса при выгорании МВтсут/кгU, которое превышает порог формирования рим-слоя.

Полученные в данной главе результаты опубликованы в работах [А3-А7].

Рис. 4. Профиль концентрации Xe Рис. 5. Сравнение рассчитанных равдоль линии, перпендикулярной ли- диусов внутризеренных пузырьков с нии дислокации и вектору Бюргерса. экспериментальными данными.

Третья глава посвящена моделированию ускоренного выхода ГПД и микроструктурных изменений в UO2 топливе в условиях переходных режимов.

Одним из механизмов, дающих вклад в выход ГПД в условиях переходных режимов, является «заметание» атомов газа движущимися межзеренными границами при росте зерен. На базе моделей [10,11], описывающих рост зерна во внереакторных и внутриреакторных условиях, построена новая модель для топлива с укрупненным зерном и легирующими добавками. Она основана на физических представлениях работы [11]: рост зерен ограничивается разупорядоченными областями кристаллической матрицы вблизи границы зерна, которые действуют аналогично включениям. Разупорядоченные области образуются при взаимодействии с осколками деления, затем отжигаются в соответствии с диффузионным механизмом (поверхностная или объемная самодиффузия урана).

Уравнение для скорости роста зерен согласно новой модели имеет вид:

Здесь зависимости K(T) и ath (T ) взяты из работы [10], а air (T, F ) – из работы [11]. Поправка g отвечает за легирующие добавки в топливе. Данное уравнение переходит в модель [11] при отсутствии легирующих добавок в топливе ( g = 1 )